程友良，楊衛(wèi)平，李衛(wèi)華，鄒俊雄

天然染料敏化太陽能電池性能模擬研究*

程友良，楊衛(wèi)平?，李衛(wèi)華，鄒俊雄

（華北電力大學，河北 保定 071003）

基于電子傳輸?shù)臄U散理論建立了染料敏化太陽能電池（DSSC）的連續(xù)性方程，并在擴散方程的基礎(chǔ)上，將單一天然染料及混合天然染料的吸收光譜參數(shù)引入連續(xù)性方程中，對模擬得到的天然染料的伏安特性曲線進行分析與評價，得到了高效率的天然染料及最優(yōu)天然染料組合。本研究對天然染料敏化太陽能電池的應(yīng)用與技術(shù)發(fā)展具有一定的指導意義。

天然染料；太陽能；混合敏化；數(shù)值模擬

0 引 言

染料敏化太陽能電池因其工藝簡單、成本較低、材料來源廣泛被認為是當前最具潛力的第三代太陽能電池。染料敏化太陽能電池（dye sensitized solar cell, DSSC）按敏化劑的不同可分為合成染料敏化太陽能電池及天然染料敏化太陽能電池。常見的天然染料敏化劑是從花青素、葉綠素和類胡蘿卜素中提取出來的。HEMALATHA等[1]以類胡蘿卜素為敏化劑組裝成DSSC，測試糖分對電池效率的影響。AMAO等[2]使用葉綠素衍生物銅鋅鹽作為敏化劑組裝成DSSC進行測試，發(fā)現(xiàn)光電轉(zhuǎn)換效率高達0.73%。研究者們分別從山竹果皮、石榴籽皮、芭蕉葉、常春藤中提取天然色素[3-6]，獲得光電轉(zhuǎn)換效率最高為0.43%。

近幾年來，為提高天然染料在DSSC中的敏化效率，DSSC正朝著染料協(xié)同敏化的方向發(fā)展。GANTA等[7]從仙人掌和蘆薈中提取天然染料并以混合共敏方式組裝DSSC，結(jié)果發(fā)現(xiàn)用兩種染料混合敏化光陽極所對應(yīng)的光電轉(zhuǎn)換效率最高為0.74%。有研究發(fā)現(xiàn)，葉綠素和花青素混合制備的DSSC轉(zhuǎn)換效率最高為0.61%[8-9]。HOSSEINNEZHAD等[10]分別從雞冠花、藏紅花、琉璃草和茄子皮中提取天然染料組裝成DSSC，其中雞冠花和琉璃草混合共敏時效率最高，達到2.32%。BASHAR等[11]從甜菜根、菠菜中提取色素，以不同體積比混合敏化DSSC，得到最高光電轉(zhuǎn)換效率為0.99%?？梢娀旌厦艋瘯姑艋曙@著增強。

由于染料敏化太陽能電池包含多種物質(zhì)相互作用，實驗不僅耗時長且成本高。所以建立DSSC的理論模型來指導實驗研究迫在眉睫。康姣等[12]根據(jù)DSSC的等效電路，對DSSC輸出伏安特性及輸出功率進行仿真，討論了串聯(lián)電阻和分流電阻對DSSC性能的影響。殷克劍等[13]以DSSC等效電路圖及數(shù)學模型為依據(jù)，建立DSSC的仿真模型，研究了不同光照強度對電池輸出特性的影響。顧琛[14]等針對DSSC建立了-模型，研究了電池光電參數(shù)對電池開路電壓及短路電流的影響，揭示了電池的限制因素。陳昊等[15]建立了DSSC外量子轉(zhuǎn)換效率解析模型，研究了光電參數(shù)隨電池外量子轉(zhuǎn)化效率的影響。

現(xiàn)如今，如何提高DSSC的光電轉(zhuǎn)換效率仍是亟需解決的問題。顯然采用計算機模擬去尋找高效染料和混合染料的共敏對，要比通過實驗更節(jié)約時間和成本。本文在擴散方程的基礎(chǔ)上，建立了天然染料敏化模型，并將單一染料及混合染料的吸收光譜參數(shù)引入連續(xù)性方程中，對模擬得到的天然染料的伏安特性曲線進行分析與評價，得到了高效率的天然染料及最優(yōu)天然染料組合。

1 動力學模型

1.1 擴散方程及邊界條件

在DSSC中TiO2顆粒尺寸很小，內(nèi)部很難形成空間電荷分布，所以不考慮半導體薄膜內(nèi)的內(nèi)建電場，光生電子的傳輸是由濃度差引起的擴散傳輸。TiO2薄膜厚度很?。ㄎ⒚琢考墸约僭O(shè)同一平面上染料的吸附是均勻的，電子在其中的擴散可以看作是沿著垂直于TCO/TiO2（方向）界面的一維擴散[16]?？紤]光從TiO2電極面入射，在擴散電流J()方向上取一厚度為Δ的微元控制體，如圖1所示[17]，在這個體積內(nèi)設(shè)電子產(chǎn)生速率為，電子復(fù)合速率為，運用電荷守恒定律，得到光生電子的連續(xù)擴散微分方程：產(chǎn)生+流入?流出?消耗=累積，對應(yīng)方程式如式（1）所示。

圖1 DSSC原理圖及放大的微元控制體模型[17]

根據(jù)Fick定律：

式中：為電子電量，=1.6021892×10?19C；為電子擴散系數(shù)。

光生電子注入TiO2速率：

式中：為波長；()為光子流密度；()為染料敏化TiO2膜的吸收系數(shù)。

為了簡化分析過程，一般將復(fù)合速率常數(shù)與電子濃度看作是一級反應(yīng)[18]。

式中：0為暗平衡電子密度；()為導帶中電子密度；為TiO2導帶中電子壽命。

由式（1）~ 式（5）得到()的非齊次線性微分方程：

穩(wěn)態(tài)條件下，上式變?yōu)椋?/p>

式中：()為介質(zhì)的吸光度；為TiO2電極厚度。

功率為電流密度和其對應(yīng)電壓的乘積。

此時的邊界條件為：

在= 0處，電流密度在0與短路電流密度之間變化，此處引入導電襯底對電子的收集系數(shù)ext為表征開路與短路之間的狀態(tài)。當ext為0時，相當于通過導電玻璃和半導體界面處電流密度為0，電壓為開路電壓。ext趨于無窮大時，電流密度為短路電流密度[16]。

在=處，在半導體薄膜與電解質(zhì)界面處沒有電流通過，即：

1.2 電池輸出參數(shù)

在DSSC中，光電流密度和光電壓是兩個重要的電學參數(shù)，忽略半導體薄膜內(nèi)的載流子漂移項，光電流來自載流子濃度擴散貢獻，可表示為：

光電壓表示為：

電子注入速率inj可以表示為：

則DSSC光電壓可表示成= 0處電子密度的函數(shù)形式：

選取不同的物性參數(shù)會影響計算的結(jié)果，但是，模型所反映的基本規(guī)律是不會改變的。初步確定了下列參數(shù)，取D= 5 × 10?4cm2/s、0= 1016cm?3、τ= 0.1 s、= 5 × 10?4cm、= 300 K、= 4.5。入射光電流密度()從密度為100 mW/cm2的AM1.5的太陽光譜中獲得，()從本課題組所做實驗中獲得。

2 結(jié)果與討論

2.1 單一葉綠素類染料敏化太陽能電池吸光度及光電性能分析

圖2a為葉綠素類染料吸收光譜圖，由圖可知，這幾種染料的可見光吸收光譜在380 ~ 490 nm和600 ~ 700 nm之間出現(xiàn)峰值，并且從海帶中提取出來的色素吸光度更好。圖2b和圖2c分別為葉綠素類染料敏化的DSSC的-和-曲線?？梢钥闯?，幾種典型的天然色素中，從海帶提取出來的染料的敏化效果較好，對應(yīng)著較大的短路電流密度、開路電壓和功率，并且與其吸光度大小具有相同的對應(yīng)關(guān)系。葉綠素衍生物Chl-CuNa敏化效果優(yōu)于葉綠素本身，原因是葉綠素是一種鎂卟啉化合物，卟啉環(huán)中的鎂很容易被銅、鋅等取代，銅的引入遏制了因感光氧化作用而導致的染料激發(fā)態(tài)壽命的減短，從而提高了銅葉綠素穩(wěn)定性[20]。

圖2 葉綠素類染料的吸收光譜曲線（a）、J-V曲線（b）和P-V曲線（c）

表1給出了葉綠素類染料敏化太陽能電池的性能參數(shù)。由表1可知，幾種葉綠素染料的光電轉(zhuǎn)換效率變化與短路電流密度相一致。其中，葉綠素衍生物敏化的太陽能電池光電轉(zhuǎn)換效率最高，達到0.4%。從桑葉中提取出來的色素敏化效果最差，僅為0.18%。

表1 葉綠素類染料敏化太陽能電池的性能參數(shù)

2.2 單一花青素類染料敏化太陽能電池吸光度及光電性能分析

圖3a為花青素類染料的吸收光譜圖，由圖可知，這幾種染料的可見光吸收光譜在500 ~ 600 nm之間出現(xiàn)峰值，并且從藍莓中提取出來的色素吸光度更好。圖3b和圖3c分別為花青素類染料敏化的太陽能電池的-和-曲線。由圖可以看出，幾種典型的天然色素中，從藍莓提取出來的染料的敏化效果最好，其短路電流密度、開路電壓和功率都高于其他染料。其次是黑枸杞，并且與其吸光度大小具有相同的對應(yīng)關(guān)系。

花青素分子中的羧基和羥基能鍵接到二氧化鈦薄膜的表面，與二氧化鈦表面的鈦結(jié)合，因而有利于光電轉(zhuǎn)換。

圖3 花青素類染料溶液的吸收光譜（a）、J-V曲線（b）和P-V曲線（c）

表2給出了花青素類染料敏化太陽能電池的性能參數(shù)。由表2可知，幾種花青素類染料的光電轉(zhuǎn)換效率變化與短路電流密度相一致。其中，從藍莓中提取色素敏化的太陽能電池光電轉(zhuǎn)換效率最高，達到0.51%；黑枸杞次之，為0.39%；從紫甘藍中提取出來的色素敏化效果最差，僅為0.18%。

表2 花青素類染料敏化太陽能電池的性能參數(shù)

2.3 單一類胡蘿卜素類染料敏化太陽能電池吸光度及光電性能分析

類胡蘿卜素包括胡蘿卜素、葉黃素，其中，黃菊花、金絲黃菊、金盞菊富含葉黃素，胡蘿卜中富含胡蘿卜素。圖4a為類胡蘿卜素類染料的吸收光譜圖。由圖可知，這幾種染料的可見光吸收光譜在380 ~ 500 nm之間出現(xiàn)峰值，從金絲黃菊中提取出來的色素吸光度更好。圖4b和圖4c分別為類胡蘿卜素類染料敏化的太陽能電池的-和-曲線，由圖可以看出，幾種典型的天然色素中，從金絲黃菊提取出來的染料的敏化效果最好，其短路電流密度、開路電壓和功率都高于其他染料。

通過對比可以看出，葉黃素類染料敏化的太陽能電池效果優(yōu)于胡蘿卜素，葉黃素類染料分子中含有羥基官能團，可與TiO2表面良好地結(jié)合，而胡蘿卜素分子是由碳、氫兩種元素組成，并不含有類似的官能團，使電子轉(zhuǎn)移時的空間位阻變大。

圖4 類胡蘿卜素類染料溶液的吸收光譜（a）、J-V曲線（b）和P-V曲線（c）

表3給出了類胡蘿卜素染料敏化電池的性能參數(shù)。可知幾種類胡蘿卜素染料的光電轉(zhuǎn)換效率變化與短路電流密度相一致。其中，從金絲黃菊中提取色素敏化的太陽能電池光電轉(zhuǎn)換效率最高，達到0.43%，黃菊花次之，為0.31%，從胡蘿卜中提取出來的色素敏化效果最差，僅為0.14%。

表3 類胡蘿卜類染料敏化太陽能電池的性能參數(shù)

通過對比可以看出，總體來說花青素類染料敏化的太陽能電池相比于葉綠素和類胡蘿卜素類染料敏化的太陽能電池光電轉(zhuǎn)換效率更高。這是由于花青素類染料分子中含有較多的羥基，可與TiO2表面生成化學鍵，牢牢地固定在上面，使電子更容易從染料分子轉(zhuǎn)移到半導體導帶中，因而受到研究者的青睞，是目前研究最多的染料[21]。

由上可知，單一天然染料敏化的太陽能電池效率較低?？赡艿脑蚴菃我蝗玖厦艋捎谖展庾V的限制，很難與太陽的發(fā)射光譜相匹配，并且單一染料的光、熱穩(wěn)定性較差，極易在外界條件下分解。因此，多染料協(xié)同敏化光陽極的研究進展成為學者們關(guān)心的話題。

2.4 葉綠素衍生物與花青素類染料混合敏化太陽能電池吸光度及光電性能分析

圖5a所示為葉綠素衍生物染料與花青素類染料混合敏化的太陽能電池的吸收光譜圖，圖5b和圖5c分別為其-曲線和-曲線。由圖可以看出，幾種混合溶液中，Chl-CuNa與藍莓混合時獲得最大的短路電流密度、開路電壓和功率，此時對應(yīng)的光電轉(zhuǎn)換效率最高，并且其效率均高于Chl-CuNa、花青素單獨敏化太陽能電池時的效率。說明葉綠素衍生物與花青素混合敏化時，對二氧化鈦電極形成了共吸附的效果，增強了與二氧化鈦的結(jié)合能力。

表4給出了葉綠素衍生物染料與花青素類染料混合敏化電池的性能參數(shù)。由表4知，幾種混合染料的光電轉(zhuǎn)換效率變化與短路電流密度相一致。其中，Chl-CuNa與藍莓混合敏化的太陽能電池光電轉(zhuǎn)換效率最高，達到0.44%，Chl-CuNa與黑枸杞混合染料敏化效果次之，為0.41%，Chl-CuNa與荔枝皮混合敏化效果最差，為0.37%。

圖5 Chl-CuNa與花青素染料混合吸收光譜圖（a）、J-V曲線（b）和P-V曲線（c）

表4 混合染料敏化太陽能電池的性能參數(shù)

2.5 葉綠素衍生物與葉黃素類染料混合敏化太陽能電池吸光度及光電性能分析

圖6a所示為葉綠素衍生物染料與葉黃素類染料混合敏化的太陽能電池的吸收光譜圖，圖6b和圖6c分別為其-曲線和-曲線。由圖可以看出，兩種混合溶液中，Chl-CuNa與金絲黃菊混合時DSSC獲得最大的短路電流密度、開路電壓和功率，此時對應(yīng)的光電轉(zhuǎn)換效率最高。并且其效率均高于Chl-CuNa和葉黃素單獨敏化太陽能電池時的效率。

表5給出了葉綠素衍生物染料與葉黃素類染料混合敏化電池的性能參數(shù)。由表5知，兩種混合染料的光電轉(zhuǎn)換效率變化趨勢與短路電流密度變化趨勢相一致。其中，Chl-CuNa與金絲黃菊混合敏化時獲得最高的光電轉(zhuǎn)換效率，達到0.59%，Chl-CuNa與黃菊花混合染料敏化效果次之，為0.49%。

圖6 Chl-CuNa與葉黃素染料混合吸收光譜圖（a）、J-V曲線（b）和P-V曲線（c）

表5 幾種混合染料敏化太陽能電池的性能參數(shù)

2.6 花青素類染料與葉黃素類染料混合敏化太陽能電池吸光度及光電性能分析

圖7a所示為花青素類染料與葉黃素類染料混合敏化的太陽能電池的吸收光譜圖，圖7b和圖7c分別為其-曲線和-曲線。由圖可以看出，幾種混合溶液中，金絲黃菊與藍莓混合時獲得最大的短路電流密度、開路電壓和功率，其次是金絲黃菊和黑枸杞的混合溶液。混合染料的效率均高于兩類染料單獨敏化時的效率。

表6給出了葉黃素染料與花青素類染料混合敏化電池的性能參數(shù)。可知幾種混合染料的光電轉(zhuǎn)換效率的變化趨勢與短路電流密度變化趨勢相一致。其中，金絲黃菊與藍莓混合敏化時獲得最高的光電轉(zhuǎn)換效率，達到0.79%，其次是金絲黃菊與黑枸杞的染料組合，為0.75%，黃菊花與黑枸杞混合敏化效率最低，為0.48%。

圖7 花青素與葉黃素染料混合吸收光譜圖（a）、J-V曲線（b）和P-V曲線（c）

表6 幾種混合染料敏化太陽能電池的表征參數(shù)

與2.4節(jié)對比發(fā)現(xiàn)，花青素類染料與葉黃素類染料混合時的敏化效果優(yōu)于花青素與Chl-Cu-Na混合時的敏化效果。這主要是由于花青素類染料的吸收范圍主要在300 ~ 400 nm和500 ~ 600 nm之間，而葉黃素的吸收范圍主要在380 ~ 500 nm之間，兩者的結(jié)合更有利于擴大光合色素的光譜吸收范圍和吸收強度，從而使電子更容易從染料分子轉(zhuǎn)移到TiO2薄膜。

3 結(jié) 論

基于電子傳輸?shù)臄U散理論建立了天然染料敏化太陽能電池的連續(xù)性方程，對模擬得到的天然染料的伏安特性曲線進行分析與評價，得到如下結(jié)論：

葉綠素類染料中，從海帶提取出來色素敏化的太陽能電池的效率較高，效率為0.24%，且葉綠素改性后效率有明顯的提升，效率為0.4%；花青素類染料中，從藍莓提取出來色素敏化的太陽能電池的效率較高，為0.51%；類胡蘿卜類染料中，從金絲黃菊提取出來色素敏化的太陽能電池的效率較高，為0.43%。花青素類染料性能明顯優(yōu)于其他染料；混合敏化的太陽能電池相比于其中任何單一組分染料的電池，短路電流密度和效率有了明顯的提升。其中，花青素類染料與葉黃素類染料混合時的敏化效果最佳，最優(yōu)的染料組合是藍莓和金絲黃菊，與單一染料敏化中性能最好的藍莓相比，效率提升0.28%。

天然染料改性以獲得性能更加優(yōu)良的染料，將會對人工模擬光合作用光電轉(zhuǎn)化、獲取高效環(huán)保低廉的電能具有重要的意義。組裝前通過模擬可以預(yù)測并優(yōu)化進行實驗的結(jié)果，也可以用于確認實驗結(jié)果并指導實驗設(shè)計和合成，有助于消除繁瑣和重復(fù)的工作，并有助于確保實驗進度。本研究內(nèi)容對天然染料敏化太陽能電池的應(yīng)用與技術(shù)發(fā)展具有一定的指導意義。

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Simulation Study on Performance of Natural Dye Sensitized Solar Cells

CHENG You-liang, YANG Wei-ping, LI Wei-hua, ZOU Jun-xiong

(North China Electric Power University, Baoding 071003, Hebei, China)

The continuity equation of dye sensitized solar cell (DSSC) was established based on the diffusion theory of electron transport. Absorption spectrum parameters of single dye and mixed dyes were introduced into the continuity equation based on the diffusion equation. The volt-ampere characteristic curves of simulated natural dyes were analyzed and evaluated, high-efficiency natural dyes and optimal natural dye combinations were obtained. This work may have certain guiding significance for the application and technology development of natural dye sensitized solar cells.

natural dye; solar energy; mixed sensitization; numerical simulation

TK514；TM914.4

A

10.3969/j.issn.2095-560X.2020.02.011

2095-560X（2020）02-0157-08

2019-11-05

2019-11-25

中央高?；究蒲袠I(yè)務(wù)費專項資金項目（2017MS121）

楊衛(wèi)平，E-mail：1261155354@qq.com

程友良（1963-），男，博士，教授，博士生導師，主要從事流體動力學及流體設(shè)備與節(jié)能理論、新能源理論及應(yīng)用等領(lǐng)域的研究。

楊衛(wèi)平（1992-），女，碩士研究生，主要從事薄膜太陽能電池的理論及實驗研究。