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        無(wú)煙煤冶煉碳化硅廢氣排放規(guī)律研究

        2020-05-21 02:01:22王宏亮張亞輝杜士林丁文文都基峻
        關(guān)鍵詞:污染

        王宏亮,張亞輝,杜士林,丁文文,都基峻

        中國(guó)環(huán)境科學(xué)研究院

        碳化硅(SiC)也叫金鋼砂,是一種用途廣泛的基礎(chǔ)性原料,其傳統(tǒng)四大應(yīng)用領(lǐng)域包括磨料磨具、冶金原料、耐火材料和功能陶瓷[1-2]。近年來(lái),碳化硅在光伏[3-4]、軍工[5-6]、半導(dǎo)體[7-9]等高端領(lǐng)域發(fā)揮著越來(lái)越重要的作用。國(guó)外[10-14]和國(guó)內(nèi)[15-17]學(xué)術(shù)界對(duì)碳化硅的研究主要集中在碳化硅合成和應(yīng)用領(lǐng)域。

        我國(guó)的碳化硅冶煉爐主要分布在青海省、寧夏回族自治區(qū)、甘肅省、河南省、貴州省以及東北部分地區(qū)[18],其中甘肅省武威市天??h寬溝園區(qū)及周邊企業(yè)碳化硅年生產(chǎn)量可達(dá)30萬(wàn)t左右,占國(guó)內(nèi)總產(chǎn)量的13%[19]。長(zhǎng)久以來(lái),國(guó)內(nèi)外碳化硅冶煉爐均為艾奇遜(Acheson)電阻爐(圖1),其冶煉工藝無(wú)重大創(chuàng)新。雖然在爐型的設(shè)計(jì)上,向著節(jié)能化、大型化、結(jié)構(gòu)化的方向發(fā)展與改進(jìn),但無(wú)論何種爐型,仍然遵循煉完一爐、扒掉一爐、重砌一爐的冶煉過(guò)程,帶來(lái)較大環(huán)境污染問(wèn)題。碳化硅冶煉的副產(chǎn)物為CO,因考慮利于重新砌爐、安全防爆等因素,冶煉爐一直是露天敞開(kāi)式運(yùn)行,冶煉廢氣處于無(wú)組織排放狀態(tài)。

        圖1 典型碳化硅冶煉爐Fig.1 Typical silicon carbide smelting furnace

        圖2 碳化硅冶煉爐及收集裝置示意Fig.2 Schematic diagram of silicon carbide smelting furnace and waste gas collection device

        我國(guó)碳化硅產(chǎn)能占世界的80%,其中40%用于出口[20],是最大的生產(chǎn)國(guó)和出口國(guó)。然而,碳化硅冶煉廢氣的污染防治方面鮮有研究。因此,研究碳化硅冶煉廢氣的污染因子、排放規(guī)律等,將填補(bǔ)這一領(lǐng)域的空白,為行業(yè)廢氣的末端治理乃至行業(yè)排放標(biāo)準(zhǔn)的制定等提供研究基礎(chǔ)。

        筆者對(duì)碳化硅冶煉廢氣的主要污染因子及其排放規(guī)律進(jìn)行研究。由于無(wú)組織廢氣受氣象條件影響較大,因此采用裝置將廢氣由無(wú)組織排放變?yōu)橛薪M織排放。研究了7項(xiàng)污染因子,根據(jù)排放濃度與相似行業(yè)排放限值的對(duì)比,篩選需進(jìn)行末端治理的4項(xiàng)污染因子。進(jìn)一步對(duì)冶煉全周期的4項(xiàng)污染因子的排放濃度進(jìn)行研究,得出廢氣排放與冶煉時(shí)間、冶煉溫度之間規(guī)律,以利于后續(xù)末端治理參數(shù)的優(yōu)化。

        1 試驗(yàn)裝置與方法

        1.1 試驗(yàn)裝置

        目前,在工業(yè)領(lǐng)域碳化硅生產(chǎn)的主流爐型為10 000和12 500 kVA[18]。選擇甘肅碳化硅企業(yè)12 500 kVA生產(chǎn)線為研究對(duì)象,該企業(yè)年產(chǎn)碳化硅6萬(wàn)t,占寬甸工業(yè)園區(qū)產(chǎn)能的20%,全國(guó)產(chǎn)能的2.6%。無(wú)論產(chǎn)能還是污染物排放總量,該企業(yè)均處于地區(qū)首位。冶煉爐本體為長(zhǎng)方體,長(zhǎng)×寬×高為88 m×10 m×6 m,在其外側(cè)0.5 m處加裝模塊化收集裝置。

        由于冶煉過(guò)程會(huì)排放大量的可燃?xì)怏w(CO、H2等)[21-22],且其冶煉溫度較高(爐芯可達(dá)2 600 ℃)[23],因此采用一種兼顧防爆與高收集率的裝置來(lái)研究冶煉廢氣有組織排放規(guī)律。在安全防爆方面,一是應(yīng)對(duì)爐體表面可燃?xì)怏w聚集的小爆炸,采用6 mm厚Q235鋼板;二是應(yīng)對(duì)收集裝置內(nèi)可燃?xì)怏w富集的大爆炸,采用風(fēng)機(jī)不斷從裝置底部抽取外部空氣,使可燃?xì)怏w濃度降至其爆炸極限以下。在提高裝置收集率方面,一是加強(qiáng)頂部密封,采用防火材料密封鋼板收縮縫;二是留足抽風(fēng)機(jī)富余風(fēng)量,始終使收集裝置內(nèi)處于微負(fù)壓狀態(tài)。冶煉爐及收集裝置示意如圖2所示。

        1.2 試驗(yàn)方法

        1.2.1污染因子

        冶煉過(guò)程中會(huì)有大量CO產(chǎn)生,因此將CO作為特征污染因子。SO2、NOx、PM是廢氣監(jiān)測(cè)的常規(guī)指標(biāo)。此外,由于存在還原氣氛,S元素還可能生成H2S;考慮廢氣揮發(fā)性,需檢測(cè)非甲烷總烴(NHMC);考慮氣體毒性,需檢測(cè)苯并(a)芘(BaP)。綜上,對(duì)碳化硅冶煉廢氣中的3種常規(guī)污染因子(SO2、NOx、PM),1種特征污染因子(CO)及3種疑似污染因子(H2S、NHMC、BaP)進(jìn)行檢測(cè)。

        1.2.2布點(diǎn)方式

        布設(shè)點(diǎn)位位于集氣罩末端、引風(fēng)機(jī)之前的圓形集氣管道處,如圖2所示。

        1.2.3采樣頻次

        常規(guī)污染因子與特征污染因子在1個(gè)冶煉周期(11 d)內(nèi),每天于07:00、09:00、11:00、13:00、15:00和17:00進(jìn)行采樣,每次采樣時(shí)間為30 min,共采集66個(gè)樣品。疑似污染因子在第1天和第5天進(jìn)行采樣,每天采樣時(shí)間與常規(guī)污染因子相同,共采集12個(gè)樣品。

        1.2.4檢測(cè)方法

        碳化硅冶煉排放的有組織廢氣檢測(cè)方法如表1所示。

        表1 有組織廢氣檢測(cè)方法

        2 裝置收集率

        由于碳化硅冶煉爐的收集裝置無(wú)法做到完全密封,通過(guò)實(shí)際流量與理論流量的比值計(jì)算廢氣的收集率并不可行。且碳形成的化合物形態(tài)較多,導(dǎo)致碳平衡計(jì)算較復(fù)雜,故通過(guò)S平衡來(lái)表征裝置的收集率。

        本項(xiàng)目中的S來(lái)自于無(wú)煙煤、耐火材料,去向主要有SO2、H2S、產(chǎn)品帶走的S、冶煉廢渣留存的S。對(duì)H2S濃度進(jìn)行檢測(cè),經(jīng)計(jì)算其濃度為同期SO2濃度的0.02%~0.05%,可忽略不計(jì)。冶煉廢渣即為耐火材料,用于砌爐,因而冶煉廢渣留存的S約等于耐火材料中的硫。綜上,裝置收集率(η)的計(jì)算公式如下:

        (1)

        式中:m(SO2)和m(H2S)分別為SO2和H2S中S的質(zhì)量,kg;m(yl)為原料中S的質(zhì)量,kg;m(nh)為耐火材料中S的質(zhì)量,kg;m(cp)為產(chǎn)品帶走的S的質(zhì)量,kg;m(fz)為廢渣留存的S的質(zhì)量,kg;mi1~mi6為第i天第1~6次檢測(cè)的SO2中的S的質(zhì)量,kg。

        本冶煉批次無(wú)煙煤中硫含量為0.26%,根據(jù)硫平衡的計(jì)算結(jié)果,有73%的大氣污染物被收集。

        3 污染因子的篩選

        因碳化硅無(wú)行業(yè)排放標(biāo)準(zhǔn),而7項(xiàng)污染因子的產(chǎn)生均與無(wú)煙煤相關(guān),因此參考相似原料行業(yè)的排放標(biāo)準(zhǔn),采用GB 16171—2012《煉焦化學(xué)工業(yè)污染物排放標(biāo)準(zhǔn)》中新建企業(yè)的污染排放限值來(lái)評(píng)價(jià)本研究中污染物排放水平。NMHC的排放限值為80 mg/m3,BaP排放限值為0.3×10-3mg/m3,H2S排放限值為3 mg/m3。測(cè)得NHMC的排放濃度為2.87~8.12 mg/m3;BaP排放濃度低于檢出限(1.4×10-7mg/m3);H2S排放濃度為0.020~0.094 mg/m3。由于3項(xiàng)疑似污染因子中NHMC和H2S排放濃度均遠(yuǎn)低于排放限值,BaP排放濃度低于檢出限,對(duì)于后續(xù)末端治理無(wú)指導(dǎo)意義,因此3項(xiàng)疑似污染因子不在研究之列。

        選取排放濃度較高的SO2、NOx、PM、CO,研究其排放規(guī)律。

        4 污染因子排放規(guī)律

        無(wú)煙煤與SiO2可以冶煉碳化硅,其中無(wú)煙煤是過(guò)量的,其反應(yīng)遵循以下方程:

        (2)

        (3)

        無(wú)煙煤中含有S、N等元素,可產(chǎn)生SO2、NOx,反應(yīng)方程如下:

        (4)

        N2+xO2→2NOx

        (5)

        4.1 常規(guī)污染因子的排放規(guī)律

        常規(guī)污染因子主要來(lái)源于無(wú)煙煤,其中SO2來(lái)源于無(wú)煙煤中S的燃燒〔式(4)〕,NOx來(lái)源于無(wú)煙煤中N的燃燒〔式(5)〕,PM主要來(lái)源于無(wú)煙煤的灰分??紤]風(fēng)量、收集率等影響因子,SO2的排放濃度為66.01~668.24 mg/m3,折算成日排放量為74.93~439.00 kg/d;NOx的排放濃度為12.15~71.08 mg/m3,折算成日排放量為13.59~59.64 kg/d;PM的排放濃度為6.22~42.33 mg/m3,折算成日排放量為7.60~38.81 kg/d。其日排放量變化規(guī)律如圖3所示。

        圖3 SO2、NOx和PM日排放量變化規(guī)律Fig.3 Daily emission change chart of SO2, NOx and PM

        從圖3可以看出,SO2、NOx、PM在一個(gè)冶煉周期內(nèi)的排放規(guī)律相似,主要因?yàn)槠鋪?lái)源均為無(wú)煙煤的燃燒釋放。在升溫階段,3種污染因子的日排放量均隨著溫度的上升而上升;在恒溫階段,日排放量達(dá)到最大值,且變化不大;在降溫階段,日排放量隨著溫度降低呈先突躍降低再平穩(wěn)下降的趨勢(shì)。

        4.2 特征污染因子的排放規(guī)律

        CO來(lái)源于碳化硅合成的副產(chǎn)品〔式(2)〕及過(guò)量無(wú)煙煤的不充分燃燒〔式(3)〕??紤]風(fēng)量、收集率等因子,CO的排放濃度為1 752~6 609 mg/m3,折算成日排放量為1 203.70~6 488.37 kg/d。其日排放量變化規(guī)律如圖4所示。

        圖4 CO日排放量變化規(guī)律Fig.4 Daily emission change chart of CO

        從圖4可以看出,在升溫階段,CO日排放量隨著溫度的升高持續(xù)上升;在恒溫階段,CO日排放量快速下降;在降溫階段,CO日排放量隨著溫度的降低先突躍上升再逐步下降,其最高日排放量低于升溫階段。CO排放規(guī)律與溫度變化趨勢(shì)不完全相同:在升溫階段,僅少量碳化硅被合成,此時(shí)CO主要來(lái)源于無(wú)煙煤的燃燒〔式(3)〕;在恒溫階段,主反應(yīng)為碳化硅的合成,大部分C元素被SiO2奪走〔式(2)〕,且在高溫狀態(tài)下,熱對(duì)流提供更大的熱動(dòng)力,CO與空氣大量交換而生成大量CO2,使CO的濃度快速降低;在降溫階段,主要是過(guò)量的無(wú)煙煤參與反應(yīng),合成了CO,但此時(shí)無(wú)煙煤的總量小于升溫時(shí)總量,故而生成CO的最大量小于升溫階段。

        5 結(jié)論與建議

        (1)在甘肅某碳化硅企業(yè)現(xiàn)場(chǎng)實(shí)勘后,采用一套兼顧安全與高收集率的收集裝置,將碳化硅冶煉廢氣由無(wú)組織排放變?yōu)橛薪M織排放,進(jìn)一步研究廢氣的排放規(guī)律。通過(guò)S平衡計(jì)算,得到該裝置的收集率為73%。

        (2)檢測(cè)了廢氣中7種污染因子的排放濃度,明確了主要污染因子為SO2、NOx、PM 3種常規(guī)污染因子及CO 1種特征污染因子。

        (3)考慮風(fēng)量、收集率等因子,SO2的排放濃度為66.01~668.24 mg/m3,折算成日排放量為74.93~439.00 kg/d。NOx的排放濃度為12.15~71.08 mg/m3,折算成日排放量為13.59~59.64 kg/d。PM排放濃度為6.22~42.33 mg/m3,折算成日排放量為7.60~38.81 kg/d。CO排放濃度為1 752~6 609 mg/m3,折算成日排放量為1 203.70~6 488.37 kg/d。

        (4)SO2、NOx、PM的排放規(guī)律與冶煉溫度存在顯著趨同性,在恒溫階段污染因子日排放量最高;而CO的排放規(guī)律則相反,在升溫階段和降溫階段CO日排放量較高,在恒溫階段最低。

        污染因子的排放規(guī)律可進(jìn)一步指導(dǎo)污染治理的精確施治,如在污染物排放量較低時(shí),通過(guò)變頻調(diào)低風(fēng)量,并配備較低濃度的吸收液,最大限度地節(jié)約能源與藥劑。由于有組織排放的廢氣可以通過(guò)除塵、脫硫、脫硝裝置予以去除,而CO則可經(jīng)收集、壓縮后作為燃料使用。因此,建議本行業(yè)污染防治技術(shù)的研究重點(diǎn)應(yīng)為基于提高收集率的收集裝置的改進(jìn)。

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