馮亞潔 廉麗姝 李寶富 于 淼 張朝雨
(曲阜師范大學(xué)地理與旅游學(xué)院,山東 日照 276826)
由PM2.5引起的灰霾天氣可直接或間接的對人體健康、經(jīng)濟社會等造成較大威脅[1-2]。我國區(qū)域重污染問題不斷惡化,光化學(xué)煙霧、大氣灰霾等復(fù)合型污染不斷加劇,城區(qū)重污染表現(xiàn)出明顯的區(qū)域性和復(fù)合性[3-5]。其中,京津冀、長三角、成渝、中原等地區(qū)污染嚴(yán)重[6]。
許多學(xué)者從不同角度、用不同方法對區(qū)域重污染天氣過程的成因進(jìn)行了大量研究。程念亮等[7]、張蓬勃等[8]、周一敏等[9]、徐麗娜等[10]研究表明,近地面逆溫層結(jié)較強、相對濕度較大、風(fēng)速較小等氣象條件有利于污染物的累積。翟華等[11]、程麗萍等[12]、楊旭等[13]研究發(fā)現(xiàn),穩(wěn)定的大氣環(huán)流形勢、地面弱氣壓場、邊界層較低是重污染天氣過程發(fā)生時的天氣形勢和環(huán)流特征。近年來,數(shù)值模擬逐漸成為污染物傳輸路徑及潛在源區(qū)的重要研究手段。王愛平等[14]、蔣伊蓉等[15]、王芳等[16]640利用后向軌跡模式(HYSPLT)及相關(guān)研究方法和中尺度數(shù)值模式分析區(qū)域輸送對重污染過程的影響。
山東省地處華北平原中心與京津冀地區(qū)相鄰,是我國空氣污染最嚴(yán)重的地區(qū)之一[17]654,[18]。前人關(guān)于濟南市的研究大都是從PM2.5組分[19-21]或基于污染發(fā)生過程中的某一個或兩個影響因素進(jìn)行分析[22-23],針對污染事件的整體分析較少。本研究以濟南市2017年12月27—31日一次重污染天氣過程為例,基于PM2.5監(jiān)測數(shù)據(jù),利用中尺度天氣預(yù)報模式(WRF)和HYSPLT及其相關(guān)的分析方法,對污染期間的天氣形勢、氣象條件、潛在源區(qū)及輸送途徑進(jìn)行分析,以期揭示濟南市典型重污染天氣的形成與發(fā)展機制,為空氣污染防控提供理論參考依據(jù)。
PM2.5濃度逐時數(shù)據(jù)集為中國環(huán)境監(jiān)測總站公布的濟南市8個國控點的監(jiān)測數(shù)據(jù),監(jiān)測站點分布如圖1所示。數(shù)據(jù)時間跨度為2017年12月26—31日。WRF所用的氣象資料是由美國國家大氣研究中心提供的6 h間隔、1°×1°空間分辨率的美國國家環(huán)境預(yù)報中心(NCEP)-FNL再分析數(shù)據(jù)資料(https://rda.ucar.edu/datasets/ds083.2/)和WRF官網(wǎng)(http://www2.mmm.ucar.edu/wrf/users/download/get_sources_wps_geog.html)提供的靜態(tài)數(shù)據(jù)。HYSPLT輸入數(shù)據(jù)是由NCEP提供的全球資料同化系統(tǒng)(GDAS)數(shù)據(jù)(ftp://arlftp.arlhq.noaa.gov/pub/archives/gdas1)。所用氣象要素數(shù)據(jù)來自WRF模擬結(jié)果。
圖1 研究區(qū)地理位置及空氣質(zhì)量監(jiān)測站點分布Fig.1 Location of the study area and distribution of air quality monitoring stations
1.2.1 污染過程氣象場數(shù)值模擬
WRF是一種完全可壓非靜力模式,采用Arakawa C網(wǎng)格,集數(shù)值天氣預(yù)報、大氣模擬及數(shù)據(jù)同化于一體,目前主要應(yīng)用于有限的天氣研究和業(yè)務(wù)預(yù)報。采用WRF V3.9版本對NCEP-FNL再分析數(shù)據(jù)進(jìn)行降尺度處理得到研究期間氣象要素場。WRF包含眾多物理和動力參數(shù)化方案,參考前人研究,選擇的長波和短波輻射方案分別為RRTM和Dudhia方案,微物理方案為WSM 5-class方案,陸面過程方案為unified Noah land-surface方案,邊界層和近地面方案為YSU和Revised MM5 Monin-Obukhov方案。設(shè)置2層1∶3網(wǎng)格嵌套,其中模擬區(qū)域的中心經(jīng)緯度為36.7°N、117.0°E,網(wǎng)格分辨率分別為18、6 km,對應(yīng)格點數(shù)為105×105、148×148。讀取WRF模擬得到的各氣象要素數(shù)據(jù),對各氣象要素與PM2.5濃度進(jìn)行皮爾遜相關(guān)分析[24],研究PM2.5濃度與氣象要素之間的關(guān)系。
1.2.2 污染物輸送路徑的后向軌跡分析
HYSPLT是一種用于計算和分析大氣污染輸送、擴散軌跡的綜合專業(yè)模型,目前廣泛應(yīng)用于多種污染物的地區(qū)傳輸擴散研究。結(jié)合GDAS提供的1°×1°再分析場資料,計算到達(dá)濟南市的36 h后向軌跡,每天計算24個整點時次。城市上空300 m左右高度的大氣污染以大尺度遠(yuǎn)距離的城市周邊源輸送為主,100 m以下則以低層城區(qū)尺度內(nèi)近距離污染源影響為主[16]638,本研究選擇軌跡模擬高度為300 m。
1.2.3 污染物的潛在源區(qū)分析
潛在源貢獻(xiàn)法(PSCF)是基于條件概率函數(shù)發(fā)展而來的一種根據(jù)氣流軌跡辨別污染源區(qū)的統(tǒng)計分析方法[25]。PSCF通過結(jié)合污染軌跡(本研究以PM2.5≥75 μg/m3對應(yīng)軌跡為污染軌跡)和某污染物濃度來給出可能的污染源位置。PSCF計算公式為:
Pij=mij/nij
(1)
式中:Pij為網(wǎng)格(i,j)的潛在源貢獻(xiàn);mij為經(jīng)過網(wǎng)格(i,j)的污染軌跡數(shù);nij為經(jīng)過網(wǎng)格(i,j)的總軌跡數(shù)。
基于TrajStat軟件[26]對氣流軌跡涉及區(qū)域(31°N~44°N、93°E~121°E)按0.25°×0.25°進(jìn)行網(wǎng)格化處理。
由于Pij是一種條件概率,當(dāng)網(wǎng)格內(nèi)nij較小時,Pij會有較大的不確定性,故需利用經(jīng)驗權(quán)重函數(shù)(W(nij))進(jìn)行降誤差處理(見式(2)和式(3))[27]。
(2)
WPij=W(nij)Pij
(3)
式中:nave為每個網(wǎng)格內(nèi)平均軌跡數(shù);WPij為網(wǎng)格(i,j)的權(quán)重潛在源貢獻(xiàn)。
Pij反映的是比值,無法區(qū)分相同Pij的網(wǎng)格PM2.5濃度的貢獻(xiàn),因此本研究引入濃度權(quán)重軌跡分析法(CWT)[28]來反映不同軌跡的污染程度。CWT中,每個網(wǎng)格點(i,j)都有一個PM2.5權(quán)重質(zhì)量濃度(Cij,μg/m3),計算公式為:
(4)
式中:l為經(jīng)過網(wǎng)格(i,j)的氣流權(quán)重軌跡序號;Cl為軌跡l經(jīng)過網(wǎng)格(i,j)時對應(yīng)的濟南市PM2.5質(zhì)量濃度,μg/m3;ijl為軌跡l在網(wǎng)格(i,j)停留的時間,用落在網(wǎng)格內(nèi)的氣流權(quán)重軌跡數(shù)代替。
CWT同樣需要引入W(nij),以減少nij較少時引起的不確定性,計算公式為:
WCij=CijW(nij)
(5)
式中:WCij為網(wǎng)格(i,j)的PM2.5最終權(quán)重質(zhì)量濃度,μg/m3。
此次污染過程中PM2.5質(zhì)量濃度逐時變化見圖2。整個污染過程歷時108 h,PM2.5均值為155 μg/m3。2017年12月26日0:00至27日12:00,PM2.5濃度變化趨勢較平緩,無明顯變化,均值為85 μg/m3,空氣質(zhì)量狀況為輕度污染(空氣質(zhì)量指數(shù)(AQI)為101~150)。27日12:00至28日23:00,PM2.5明顯上升,從75 μg/m3升高到250 μg/m3,空氣質(zhì)量狀況為中度污染(AQI為151~200)。29日,污染水平加重,PM2.5持續(xù)高值,并在12:00達(dá)到峰值(341 μg/m3),是《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB 3095—2012)二級標(biāo)準(zhǔn)日均限值(75 μg/m3)的4.5倍,空氣質(zhì)量狀況為嚴(yán)重污染(AQI>300)。31日6:00后,PM2.5從126 μg/m3驟減到46 μg/m3,并在14:00達(dá)到最低值(37 μg/m3),空氣質(zhì)量狀況轉(zhuǎn)為良好(AQI為51~100)。綜上,濟南市整個重污染天氣過程演變經(jīng)歷了3個階段:(1)27日12:00至28日23:00,污染物累積階段(階段Ⅰ);(2)28日23:00至31日6:00,污染物濃度達(dá)到峰值并保持持續(xù)高值的重污染持續(xù)階段(階段Ⅱ);(3)31日6:00—23:00,PM2.5降低到谷值的顯著下降階段(階段Ⅲ)。
圖2 PM2.5質(zhì)量濃度逐時變化Fig.2 Hourly variation of PM2.5 mass concentration
2.2.1 氣象要素變化特征
在污染源相對穩(wěn)定的一定時期內(nèi),氣象要素是引起大氣污染物濃度變化的重要因素[29-30]。圖3為各氣象要素(相對濕度、風(fēng)速、氣壓)的演變和PM2.5的變化趨勢;圖4為各污染階段典型時刻溫廓線分布。
整個重污染天氣期間,PM2.5濃度與各氣象要素有顯著的相關(guān)關(guān)系(p<0.01),氣壓和相對濕度與PM2.5濃度呈顯著的正相關(guān),相關(guān)系數(shù)分別為0.85和0.67;風(fēng)速與PM2.5濃度呈負(fù)相關(guān),相關(guān)系數(shù)為-0.48。污染期間不同階段,氣象要素特征有明顯差異,主要表現(xiàn)為:
(1) 污染物累積前期:相對濕度變幅較小,大致在50%上下,均值為44%;氣壓變幅較大,3 h變壓最大達(dá)到3.0 hPa,總體呈下降趨勢,均值為989 hPa;風(fēng)速變幅較大且不穩(wěn)定,為1~8 m/s,均值為5.0 m/s。階段Ⅰ與污染物累積前期相比,相對濕度與氣壓不斷上升,相對濕度的漲幅較大,從34%增長到96%,氣壓的漲幅較小,從985 hPa增加到989 hPa。由圖4可知,在850、975 hPa處有逆溫現(xiàn)象出現(xiàn),其中850 hPa處的逆溫現(xiàn)象稍顯著。經(jīng)計算,975 hPa處平均逆溫強度為0.002 ℃/m,而850 hPa處平均逆溫強度為0.003 ℃/m。研究表明,逆溫形成的上暖下冷的溫度層結(jié)不利于污染物的垂直擴散,導(dǎo)致水氣和污染物的堆積[31]。根據(jù)李令軍等[32]對大氣重污染類型研究,可將此次重污染天氣過程定義為靜穩(wěn)累積型污染。
(2) 階段Ⅱ:氣象要素處于一個相對穩(wěn)定的狀態(tài)。相對濕度均值為77%,且最高值達(dá)到98%;氣壓均值為987 hPa,在此期間3 h變壓最大僅為1.0 hPa;風(fēng)速仍然較小,均值僅為2.5 m/s。由圖4可知,在近地面900 hPa處出現(xiàn)顯著逆溫現(xiàn)象,平均逆溫強度為0.009 ℃/m,說明穩(wěn)定的氣象條件下,逆溫層的出現(xiàn)會抑制空氣的垂直對流運動,削弱甚至阻止空氣環(huán)流的形成,導(dǎo)致重污染的持續(xù)。
圖3 PM2.5逐時質(zhì)量濃度與各氣象要素變化Fig.3 The variation of hourly PM2.5 mass concentration and meteorological elements
圖4 各污染階段典型時刻溫廓線Fig.4 Temperature profiles at typical times of each pollution stage
(3) 階段Ⅲ:相對濕度顯著下降,下降到20%左右,均值僅為20%;氣壓變化幅度較小,大致為987~988 hPa,3 h變壓最大為0.3 hPa;風(fēng)速顯著增大,逐漸增加到5.4 m/s,均值達(dá)到5.0 m/s。由圖4可知,逆溫現(xiàn)象消失。良好的天氣條件使污染物迅速擴散,空氣質(zhì)量好轉(zhuǎn)。
2.2.2 污染過程天氣形勢特征
天氣形勢的變化也同樣影響大氣擴散條件,從而影響區(qū)域污染物濃度。本研究對此次污染期間不同階段典型時刻的天氣形勢進(jìn)行分析,其中海平面氣壓場數(shù)據(jù)取自NCEP-FNL再分析數(shù)據(jù),10 m風(fēng)場和相對濕度區(qū)域分布為WRF模擬數(shù)據(jù)。
(1) 階段Ⅰ:我國主要氣壓系統(tǒng)包括中心在我國西部國家吉爾吉斯斯坦和蒙古—我國的黑龍江一帶的高壓系統(tǒng)、中心在西藏—青海和甘肅一帶的低壓系統(tǒng)。濟南市位于中心在甘肅一帶的低壓前部及中心在蒙古—黑龍江一帶的高壓后部,地面受高壓和低壓雙系統(tǒng)控制;近地面出現(xiàn)偏南氣流,附近等壓線稀疏,風(fēng)速較小。相對濕度南高北低,大致為40%~70%,地表由偏南風(fēng)主導(dǎo)。由于濟南市地勢復(fù)雜,南高北低,來自東南方向的污染物受到南部山地的阻擋加之風(fēng)速較小,外部污染物難以到達(dá)濟南市。靜風(fēng)高濕的天氣狀況加速了污染物的本地累積。
(2) 階段Ⅱ:中心在吉爾吉斯斯坦一帶的高壓系統(tǒng)東移到新疆—甘肅一帶,中心在蒙古—黑龍江一帶的高壓北移到黑龍江—吉林一帶,兩個低壓系統(tǒng)則向西南方向移動到西藏—四川一帶。濟南市位于中心在新疆—甘肅一帶的弱高壓前部的均壓場,大氣穩(wěn)定度較好,近地面出現(xiàn)偏北氣流。整體相對濕度>80%,地表由西北風(fēng)主導(dǎo),風(fēng)速較小。濟南市西北部的京津冀地區(qū)是我國冬季大氣污染最嚴(yán)重的地區(qū)之一[17]645,西北方向的氣流可能攜帶污染物南下,到達(dá)濟南市。由于濟南市地勢南高北低,自西北方向的污染物被山體擋回,使污染物在濟南市累積。穩(wěn)定的天氣形勢、持續(xù)的小風(fēng)高濕、地勢南高北低等一系列不利于污染物擴散的天氣條件導(dǎo)致本地污染的進(jìn)一步累積,加劇了空氣污染程度。
(3) 階段Ⅲ:中心在新疆—甘肅一帶的高壓繼續(xù)向東北方向移動到蒙古一帶,中心在黑龍江—吉林一帶的高壓系統(tǒng)南移到江蘇—浙江一帶。濟南市位于中心在江蘇—浙江一帶的弱高壓系統(tǒng)內(nèi)部,近地面出現(xiàn)偏南氣流。相對濕度整體下降,大致為30%~40%,地表由東南風(fēng)主導(dǎo),風(fēng)力較強。良好的擴散條件加速了污染物的移動,PM2.5濃度隨之降低,空氣質(zhì)量等級也變?yōu)閮?yōu)良,此次重污染天氣過程結(jié)束。
2.3.1 輸送路徑分析
以300 m為計算起始高度,收集2017年12月27—31日到達(dá)濟南市的36 h后向軌跡,分階段研究氣團的后向軌跡。階段Ⅰ氣團來自東南方向的江蘇中北部及濟南市周邊的臨沂和泰安,呈帶狀分布,輸送距離較短;階段Ⅱ氣團主要來自濟南市西北方向,途經(jīng)蒙古國、內(nèi)蒙古、山西北部及京津冀地區(qū);階段Ⅲ氣團軌跡也來自西北方向,途經(jīng)內(nèi)蒙古中部、山西北部、河北南部,再經(jīng)由魯西南地區(qū)到達(dá)濟南市。階段Ⅱ、Ⅲ的氣團輸送距離均較長。
對整個重污染過程36 h后向軌跡進(jìn)行聚類分析,結(jié)果見表1。重污染期間,到達(dá)濟南市的氣團軌跡可聚為5類,主要來自濟南市西北方和東南方,分別占軌跡總數(shù)的49.29%和50.71%。軌跡2、3分別占軌跡總數(shù)的29.29%和21.43%,來自東南方向的江蘇中北部和山東南部地區(qū),且途經(jīng)發(fā)達(dá)城市較多,受下墊面的影響較大,氣團移動速度緩慢。由2.2.1節(jié)可知,整個重污染天氣過程期間,風(fēng)速較小,不利于污染物的輸送與遷移。濟南市三面環(huán)山,地勢南高北低,東南方向的氣流受到南部山地阻擋,難以到達(dá)濟南市。因此,該種路徑對污染過程的貢獻(xiàn)需要進(jìn)一步確定。軌跡1、4、5大致來自濟南市的西北方向,主要是因為冬季我國受西伯利亞冷高壓的影響,盛行西北風(fēng),故西北方向的氣流軌跡占比較大。其中,軌跡4、5為長距離輸送,說明氣團移動速度較快,總和占軌跡總數(shù)的19.29%,經(jīng)過內(nèi)蒙古、山西、河北到達(dá)濟南市。軌跡1為短距離輸送,占軌跡總數(shù)的30.00%,主要來自西北方向空氣污染嚴(yán)重的京津冀區(qū)域,途經(jīng)城市較多,受下墊面影響較大,氣團移動速度緩慢。濟南市地勢中間低四周高,三面環(huán)山,來自西北方向污染氣流,受到南部山地的阻擋,加速了污染物的累積。同時,北方屬于采暖期,大量燃煤燃料廢棄的排放加劇了濟南市地區(qū)的污染程度。
2.3.2 潛在源區(qū)分析
本研究針對濟南市此次重污染過程中PM2.5的潛在源區(qū)展開分析,從而進(jìn)一步確定濟南市PM2.5的輸送來源及貢獻(xiàn)。研究期間濟南市WPij與WCij分布如表2所示。研究期間,濟南市PM2.5的潛在源貢獻(xiàn)較大值主要分布在江蘇中北部穿過山東南部,呈條帶狀分布;經(jīng)過濟南市及周邊,向北延伸到河北東南與山東德州、濱州交界處。這些地區(qū)對濟南市PM2.5的潛在貢獻(xiàn)>0.7,其中江蘇中北部,山東中南部泰安、淄博及濟南市本地的PM2.5潛在貢獻(xiàn)接近于1,表明這些地區(qū)是影響濟南市PM2.5的主要潛在源區(qū)。
WCij較大值主要集中在河北東南與山東德州、濱州交界處,江蘇中北部與山東中南部泰安、淄博等地,這些地區(qū)WCij>160 μg/m3。其中,濟南市周邊泰安、淄博等地WCij接近200 μg/m3,濟南市本地WCij>240 μg/m3,這表明泰安、淄博等地為此次重污染過程的潛在源區(qū),且以濟南市本地污染累積為主。結(jié)合2.3.1節(jié),雖然來自東南方向的輸送路徑占比較多,但它對此次重污染天氣過程的影響較小。
表1 研究期間濟南市氣流后向軌跡聚類分析結(jié)果
表2 研究期間濟南市WPij與WCij分布
(1) 此次重污染天氣過程屬于靜穩(wěn)累積型污染,基于PM2.5濃度的逐時監(jiān)測數(shù)據(jù),將此次污染事件分為3個階段:污染物累積階段(階段Ⅰ,27日12:00至28日23:00)、重污染持續(xù)階段(階段Ⅱ,28日23:00至31日6:00)和顯著減弱階段(階段Ⅲ,31日6:00—23:00)。
(2) 整個重污染天氣過程期間,PM2.5濃度與各氣象要素有顯著的相關(guān)關(guān)系,氣壓和相對濕度與PM2.5濃度呈顯著的正相關(guān),相關(guān)系數(shù)為0.85和0.67;風(fēng)速與PM2.5濃度呈負(fù)相關(guān),相關(guān)系數(shù)為-0.48。地面均壓場、持續(xù)的小風(fēng)高濕、逆溫等靜穩(wěn)天氣有利于污染物的持續(xù)累積;污染后期濟南市位于弱高壓內(nèi)部,地表由東南風(fēng)主導(dǎo),風(fēng)速變大,相對濕度降低,良好的擴散條件使此次重污染天氣過程得到有效緩解。
(3) 此次重污染天氣過程期間,PM2.5主要輸送路徑為西北和東南路徑,分別占軌跡總數(shù)的49.29%和50.71%,由于地形原因,東南路徑對污染過程的影響不明顯。濟南市周邊泰安、淄博等地WCij接近200 μg/m3,濟南市本地WCij>240 μg/m3,這表明泰安、淄博等地為此次重污染過程的潛在源區(qū),且以濟南市本地污染累積為主。