胡王軍，孫科偉

(杭州電子科技大學理學院，浙江 杭州 310018)

0 引 言

自旋-玻色模型(耗散二能級系統(tǒng))的研究在量子物理中有著悠久的歷史，是開放體系中最典型的模型，是對分子體系激發(fā)過程的高度概括，已發(fā)展出許多不同的相關模型，基于這些不同模型還發(fā)展出相應的超快非線性光譜理論及實驗技術，如飛秒受激拉曼光譜和二維電子振動光譜可直接用于監(jiān)測原子核在基態(tài)或激發(fā)電子態(tài)的時間演化。因此，研究多體自旋-玻色系統(tǒng)的動力學問題對充分理解非線性光譜信號有重要的作用。但是，精確描述量子耗散動力學仍是一個具有挑戰(zhàn)性的問題，涵蓋了廣泛的領域，形成了獨特的自旋-玻色物理[1]。近年來，研究人員主要通過構建2種不同的模型對耗散環(huán)境展開研究。一種是具有連續(xù)譜密度的諧振子系統(tǒng)，另一種是有限模式的諧振子系統(tǒng)[2]。處理量子耗散的主要方案之一是約化密度矩陣方法，約化密度矩陣是通過對整個系統(tǒng)的密度矩陣取其中一子系統(tǒng)的偏跡數(shù)得到的。二階時間非局域量子主方程方法[3]和路徑積分方法中準絕熱傳播子路徑積分(Quasiadiabatic Propagator Path Integral, QUAPI)[4]都是基于約化密度矩陣的非馬爾可夫動力學方法。這些方法雖然可以用來研究不同系統(tǒng)-熱庫耦合強度的情況，但是在較低溫度下對量子耗散動力學的模擬變得非常困難。另一種方案是試探波函數(shù)方法，如多組態(tài)的含時哈特里方法(Multiconfigurational Time-Dependent Hartree，MCTDH)方法[2]、多層MCTDH方法[5]及Davydov-Ansatze方法[6]等，可以明確描述所有自由度波函數(shù)的含時演化，其運動方程由Dirac-Frenkel變分原理確定，能在非常低的溫度下獲得數(shù)值精確的量子動力學，并且可以進一步借助對熱庫初始條件的統(tǒng)計采樣來研究有限溫度效應。作為一個僅考慮有限模式熱庫的量子開放系統(tǒng)，它形成了一個孤立的系統(tǒng)，且能量守恒。根據(jù)Poincaré遞推定理[6]，量子系統(tǒng)最終回到一個非常接近初始狀態(tài)的狀態(tài)。為了避免這種情況的發(fā)生，熱庫必須擴展到包含無限多的聲子模。2012年，Wu N.等[7]采用變分理論研究了亞歐姆自旋-玻色模型的零溫動力學性質，采用熱庫的連續(xù)譜密度的離散化方案，利用試探波函數(shù)研究自旋-玻色模型的耗散動力學演化過程。這是一種簡單但非常有效的方法，得到與量子蒙特卡羅模擬一致的結果。另一方面，2018年，M.Werther等[8]在研究量子Rabi模型問題時提出有限溫試探波函數(shù)的處理方法，該方法基于Davydov-Ansatze基本理論并與諧振子初始密度矩陣的正則統(tǒng)計采樣方案相結合，其結果與精確解非常吻合。在此基礎上，本文將量子Rabi模型(自旋-單模諧振子系統(tǒng))擴展到具有連續(xù)譜密度的自旋-玻色模型，用試探波函數(shù)方法來研究自旋-玻色模型的非零溫動力學性質。

1 模型哈密頓量

自旋-玻色模型是研究凝聚相系統(tǒng)中各種物理和化學現(xiàn)象的基本模型，是一個兩能級系統(tǒng)，其哈密頓量包括系統(tǒng)、熱庫(bath)及系統(tǒng)-熱庫之間的耦合作用，具體表示為：

(1)

在Wick定理[9]的基礎上，采用如下的譜函數(shù)：

(2)

式中，α為2個電子狀態(tài)之間的耦合常數(shù)，ωc為截止頻率。其中01分別對應亞歐姆、歐姆和超歐姆的譜密度。

為了獲得參數(shù)運動方程的數(shù)值解，將連續(xù)譜密度離散化。對數(shù)離散化方法比其它離散化方法在低頻域采樣更多，在低溫度下能更好地刻畫低頻熱庫模。為此，本文參考在ML-MCTDH方法中采用的譜密度離散化的方法[6]。引入在[0,ωmax]上定義的頻率密度Ξ(ω)，其中ωmax為頻率的上界，并將連續(xù)的頻率離散化：

(3)

(4)

此時，

(5)

2 研究方法

在本文研究中，采用單個D1-Ansatze的實驗狀態(tài)來研究自旋-玻色模型的動力學性質，單個D1-Ansatze含時試探波函數(shù)表達式可以寫成：

(6)

標準化激發(fā)態(tài)

(7)

式中，A(t)和B(t)為幅函數(shù)參數(shù)，fl(t)和gl(t)為第l個聲子模的位移參數(shù)。

Dirac-Frenkel含時變分與試探波函數(shù)D1(t)相關的拉格朗日量為：

(8)

將試探波函數(shù)D1(t)代入拉格朗日量，得到自旋-玻色模型的拉格朗日量：

(9)

式中，

(10)

再由Dirac-Frenkel含時變分原理得出參數(shù)的運動方程：

(11)

(12)

(13)

(14)

(15)

式(12)到(15)是4個含隱式變量的常微分方程，分別用于推導4個時變參數(shù)。其中廣義拉蓋爾多項式表示為：

(16)

當k=0時，廣義的拉蓋爾多項式退化為標準拉蓋爾多項式[8]。

由式(12)和式(13)可以推出：

(17)

|Α|2和|Β|2的和是守恒的，這是根據(jù)D1(t)中fl(t)和gl(t)的初始賦值得出的。因此，|Α|2+|Β|2可以進行歸一化，

|Α|2+|Β|2=1

(18)

因此，在計算這4個微分方程時，可以使用龍格庫塔方法求解。對變量設置初始條件，初始條件可以設置為：Al(0)=1,Bl(0)=0,fl(0)=0,gl(0)=0。

3 動力學結果與分析

量子動力學模擬在原子和分子物理、量子光學、固態(tài)物理、化學物理和量子信息科學等領域發(fā)揮著重要作用。由于實際系統(tǒng)一般不能完全與周圍環(huán)境隔離，要準確描述量子系統(tǒng)的狀態(tài)，有必要考慮其環(huán)境的影響，這已被證明在其動力學行為中起著至關重要的作用。在環(huán)境中，通常要考慮到溫度，尤其在生物和化學領域，對于動力學的溫度討論一般在非常低的溫度下進行的，而本文著重研究在較低溫度下的量子動力學。

本文基于Dirac-Frenkel含時變分并將正則系綜的統(tǒng)計采樣方法的結果與QUAPI方法的結果進行了比較，以驗證本文方法在求解多體玻色子-電子系統(tǒng)的動力學中的有效性。使用波耳茲曼統(tǒng)計平均的方法將量子Rabi模型(自旋-單模諧振子系統(tǒng))擴展到具有連續(xù)譜密度的自旋-玻色模型中。表達式為：

(19)

圖1 歐姆環(huán)境下，D1-Ansatze與QUAP方法的Pz(t)演化曲線

D1-Ansatze方法和QUAPI方法在歐姆環(huán)境中系統(tǒng)的布居數(shù)Pz(t)(Population)隨時間演化的動力學行為如圖1所示，其中Nb=100，α=0.05，Δ=-0.012 4 eV，T=14.3 K。通過圖1可以看到：D1-Ansatze方法與數(shù)值精確的QUAPI方法結果符合得較好，其動力學曲線趨勢一致，從而驗證了D1-Ansatze方法的有效性及正確性。

圖2 歐姆環(huán)境下(s=1)，不同耦合值α之間2種方法對比的Pz(t)的演化曲線

布居數(shù)Pz(t)隨系統(tǒng)與環(huán)境之間不同耦合強度的動力學關系如圖2所示，其中Nb=100，Δ=-0.012 4 eV，T=14.3 K。通過圖2可以看出：當耦合系數(shù)α增大時(至中等耦合強度)，2種方法的動力學差異趨勢并未明顯增大，表明D1-Ansatze方法也可以適用于較強系統(tǒng)環(huán)境耦合的情況；在中等耦合強度時，由于系統(tǒng)的退位相也相應變強，布居數(shù)的振蕩行為被逐漸抑制。

圖3 歐姆(亞歐姆)環(huán)境下，2種方法的Pz(t)的演化曲線

不同環(huán)境下(譜密度指數(shù)s不同)，系統(tǒng)的相干動力學性質如圖3所示，其中Nb=100，Δ=-0.012 4 eV，α=0.05，T=14.3 K。通過圖3可以看出：隨著s增大，2種方法得到的布居數(shù)Pz(t)振幅隨之增大，表明亞歐姆環(huán)境(s<1)，不利于系統(tǒng)的相干動力學演化。值得一提的是，在不同環(huán)境下，2種方法的結果仍然比較吻合。

歐姆環(huán)境下，不同電子耦合常數(shù)Δ的變化如圖4所示，其中Nb=100，α=0.05，T=14.3 K。隨著Δ的增加，系統(tǒng)的振蕩周期明顯減小，意味著振幅到達極值點的時間逐漸縮短。值得注意的是，在單模的拉比(Rabi)模型中D1-Ansatze方法在Δ較大時會產生較大誤差。因此，在自旋-玻色模型中也同樣會有這樣的結果。

4 結束語

圖4 歐姆環(huán)境下(s=1),不同電子耦合常數(shù)Δ之間的Pz(t)的演化曲線

本文采用Davydov-Ansatze試探波函數(shù)的方法，研究有限溫量子自旋-玻色模型的動力學問題，分析不同參數(shù)下的動力學演化過程，并與準絕熱傳播路徑積分(QUAPI)方法的結果進行比較，兩者吻合較好。本文只研究低溫下系統(tǒng)的動力學演化，Davydov-Ansatze方法還可以利用GPU并行計算的方法研究溫度相對高的系統(tǒng)。此外，還可以利用多重D1-Ansatze試探波函數(shù)的疊加方法顯著提高系統(tǒng)的動力學精度，得到吻合度更好的動力學結果。