汪晶發(fā) 宋 慧 巴利萌 李光華 孫智鋼

(1.長安大學水利與環(huán)境學院，陜西 西安 710064；2.長安大學建筑工程學院，陜西 西安 710064)

近年來，隨著城市的快速發(fā)展和經濟的持續(xù)增長，機動車保有量也迅速增加。大量研究表明，機動車尾氣排放的污染物對環(huán)境空氣質量具有不利影響，尤其是顆粒物(PM2.5和PM10)、NOx和揮發(fā)性有機物(VOCs)等已成為導致區(qū)域性空氣污染問題的關鍵因素[1-2]。國內學者已在鄭州市[3]、成都市[4]、南京市[5]和佛山市[6]等典型城市對機動車污染物的排放進行了研究，初步獲得了機動車污染物中PM2.5、PM10、NOx、VOCs等污染物的排放特征，但其中有關N2O的排放清單研究相對較少。N2O作為一種溫室氣體具有較強的反應活性[7]，是造成城市光化學煙霧污染的前體物。隨著機動車保有量的增加，N2O及其反應產物對環(huán)境和人體健康的不利影響越來越大，因此N2O排放清單研究也亟需重視。

西安市位于關中城市群的中心，處于天然的“U”字形河谷地帶，不利于大氣污染物的擴散[8]，而隨著機動車保有量的不斷增加，機動車排放對城市污染的貢獻愈發(fā)顯著，并將威脅當地居民健康。因此，建立高分辨率的機動車排放清單不僅是控制區(qū)域大氣污染的基礎，而且在本地機動車精準減排和政府決策等方面也具有重要作用[9]。

本研究基于本地化修正的機動車排放因子(MOVES)模型，以2017年為基準年建立西安市機動車污染物排放清單。同時，結合西安市道路網信息，采用自上而下的方法對各污染物進行了高分辨率(1 km×1 km)的空間分配研究，研究結果可為當地大氣污染防治提供數據支持。

1 材料與方法

1.1 研究區(qū)域

以關中地區(qū)的中心城市西安市為研究對象，研究區(qū)域包含了西安市主城區(qū)及周邊的閻良區(qū)、臨潼區(qū)、長安區(qū)、高陵縣、鄠邑區(qū)、藍田縣和周至縣7個區(qū)縣，區(qū)域總面積為10 752 km2，具體地理位置如圖1所示。

圖1 西安市地理位置Fig.1 The geographical location of Xi’an

1.2 排放清單計算方法

本研究基于MOVES模型法估算機動車污染物的排放量，計算方法見式(1)：

(1)

式中：Qj為污染物j的年排放總量，g；Fij為i型車對污染物j的單車排放因子，g/(km·輛)；Pi為i型車的總保有量，輛；Vi為i型車的單車年均行駛里程，km。機動車的車型包括小型客車、中型客車、大型客車、輕型貨車、中型貨車、重型貨車、公交車、出租車、摩托車和低速汽車(包含低速貨車和低速三輪車)共10種車型。研究的污染物有PM2.5、PM10、NOx、NO、NO2、N2O和VOCs。

1.2.1 排放因子本地化修正

排放因子是建立合理排放清單的基礎，能夠反映一定活動水平下機動車污染物的排放量[10]。國內外研究中大部分采用模型法[11-13]測算污染物排放因子，其中美國環(huán)境保護署開發(fā)的MOVES模型屬于行駛工況類交通排放模型，本研究通過對MOVES模型的參數進行本地化修正，計算了西安市10種車型7種污染物的排放因子。本地化修正主要圍繞模型中的車齡分布、車輛速度分布、車輛行駛里程分布和氣象要素(溫度及濕度)4類參數展開。

(1) 車齡分布

MOVES模型中的車齡分布參數采用研究區(qū)內在用機動車不同注冊年份的車輛在同類型車總保有量中的占比計算獲取[14]。本研究基于“西安市統(tǒng)計年鑒”中近20年的保有量數據，根據不同車型逐年保有量中的新注冊量和淘汰量，整理計算得到了10種車型的車齡分布數據。

(2) 車輛速度與行駛里程分布

基于西安市交通局提供的2017年5種車型(中型客車、大型客車、公交車、出租車和重型貨車)的機動車全球定位系統(tǒng)(GPS)數據，獲得了相應車型2017年的實時速度和經緯度信息。另外依據調研結果，選取50輛小型客車作為測試車輛，通過在測試車輛上安裝GPS設備并連續(xù)監(jiān)測一個月，獲取車輛的行駛速度信息。將獲得的所有車輛的GPS數據導入到地理信息系統(tǒng)(ArcGIS)中，與西安市道路地圖相匹配，進而計算得到各個類型機動車的速度分布占比和行駛里程分布占比。

(3) 氣象要素

基于課題組在陜西省體育場周邊設立的氣象站(108°56′E，34°14′N)的實時觀測數據，得到西安市2017年各月的平均溫度和相對濕度，具體數值見表1。

1.2.2 機動車保有量

2017年西安市機動車總保有量為283.3萬輛，其中小型客車占比為86.4%；輕型貨車次之，占比5.8%；而中型、重型貨車相對較少，二者合計僅占1.7%。從燃料類型來看，西安市機動車以汽油車為主，占比為92.8%，而柴油車、天然氣車分別占6.0%、1.2%。從技術等級來看，國Ⅳ標準車占總保有量的51.4%；而國Ⅴ標準車相對較少，占總保有量的12.5%，國Ⅲ及以下標準車的保有量占比為36.1%。

1.2.3 年均行駛里程

在西安市機動車檢測站進行實地抽樣調查，獲得共計約100萬條機動車檢測數據?；跀祿熊囕v的累積行駛里程和注冊年份等信息，計算獲得各車型的年均行駛里程(VKT)數據(見圖2)。其他車型如公交車、出租車、低速車等則根據陜西省統(tǒng)計年鑒中的車輛運營里程與運營車數的比例估算得到。

表1 西安市月平均溫度和相對濕度

圖2 不同車型年均行駛里程Fig.2 Annual average travelled kilometers of various types of vehicles

1.3 空間分配方法

為便于分配計算，將西安市路網劃分為4種道路類型，包括高速路、國道、快速路(環(huán)線和快速干道)和城市道路(包括主干路、次干路和支路)。同時以西安市路網為基礎，應用ArcGIS建立1 km×1 km分辨率的空間網格(地理坐標系為WGS1984)，網格數共計12 533個?；趧?chuàng)建的網格和路網進行污染物的空間分配，具體方法參考文獻[10]。

本研究基于年排放總量和日排放總量分別對機動車污染物的年排放和日排放進行空間分配。其中，日排放總量的計算方法為：將年排放總量按照車輛各月的行駛里程占比計算得到月排放總量，然后根據不同月份工作日和非工作日的天數，得到工作日和非工作日的平均日排放總量。

2 結果與討論

2.1 機動車污染物排放清單

根據西安市機動車污染物排放因子、機動車保有量和年均行駛里程，計算得到西安市2017年機動車尾氣排放的污染物總量，不同車型的PM2.5、PM10、NOx、NO、NO2、VOCs和N2O的年排放量匯總見表2。

由表2可見，機動車排放的PM2.5、PM10分別為126.1×104、138.2×104kg，說明機動車排放的顆粒物以細顆粒為主。小型客車是VOCs的主要貢獻源，其對VOCs的貢獻率為55.3%；另外，摩托車的保有量在機動車總保有量中占比僅為4.3%，但其對VOCs的貢獻率為11.8%。重型貨車是NOx的主要貢獻源，其對NOx的貢獻率為46.3%。其中，NO是NOx的主要組成成分，占NOx總排放量的89.4%，NO2僅占10%左右。另外，小型客車也是N2O的主要貢獻源，其對N2O的貢獻率為78.6%。研究表明，N2O是一種強力的溫室氣體，其每分子產生的溫室效應大約是CO2的300倍[15]。因此，在控制溫室效應方面，減少N2O的排放同樣需要引起重視。另一方面，重型貨車是顆粒物排放的主要車型，其對PM2.5、PM10的貢獻率分別為47.0%、46.6%。綜上所述，在機動車減排控制中，可以把不同車型的貢獻率作為出發(fā)點，控制顆粒物和NOx的排放應以重型貨車為主，而減少N2O和VOCs的排放則應重點關注小型客車，另外在VOCs排放控制上還需加強對摩托車的管控力度。

2.1.1 燃料類型貢獻率

西安市機動車燃料類型主要包含汽油、柴油和天然氣3種，各燃料類型車對不同污染物排放量的貢獻如圖3所示。柴油車保有量占比僅為6.0%，但對PM2.5、PM10、NOx的貢獻率分別為80.2%、79.5%、75.8%。因此，在控制顆粒物和NOx方面應著重加強對柴油車的管控措施，如對高排放柴油車的升級改造、更新尾氣凈化設備等。但研究表明，顆粒物和NOx的生成存在相悖關系，降低顆粒物排放會引起NOx的上升，同時NOx和油耗之間也存在這種相悖關系[16]，因此從減少顆粒物、NOx和油耗的角度來看，可以將柴油車的內凈化技術側重于減少顆粒物，柴油車后處理技術側重于減少NOx的排放。另一方面，汽油車是VOCs和N2O的主要排放源，貢獻率分別為74.2%、89.7%。由于汽油車中以私家車為主，保有量較大，因此在控制VOCs方面不僅要限制車輛用油中有機物(如烯烴、芳香烴等)的含量，還要加強對私家車數量及出行的管控措施。

表2 西安市2017年機動車不同車型污染物排放總量

1)本研究中NOx僅包含NO、NO2。

圖3 西安市機動車污染物排放燃料類型貢獻率Fig.3 Contribution ratio of vehicle-emitted pollutants with different fuel types

2.1.2 技術等級貢獻率

2017年西安市不同技術等級的機動車污染物排放貢獻率如圖4所示。由圖4可見，國Ⅳ及以下標準車是所有污染物排放的主要貢獻源，對污染物排放量的貢獻超過77.2%。其中國Ⅲ及以下標準車保有量僅占36.1%，但對顆粒物、NOx和VOCs排放的貢獻率均在70%以上，這可能與老舊車輛后處理裝置的處理效率較差，使用油品中添加物的成分較多且含量較大等因素有關。國Ⅴ標準車的保有量占12.5%，對顆粒物、NOx和VOCs等污染物排放貢獻相對較低，其中對PM2.5、PM10的貢獻率均僅為1.8%。國Ⅴ標準車排放對NO2的貢獻率高達21.2%，可能是由于更多的NO在處理裝置中已被充分氧化?；谝陨戏治隹芍?，提高機動車技術等級是控制機動車污染物排放的一種有效措施。

圖4 西安市機動車污染物技術等級貢獻率Fig.4 Contribution ratio of vehicle-emitted pollutants with different technologies

2.1.3 排放清單對比

將本研究與其他研究的排放清單進行比較，對于進一步提高西安市機動車排放清單的精確性具有實質意義。通過查閱文獻，收集總結了西安市及各地近年來機動車排放清單的研究結果，具體見表3。

由表3可以看出，本研究中各污染物排放量與其他研究結果在同一數量級上，但數值上有所差異。與鄭州市相比，本研究中PM2.5、PM10和NOx排放量總體偏低70%～80%，這可能與不同地區(qū)、不同基準年的機動車保有量和行駛里程存在較大差異有關。與西安市其他年份的機動車排放清單相比，本研究計算得到的機動車污染物排放量小于文獻[17]、文獻[18]的結果，其原因可能與西安市近年來車輛技術等級的提升有關，2011年西安市還未實施國Ⅴ標準，且老舊車輛的保有量較大，因此導致了污染物排放總量較后期的研究結果偏大。

2.2 空間分布

2.2.1 年排放空間分析

本研究以3種典型污染物(PM2.5、NOx和VOCs)為例進行西安市機動車排放的空間分布分析，年空間分布結果如圖5所示?？梢钥闯?，污染物在排放區(qū)域內表現出相似的特征，均從主城區(qū)向四周呈放射狀分布，與西安市“米”字形公路分布有關。而從污染物排放量的分布特征看，PM2.5和NOx呈現出較為一致的分布規(guī)律，排放量主要分布在西安市主城區(qū)和各縣區(qū)的高速路及國道，而VOCs在主城區(qū)內的分布更加集中，尤其是二環(huán)及環(huán)內的排放量較大。綜上所述，該排放量分布特征表明了西安市高速路、國道和環(huán)線以內的車輛是污染物的重要來源。

表3 各地機動車排放清單研究結果比較

圖5 2017年西安市機動車排放污染物年空間分布Fig.5 Annual spatial distribution of vehicle-emitted pollutants in Xi’an

2.2.2 日排放空間分析

西安市機動車排放污染物PM2.5、NOx和VOCs的日空間分布如圖6所示。結果表明，各污染物排放的空間分布特征在工作日和非工作日期間并無明顯差異，但在工作日期間，高排區(qū)域的排放量數值會略高于非工作日。這可能是由于工作日車流量相對較大，增加了污染物排放源；同時受此影響，車輛行駛速度也會相對減小，車輛怠速情況相應加重，因此該情形下污染物排放也會更加嚴重[19]。因此在工作日期間，機動車污染物排放量與非工作日相比相對較大。

2.3 不確定性分析

本研究中，機動車保有量數據來源于西安市統(tǒng)計年鑒，數據權威可信，不確定性較低。但統(tǒng)計年鑒中的車型與本研究所使用的MOVES模型中設定的車型并不完全一致，因此在車型匹配過程中可能會產生一定誤差。另外，本研究采用MOVES模型模擬的排放因子，模型本身已綜合考慮了車齡分布、車輛速度、道路類型、燃油信息、行駛里程和氣象信息等本地化因素，其模擬結果較為可靠?？蛙?、貨車和摩托車的VKT雖然來源于機動車檢測站，但其他車型是根據統(tǒng)計年鑒中的數據估算而來，也會導致清單的估算結果存在偏差。另外，機動車污染物的空間分布中也存在一定的不確定性。由于本研究中的道路類型劃分是以MOVES模型采用的道路類型為主，城區(qū)道路劃分相對較粗，僅分為快速路和城市道路，所以主城區(qū)的污染物分布也存在一定偏差。綜上所述，本研究建立的機動車污染物排放清單和空間分布較為可靠，不確定性相對較低。

3 結 論

(1) 2017年西安市機動車污染物PM2.5、PM10、NOx、NO、NO2、N2O和VOCs的年排放總量分別為126.1×104、138.2×104、2 884.2×104、2 577.8×104、306.4×104、27.9×104、1 281.2×104kg。重型貨車是PM2.5、PM10和NOx的主要來源，貢獻率分別為47.0%、46.6%和46.3%；小型客車是N2O和VOCs的主要來源，貢獻率分別為78.6%和55.3%。

圖6 西安市機動車排放污染物日空間分布Fig.6 Diurnal spatial distribution of vehicle-emitted pollutants in Xi’an

(2) 柴油車是PM2.5、PM10、NOx排放主要來源，貢獻率分別為80.2%、79.5%和75.8%；汽油車是VOCs和N2O排放的主要來源，貢獻率分別為74.2%和89.7%。因此從貢獻率考慮，控制顆粒物和NOx的排放以控制柴油車為主，而減少N2O和VOCs的排放以控制汽油車為主。

(3) 2017年西安市機動車污染物排放中以國Ⅳ及以下標準車為主，對各種污染物的貢獻率均超過77.2%。國Ⅲ及以下標準車的保有量雖然占總量的36.1%，但其對顆粒物、NOx和VOCs排放的貢獻率均在70%以上。國Ⅴ標準車對NO2排放的貢獻率較大，為21.2%?？梢钥闯觯岣邫C動車技術等級和淘汰老舊車輛能夠有效降低污染物的排放。

(4) 2017年西安市機動車排放各污染物的年空間分布表現出相似特征，與西安市“米”字形公路分布有關。顆粒物和NOx的排放量主要集中在西安主城區(qū)和外圍各縣區(qū)的高速路及國道；而VOCs主要集中在主城區(qū)以內，尤其以二環(huán)及環(huán)內為主。工作日與非工作日相比，PM2.5、NOx和VOCs的日分布特征無明顯差異；但在工作日期間，機動車污染物排放量與非工作日期間相比偏大。