李忠城，吳建光，王建中，吳 翔，盧國(guó)軍

沁水盆地南部15號(hào)煤層和頂板K2灰?guī)r水文地球化學(xué)演化特征

李忠城，吳建光，王建中，吳 翔，盧國(guó)軍

(中聯(lián)煤層氣有限責(zé)任公司，北京 100015)

針對(duì)煤層氣井產(chǎn)水量大、降壓困難、產(chǎn)氣效果不佳等問(wèn)題，基于沁水盆地南部煤礦15號(hào)煤層頂板K2灰?guī)r水以及15號(hào)煤層氣井水礦化度和離子數(shù)據(jù)，利用統(tǒng)計(jì)、對(duì)比方法，系統(tǒng)研究?jī)烧叩乃瘜W(xué)成分特征、類型、成因機(jī)理，建立了地層水演化模型，系統(tǒng)闡述灰?guī)r和煤層水在補(bǔ)給區(qū)、徑流區(qū)、滯流區(qū)發(fā)生的各種反應(yīng)和作用。研究結(jié)果表明：K2灰?guī)r水和15號(hào)煤層水會(huì)發(fā)生離子交換、混合作用及CO2作用，在補(bǔ)給區(qū)和強(qiáng)徑流區(qū)，K2灰?guī)r水水型以Ca-Mg-HCO3-SO4型為主，煤層水水型以Na-HCO3-SO4型為主；緩徑流區(qū)K2灰?guī)r水一般為Na-Ca-Cl-HCO3型，而煤層水以Na-Cl-HCO3或Na-HCO3型為主；滯流區(qū)K2灰?guī)r水和煤層水水型相同，為Na-HCO3或Na-Cl-HCO3水型。研究結(jié)果為15號(hào)煤的煤層氣開發(fā)提供可靠的水文地質(zhì)依據(jù)。

K2灰?guī)r水；15號(hào)煤層氣井產(chǎn)出水；水類型；水演化模型；沁水盆地南部

由于地下水所處的補(bǔ)給區(qū)、徑流區(qū)、滯流區(qū)控氣作用不同，導(dǎo)致不同水文地質(zhì)單元煤層氣富集程度存在差異[1-4]。煤層氣井排采效果不同[5-8]，直接影響煤層氣選區(qū)評(píng)價(jià)和后續(xù)開發(fā)[9]，煤層氣開發(fā)為排水降壓采氣，因此，煤層氣勘探開發(fā)工作中水文地質(zhì)條件，尤其是地層水的水文地球化學(xué)特征，應(yīng)作為煤層氣開發(fā)前一項(xiàng)重要工作。

前人針對(duì)煤礦井下或含煤巖系水文地質(zhì)特征開展了大量研究。煤層水礦化度影響煤層氣富集成藏條件，高礦化度有利于高階煤煤層氣富集成藏，低礦化度有利于低階煤煤層氣富集成藏[10]。對(duì)于陷落柱發(fā)育井田，陷落柱臨近區(qū)域水的礦化度增加[11]。煤層水和地表水或煤層頂?shù)装宓绕渌畬铀牡厍蚧瘜W(xué)特征存在顯著差異，通過(guò)監(jiān)測(cè)其之間的水質(zhì)差異，可快速判斷突水水源，以預(yù)防礦井突水[12-13]；劉超等[14]針對(duì)廢棄礦井水地化特征開展了取樣實(shí)驗(yàn)研究，認(rèn)為礦井水受地表水的強(qiáng)烈影響，且利于生成次生生物氣。

沁水盆地南部石炭–二疊系太原組15號(hào)煤層直接頂板K2灰?guī)r為裂隙含水層，水文地質(zhì)條件復(fù)雜[15]，15號(hào)煤研究程度低，煤層氣井產(chǎn)水量大，降壓困難，至今無(wú)法有效開發(fā)?；谇叭搜芯空J(rèn)識(shí)，筆者開展15號(hào)煤煤層水和頂板含水層水為地球化學(xué)演化研究，以期從機(jī)理上揭示其演化過(guò)程，總結(jié)不同水文地質(zhì)單元煤層水和頂板灰?guī)r水特征，指導(dǎo)煤層氣勘探過(guò)程中富集區(qū)優(yōu)選；同時(shí)結(jié)合開發(fā)過(guò)程中產(chǎn)出水分析化驗(yàn)數(shù)據(jù)，依據(jù)不同水文單元水化學(xué)特征判斷井區(qū)地下水活躍程度，制定合適的排采方案，為實(shí)現(xiàn)15號(hào)煤煤層氣有效開發(fā)提供可靠的水文地質(zhì)依據(jù)。

1 礦區(qū)地質(zhì)及水文地質(zhì)情況

1.1 礦區(qū)地質(zhì)概況

水樣取自3個(gè)煤礦，其中1、3和2號(hào)礦分別位于沁水煤田東南端和南端(圖1)，煤礦基本構(gòu)造形態(tài)為一走向NE、傾向NW的單斜構(gòu)造。在此基礎(chǔ)上發(fā)育了一系列近SN—NNE向的寬緩褶曲，形成井田內(nèi)巖(煤)層的波狀起伏，巖層傾角一般不超過(guò)15o。3個(gè)煤礦的煤系主要為二疊系下統(tǒng)山西組、石炭系上統(tǒng)–二疊系下統(tǒng)太原組，平均總厚度136.02 m，本次研究對(duì)象為15號(hào)煤層及其頂板灰?guī)r，全區(qū)穩(wěn)定可采，煤層厚度在1.80~5.45 m，平均厚度2.67 m，含夾矸0~4層；直接頂板為石灰?guī)r(K2)。

圖1 樣品采集煤礦地理位置

1.2 礦區(qū)水文地質(zhì)概況

3個(gè)礦區(qū)均是在地勢(shì)較高的煤層淺埋露頭處接受大氣降水補(bǔ)給，在溝谷低洼處向地表排泄，自上而下主要含水層為第四系松散巖類孔隙含水層，基巖風(fēng)化帶裂隙含水層，二疊系石盒子組碎屑巖類裂隙含水層，二疊系下統(tǒng)山西組碎屑巖類裂隙含水層組，石炭–二疊系太原組碎屑巖、碳酸鹽巖類裂隙巖溶含水層組，奧陶系碳酸鹽巖類巖溶裂隙含水層組。其中，石炭–二疊系太原組K2石灰?guī)r裂隙巖溶含水層為15號(hào)煤層的直接充水含水層，據(jù)混合抽水試驗(yàn)資料，單位涌水量為0.000 67~0.048 L/(s·m)。

2 15號(hào)煤層頂板K2灰?guī)r水特征

2.1 K2灰?guī)r水的水型

通過(guò)對(duì)沁水盆地南部3個(gè)煤礦的15號(hào)煤頂板K2灰?guī)r水水型分析發(fā)現(xiàn)，3個(gè)煤礦K2灰?guī)r水水型差別較大(圖2)，1號(hào)礦為Na-Ca-HCO3型，2號(hào)礦為Na-HCO3型，3號(hào)礦水型較復(fù)雜，有Na-Cl-HCO3型和Na-Cl-SO4-HCO3型兩種。1號(hào)礦煤層埋深230~260 m，2號(hào)礦煤層埋深270~280 m，3號(hào)礦煤層埋深290~350 m，取樣深度依次增加，1號(hào)—3號(hào)水樣礦化度總體上依次升高(表1)，反映了隨埋深增加水體封閉性變好，水力交換降低，水型由Na-Ca- HCO3型向Na-HCO3型和Na-Cl-HCO3型過(guò)渡，說(shuō)明封閉條件越好，鈣離子消耗越大。由于3號(hào)礦的3號(hào)煤層已開采幾十年，資源基本枯竭，遺留的3號(hào)煤層小煤礦采空區(qū)大量積水，導(dǎo)致15號(hào)煤層開采時(shí)受到影響，部分水樣礦化度偏低。

圖2 沁水盆地南部15號(hào)煤層頂板K2灰?guī)r水型

表1 不同礦井K2灰?guī)r水礦化度

2.2 K2灰?guī)r水和15號(hào)煤層產(chǎn)出水比較

煤礦開采證實(shí)15號(hào)煤層為弱含水層，采礦過(guò)程中的水主要來(lái)自頂板K2灰?guī)r。頂板灰?guī)r水和15號(hào)煤層氣井產(chǎn)出水兩者從水型上分析基本相同，主要是Na-HCO3型和Na-Cl-HCO3型。兩者水中離子組成均呈現(xiàn)“W”形狀(圖3)，碳酸氫根離子濃度高；煤層氣井產(chǎn)出水陰離子與3號(hào)礦頂板灰?guī)r水相似，氯離子和硫酸根離子濃度較高；煤層氣井產(chǎn)出水陽(yáng)離子主要和2號(hào)礦頂板灰?guī)r水大致相同，鈣、鎂離子均較低；1號(hào)礦頂板灰?guī)r水明顯與其他礦灰?guī)r水以及煤層氣井排出水不同，主要體現(xiàn)在鈣離子較高，鈉離子和氯離子濃度明顯較低。造成這種現(xiàn)象的主要原因是，1號(hào)礦埋深較淺，導(dǎo)致其水化學(xué)成分不同。

注：Qn004為煤層氣井產(chǎn)出水；1—3號(hào)礦為頂板灰?guī)r水

15號(hào)煤層氣井產(chǎn)出水脫硫系數(shù)大部分低于0.1，2號(hào)礦和3號(hào)礦灰?guī)r頂板水脫硫系數(shù)為0.1~10.0，而1號(hào)礦K2灰?guī)r水的脫硫系數(shù)均在2.0以上，明顯高于前兩者(圖4)。脫硫系數(shù)高反映封閉性差，說(shuō)明1、2、3號(hào)礦的K2灰?guī)r水、15號(hào)煤層氣井產(chǎn)出水封閉性依次增強(qiáng)，這與礦化度反映的規(guī)律一致。1號(hào)礦K2灰?guī)r水體封閉性差，氧化作用較強(qiáng)，還原作用較弱，地下水體中以氧化反應(yīng)和溶解作用為主，二氧化碳不斷溶解，導(dǎo)致水體酸性增加，方解石不斷被溶蝕，鈣離子濃度增高。

圖4 沁水盆地南部15號(hào)煤層氣井產(chǎn)出水與K2灰?guī)r水脫硫系數(shù)對(duì)比

不僅埋深、水體所處環(huán)境不同能導(dǎo)致水中離子組成的差異，同樣灰?guī)r水和煤層接觸也會(huì)導(dǎo)致部分離子濃度發(fā)生變化。將2號(hào)礦15號(hào)煤層樣品和K2灰?guī)r水放到一起(一周時(shí)間)，分析混合后水樣化學(xué)離子濃度發(fā)現(xiàn)，混合水中鎂離子濃度明顯減小，由原來(lái)的2.69 mol/L降至0.67 mol/L，混合后硫酸根離子濃度高于K2灰?guī)r水，由31.98 mol/L升至38.69 mol/L，其他離子濃度變化較小，這說(shuō)明地下灰?guī)r水在與煤層接觸過(guò)程中，會(huì)發(fā)生離子交換。

3 煤層水文地球化學(xué)特征形成機(jī)理

煤層水在地層流動(dòng)過(guò)程中會(huì)發(fā)生溶濾作用、氧化作用、脫硫酸作用、離子交換作用等。地下水在補(bǔ)給、徑流過(guò)程中會(huì)發(fā)生不同的地球化學(xué)反應(yīng)。

3.1 補(bǔ)給區(qū)

因此，煤中硫化物被氧化會(huì)產(chǎn)生大量氫離子，加速了碳酸鹽巖的溶解過(guò)程，使得水體中硫酸根離子增加。硫化物氧化過(guò)程只發(fā)生在淺部水溶氧化帶，距氣水交匯界面越近，氧化作用越強(qiáng)。大氣降水不斷攜氧補(bǔ)充含水層，氧化反應(yīng)得以持續(xù)進(jìn)行。

石膏類礦物的溶解度大于碳酸鹽巖類礦物，其溶解會(huì)發(fā)生在任意深度，水中鈣離子的增加，會(huì)促進(jìn)方解石發(fā)生沉淀。具體的反應(yīng)式為：

3.2 還原環(huán)境的徑流區(qū)

當(dāng)有機(jī)質(zhì)存在時(shí)，在脫硫酸還原菌作用下，發(fā)生脫硫化作用。其反應(yīng)式為：

脫硫酸還原菌可在–5~75℃、pH值5~9的條件下生存。根據(jù)沁水盆地南部煤層溫度資料可知，15號(hào)煤儲(chǔ)層溫度最高為30.79℃；pH值均在9以下，完全滿足硫酸還原菌的生存條件。因此，在水徑流較弱的還原環(huán)境煤層中，會(huì)發(fā)生式(7)反應(yīng)，導(dǎo)致碳酸氫根離子濃度增大，硫酸根離子濃度減小。

盡管目前沁水盆地水溶甲烷量較低，但在印支期和燕山期區(qū)域巖漿熱變質(zhì)階段，溫度、壓力高，水溶甲烷量多[18]，很可能發(fā)生式(8)反應(yīng)，消耗硫酸根離子，增加碳酸氫根離子。

3.3 離子交換作用

礦物顆粒表面常帶有電荷，具有吸附陽(yáng)離子的能力。在一定條件下，巖石顆粒將吸附地下水中某些陽(yáng)離子，將其原來(lái)吸附的部分陽(yáng)離子轉(zhuǎn)入地下水中。通常離子價(jià)位越高，被巖石顆粒吸附的可能性越大；原子半徑越大，吸附能力越強(qiáng)。常見陽(yáng)離子按吸附能力自大而小順序?yàn)椋篐+＞Fe3+＞Al3+＞Ba2+＞Ca2+＞Mn2+＞Mg2+＞K+＞Na+＞Li+，鈣、鎂離子的吸附能力要大于鈉離子的吸附能力。另外巖石顆粒越細(xì)小，比表面積越大，顆粒的吸附能力越強(qiáng)。在漫長(zhǎng)的地質(zhì)時(shí)期，大量鈣、鎂離子被煤顆粒吸附，置換出的鈉離子轉(zhuǎn)移到水中，導(dǎo)致煤層水中鈣、鎂離子損耗。

4 15號(hào)煤層與頂板灰?guī)r水文地球化學(xué)演化

大量數(shù)據(jù)顯示，沁水盆地南部無(wú)論是3號(hào)煤層還是15號(hào)煤層，煤層氣井產(chǎn)出水總體表現(xiàn)為富碳酸氫根離子和鈉離子，缺少硫酸根、鈣和鎂離子；水型以Na-HCO3或Na-HCO3-Cl為主[5,19]。美國(guó)6個(gè)主要煤層氣生產(chǎn)盆地產(chǎn)出水特征，也有類似結(jié)論[20]。導(dǎo)致這種特征的主要原因有兩個(gè)方面：首先，煤層富含有機(jī)質(zhì)，在弱徑流的還原環(huán)境下，發(fā)生了脫硫酸作用，導(dǎo)致硫酸根離子減少，碳酸氫根離子濃度增加；其次，離子交換吸附作用的發(fā)生，使得吸附能力差的鈉、鉀離子增加，鈣、鎂離子被吸附而減少。

盡管15號(hào)煤層與頂板K2灰?guī)r兩含水層巖石成分、結(jié)構(gòu)、裂隙發(fā)育特點(diǎn)差別很大，地下水水文地球化學(xué)演化過(guò)程不盡相同，由于兩層相互接觸，水力聯(lián)系密切，水中化學(xué)成分相互影響、作用，最終形成相似的水型。地球化學(xué)演化模型如圖5所示。模型以單斜形態(tài)表示，地下水流動(dòng)路徑從地表依次分為補(bǔ)給區(qū)、強(qiáng)徑流區(qū)、緩徑流區(qū)和滯流區(qū)。隨深度增加，水體環(huán)境發(fā)生變化，從淺到深依次分為氧化環(huán)境、過(guò)渡環(huán)境和還原環(huán)境。一般補(bǔ)給區(qū)和強(qiáng)徑流區(qū)為氧化環(huán)境，部分緩徑流區(qū)為過(guò)渡環(huán)境，大部分緩徑流區(qū)和滯流區(qū)為還原環(huán)境。不同的水體環(huán)境發(fā)生的物理變化和化學(xué)反應(yīng)不同。當(dāng)?shù)叵滤幱谘趸h(huán)境時(shí)，由于地表水?dāng)y帶CO2進(jìn)入，導(dǎo)致灰?guī)r中碳酸鹽巖發(fā)生溶解，使得鈣、鎂、碳酸氫根離子濃度增加，水型以Ca-Mg-HCO3-SO4型為主；而煤層中黃鐵礦則發(fā)生氧化反應(yīng)，使得水中硫酸根和鐵離子濃度增加，水型以Na-HCO3-SO4型為主。隨著深度的增加，溫度、壓力增高，水體進(jìn)入還原環(huán)境。此時(shí)煤層中會(huì)發(fā)生脫硫酸作用和無(wú)機(jī)成分氧化有機(jī)物的反應(yīng)，如式(7)和式(9)(不需要氧氣參加)，導(dǎo)致硫酸根離子大量減少，碳酸氫根離子增加，同時(shí)生成一定數(shù)量的CO2，此時(shí)煤層水以Na-Cl-HCO3或Na-HCO3型為主。由于方解石和白云石隨溫度的升高溶解度降低，同時(shí)氯化物被不斷溶解，導(dǎo)致埋深大、溫度高的還原環(huán)境下灰?guī)r水中鈣、鎂離子濃度減少，鈉離子濃度增加，此時(shí)灰?guī)r水一般為Na-Ca-Cl-HCO3型。

15號(hào)煤層水和K2灰?guī)r水相互作用主要體現(xiàn)在3個(gè)方面。首先是離子吸附交換。煤層顆粒細(xì)小，具有很強(qiáng)的吸附陽(yáng)離子的能力，在兩者接觸處會(huì)不斷發(fā)生離子交換，鈣、鎂離子被吸收，鈉、鉀離子被置換到水中。其二是混合作用，主要發(fā)生在兩者接觸面和相溝通聯(lián)系的裂隙中。兩種水混合是否產(chǎn)生明顯的化學(xué)反應(yīng)，取決于兩種水的成分及混合比例。如氧化和過(guò)渡環(huán)境中煤層水以硫酸根和鈉、鉀離子為主，而灰?guī)r水以碳酸氫根和鈣離子為主，兩者混合時(shí)會(huì)形成石膏沉淀和碳酸氫鈉型水。還原環(huán)境下兩種水發(fā)生反應(yīng)的可能性小，但是灰?guī)r水中硫酸根離子進(jìn)入煤層時(shí)會(huì)發(fā)生脫硫酸作用，間接導(dǎo)致灰?guī)r水中離子濃度的降低。其三，由于煤層水中無(wú)機(jī)成分氧化有機(jī)物產(chǎn)生的CO2進(jìn)入灰?guī)r水中，使得方解石和白云石發(fā)生溶解，水中鈣、鎂、碳酸氫根離子濃度增加。

圖5 沁水盆地南部15號(hào)煤層水和頂板K2灰?guī)r水演化過(guò)程模型

不管在灰?guī)r還是煤層中的各個(gè)環(huán)境下，淋濾作用始終發(fā)生，只是作用強(qiáng)度有差別。此外，灰?guī)r水、煤層水還與其接觸的隔水層發(fā)生離子吸附交換，導(dǎo)致鈣、鎂陽(yáng)離子含量減少，鈉、鉀離子增加。在以上各種作用的共同影響下，最終形成了Na-HCO3或Na-Cl-HCO3水型。

5 結(jié)論

a. K2灰?guī)r水水型相對(duì)復(fù)雜，主要有Na-Ca- HCO3型、Na-Cl-SO4-HCO3型、Na-HCO3-Cl型和Na-HCO3型4種。結(jié)合礦化度、脫硫系數(shù)，可以判斷出前兩種水型是在地層封閉條件差的氧化環(huán)境下形成的，后兩種則是在封閉條件好的還原環(huán)境下形成的。

b. 建立了沁水盆地南部15號(hào)煤層和K2灰?guī)r水演化模型，從機(jī)理上分析兩者在原始地層條件下相互作用、彼此影響，最終在還原環(huán)境下形成以Na- HCO3為主的水型，但各離子的絕對(duì)含量不盡相同。

c. 補(bǔ)給區(qū)和強(qiáng)徑流區(qū)K2灰?guī)r水水型以Ca-Mg- HCO3-SO4型為主，煤層的水型以Na-HCO3-SO4型為主；緩徑流區(qū)K2灰?guī)r水一般為Na-Ca-Cl-HCO3型，而煤層水以Na-Cl-HCO3或Na-HCO3型為主；滯流區(qū)頂板灰?guī)r水和煤層水水型相同，為Na-HCO3或Na-Cl-HCO3水型。

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Hydrogeochemical evolution of No.15 coal seam and limestone K2in southern Qinshui basin

LI Zhongcheng, WU Jianguang, WANG Jianzhong, WU Xiang, LU Guojun

(China United Coalbed Methane Corporation Ltd., Beijing 100015, China)

Based on the water test data of No.15 coal roof K2limestone and No.15 coalbed methane well in the southern Qinshui basin, the characteristics, types and the genetic mechanism of water chemical composition were systematically studied by statistical and comparative methods. The evolution model was built to systematically describe the various reactions and effects of limestone and coalbed water in the recharge zone, runoff zone and detention zone. The results show that the K2limestone water and the No.15 coal seam water will undergo ion exchange, mixing and CO2action. The K2limestone water is mainly Ca-Mg-HCO3-SO4type in the recharge zone and the strong runoff zone, and the water type of the coal seam is Na-HCO3-SO4type; K2limestone water in slow-flow area is generally Na-Ca-Cl-HCO3type, while coalbed water is mainly Na-Cl-HCO3or Na-HCO3type; K2limestone water is the same as the coal seam water in detention area, and it is Na-HCO3or Na-Cl-HCO3water type. The study aims to provide a reliable hydrogeological basis for the development of No.15 coalbed methane.

K2limestone water; water producing from the No.15 coal seam gas wells; water patern；water evolution model; southern Qinshui basin

P641.3

A

10.3969/j.issn.1001-1986.2020.03.011

1001-1986(2020)03-0075-06

2019-01-10；

2019-07-16

國(guó)家科技重大專項(xiàng)項(xiàng)目(2017ZX05064)

National Science and Technology Major Project(2017ZX05064)

李忠城，1971年生，男，河北唐山人，博士，高級(jí)工程師，從事煤層氣地質(zhì)與勘探開發(fā)工作. E-mail：zcliu0623@sina.com

李忠城，吳建光，王建中，等. 沁水盆地南部15號(hào)煤層和頂板K2灰?guī)r水文地球化學(xué)演化特征[J]. 煤田地質(zhì)與勘探，2020，48(3)：75–80.

LI Zhongcheng，WU Jianguang，WANG Jianzhong，et al. Hydrogeochemical evolution of No.15 coal seam and limestone K2in southern Qinshui basin[J]. Coal Geology & Exploration，2020，48(3)：75–80.

(責(zé)任編輯 范章群)