駱貝貝，王玉林，葛艷艷，占 勤，楊洪廣

(中國原子能科學(xué)研究院 反應(yīng)堆工程技術(shù)研究部，北京 102413)

在氘-氚反應(yīng)的聚變反應(yīng)堆中需不斷地為聚變反應(yīng)提供氚核素，是聚變反應(yīng)堆商業(yè)化的關(guān)鍵技術(shù)，為此在聚變反應(yīng)堆的外圍設(shè)計(jì)可產(chǎn)生氚核素的固體包層，即固態(tài)氚增殖劑包層[1]。作為固態(tài)增殖劑包層的推薦材料，正硅酸鋰(Li4SiO4)產(chǎn)氚能力較強(qiáng)，具有良好的機(jī)械性能和抗輻照性能。其中由Li4SiO4小球堆積形成的球床形式的包層是我國聚變反應(yīng)堆重點(diǎn)研究的固態(tài)氚增殖劑包層形式之一[2-3]。在運(yùn)行中，氚增殖劑球床在堆內(nèi)輻照時(shí)處于高溫環(huán)境[4]，由于球床內(nèi)由Li4SiO4小球堆積形成的特殊離散結(jié)構(gòu)形式，球床內(nèi)的傳熱行為十分復(fù)雜，需綜合考慮氣體和固體的導(dǎo)熱、小球間的接觸導(dǎo)熱及輻射換熱等因素。一般用隨溫度變化的有效熱導(dǎo)率來表征球床的導(dǎo)熱能力。國內(nèi)外已開展了相關(guān)的堆外實(shí)驗(yàn)研究，一般采用穩(wěn)態(tài)熱流法[5]或瞬態(tài)熱線法[6]對外加熱源的氚增殖劑球床進(jìn)行有效熱導(dǎo)率的測量。在中國先進(jìn)研究堆(CARR)上首次開展的氚增殖劑球床組件輻照實(shí)驗(yàn)，完成了在堆內(nèi)輻照情況下球床有效熱導(dǎo)率的測量[7]。本文結(jié)合堆內(nèi)輻照實(shí)驗(yàn)中不同反應(yīng)堆功率下球床內(nèi)的溫度分布和中子物理計(jì)算所得的球床發(fā)熱功率，反推計(jì)算得到Li4SiO4球床的有效熱導(dǎo)率，并將該結(jié)果與有關(guān)球床內(nèi)有效熱導(dǎo)率理論計(jì)算結(jié)果及實(shí)驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行對比分析。

1 輻照實(shí)驗(yàn)組件結(jié)構(gòu)

在CARR開展氚增殖劑球床組件輻照實(shí)驗(yàn)時(shí)，綜合考慮輻照處的中子通量密度及孔道的實(shí)際使用情況，選擇內(nèi)徑為φ70 mm的垂直孔道開展相應(yīng)實(shí)驗(yàn)研究，該孔道與堆水池聯(lián)通，內(nèi)部無強(qiáng)迫冷卻，依靠孔道外部的重水箱為輻照組件提供冷卻。在孔道內(nèi)架設(shè)輻照工藝管，將輻照組件與孔道內(nèi)的水隔離。圖1為球床組件在垂直孔道中的橫截面示意圖。

圖1 球床組件橫截面示意圖Fig.1 Schematic of cross section for pebble bed assembly

實(shí)驗(yàn)中使用的球床由Li4SiO4陶瓷小球(6Li的富集度為7.5%)在不銹鋼容器中堆積形成。Li4SiO4陶瓷小球采用濕法制備，經(jīng)篩分選擇球徑為0.95～1.0 mm的小球，小球的真實(shí)密度為2.29 g/cm3。球床的高度為120 mm，直徑為33.2 mm，堆積系數(shù)為56%。球床的不銹鋼外殼即內(nèi)層不銹鋼外另設(shè)1層不銹鋼，兩層不銹鋼間為滲透氣隙，其中的氣體成分與球床中的吹掃氣體一致，均為氦氣。由于球床在堆內(nèi)輻照的過程中發(fā)熱量較大，為保證組件安全，利用金屬鋁具有較好的導(dǎo)熱特性，在球床外部設(shè)置鋁傳熱塊，長度為650 mm。外層不銹鋼與鋁傳熱塊間、鋁傳熱塊與輻照工藝管間為調(diào)溫氣隙，根據(jù)實(shí)驗(yàn)要求可選取氦氣或氬氣等作為調(diào)溫氣體。球床組件中的氣體間隙均與單獨(dú)的氣體回路連接，以實(shí)現(xiàn)在線氚提取、氚滲透測量及輻照溫度調(diào)節(jié)功能。根據(jù)孔道內(nèi)中子通量密度分布及前期大量物理-熱工驗(yàn)證計(jì)算確定了球床組件在CARR垂直孔道的位置[8]，為得到最佳的輻照實(shí)驗(yàn)結(jié)果，將球床的底部放置于堆內(nèi)標(biāo)高為+1.3 m的位置，鋁傳熱塊的底部放置于堆內(nèi)標(biāo)高+1.2 m的位置(堆芯中心標(biāo)高為+1.2 m)。圖2示出由MCNP計(jì)算所得的反應(yīng)堆功率為20 MW時(shí)球床和鋁傳熱塊高度方向上平均中子通量密度分布。圖中坐標(biāo)0 cm對應(yīng)堆內(nèi)標(biāo)高+1.2 m。由圖2可知，由于鋰陶瓷球床為中子的強(qiáng)吸收體，球床與其對應(yīng)的鋁傳熱塊高度上的中子通量密度的分布均呈現(xiàn)中間低、兩邊高的趨勢。

圖2 球床和鋁傳熱塊高度方向上平均中子通量密度分布Fig.2 Average neutron flux density distribution for different heights of pebble bed and aluminum heat transfer block

為實(shí)現(xiàn)球床內(nèi)測溫?zé)犭娕嫉臏?zhǔn)確定位，在堆積球床的上方設(shè)置熱電偶的定位孔。在球床高度的中心位置，分3個(gè)角度(0°、120°和240°)的扇面安裝3組，每組5只K型熱電偶，熱電偶均勻分布在球床的半徑方向上，用于測量在不同反應(yīng)堆功率下的球床溫度分布。在不同扇面上同一半徑處測得的溫度可減少后續(xù)有效熱導(dǎo)率求解時(shí)的誤差。圖3為球床組件的結(jié)構(gòu)示意圖。

圖3 球床組件結(jié)構(gòu)示意圖Fig.3 Structure schematic of pebble bed assembly

實(shí)驗(yàn)中通入球床內(nèi)的吹掃氣體壓力約為100 kPa，流量為200 mL/min。吹掃氣體的流速非常低，可近似認(rèn)為球床內(nèi)的氣體為滯止?fàn)顟B(tài)。實(shí)驗(yàn)中采用反應(yīng)堆加熱及改變調(diào)溫氣體成分的方式調(diào)節(jié)球床內(nèi)溫度。根據(jù)CARR運(yùn)行情況以及材料輻照安全的要求，在反應(yīng)堆運(yùn)行條件下要求球床內(nèi)溫度不得高于850 ℃。

2 輻照實(shí)驗(yàn)過程

為確保反應(yīng)堆安全及輻照組件的完整性，并獲得不同溫度下球床的有效熱導(dǎo)率數(shù)據(jù)，進(jìn)行兩輪升功率-降功率實(shí)驗(yàn)，第1輪實(shí)驗(yàn)中使用導(dǎo)熱性能較好的氦氣作為調(diào)溫氣體，球床的溫度較低；第2輪實(shí)驗(yàn)中使用氬氣，球床的溫度較高，實(shí)驗(yàn)中需關(guān)注高功率時(shí)溫度是否超過輻照球床的最高限制溫度850 ℃。實(shí)驗(yàn)的主要步驟如下：

1) 實(shí)驗(yàn)開始前完成輻照裝置的抽真空操作，并按照實(shí)驗(yàn)要求對各間隙進(jìn)行載氣配置，輻照組件中的球床吹掃氣體為氦氣，調(diào)溫氣體為氦氣，監(jiān)測壓力、流量、濕度等參數(shù)，保證其滿足有效熱導(dǎo)率測量實(shí)驗(yàn)的要求；

2) 啟動反應(yīng)堆，按照0.5、5、10、20和30 MW的臺階提升功率。在反應(yīng)堆達(dá)到目標(biāo)功率后記錄各測點(diǎn)溫度，每個(gè)功率臺階穩(wěn)定15～30 min，直至各測點(diǎn)的溫度趨于穩(wěn)定，記錄穩(wěn)定后的球床溫度分布等參數(shù)；

3) 依上述功率臺階下降反應(yīng)堆功率，記錄每個(gè)功率臺階穩(wěn)定后相應(yīng)的實(shí)驗(yàn)參數(shù)；

4) 根據(jù)第1輪實(shí)驗(yàn)測量數(shù)據(jù)，調(diào)整調(diào)溫氣隙內(nèi)的成分為氬氣，重復(fù)反應(yīng)堆升功率-降功率過程，記錄實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)。

3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果及數(shù)據(jù)處理

圖4示出采用氬氣為調(diào)溫氣體時(shí)球床內(nèi)各測點(diǎn)在不同反應(yīng)堆功率下達(dá)到穩(wěn)定時(shí)的溫度測量值。由實(shí)驗(yàn)結(jié)果可知，在反應(yīng)堆功率為30 MW時(shí)球床內(nèi)最高溫度在輻照安全限值850 ℃以下，堆功率越高，不同方向同一半徑處的溫度測點(diǎn)間的測量值差別越大。

圖4 不同反應(yīng)堆功率下球床內(nèi)溫度測量值Fig.4 Measurement value of temperature in pebble bed under different reactor powers

在堆外球床有效熱導(dǎo)率測量的穩(wěn)態(tài)熱流法實(shí)驗(yàn)中，外加熱源的功率一般較低，以保證在球床內(nèi)產(chǎn)生較小的溫度梯度，可近似認(rèn)為該溫度區(qū)間內(nèi)的有效熱導(dǎo)率為一定值。而堆內(nèi)輻照情況與堆外實(shí)驗(yàn)用外加熱源不同，球床的導(dǎo)熱過程為含內(nèi)熱源的導(dǎo)熱，球床內(nèi)的發(fā)熱功率很高，溫度梯度較大，且無法通過直接測量得到球床的發(fā)熱量，需結(jié)合中子物理計(jì)算得到的球床發(fā)熱功率進(jìn)行有效熱導(dǎo)率的反推。

計(jì)算球床內(nèi)有效熱導(dǎo)率使用的公式為含有內(nèi)熱源的圓筒導(dǎo)熱公式：

(1)

式中：r1、r2分別為對應(yīng)圓筒的內(nèi)半徑和外半徑，m；T1、T2為對應(yīng)于內(nèi)半徑和外半徑位置上的溫度，K；Qin為圓筒內(nèi)部包容物的發(fā)熱功率，W；λ為熱導(dǎo)率，W/(m·K)。

圖5為根據(jù)MCNP計(jì)算得出的反應(yīng)堆功率為20 MW時(shí)，球床中心高度處以球床中心為坐標(biāo)原點(diǎn)0 mm向外的球床徑向發(fā)熱功率分布，由圖5可看出，由于球床外Li4SiO4小球?qū)χ凶拥奈眨骨虼矁?nèi)部中子通量密度降低，即中子的自屏效應(yīng)，這樣就使球床中心部分的發(fā)熱功率遠(yuǎn)低于外邊界部分的。計(jì)算時(shí)假設(shè)球床的發(fā)熱總功率與反應(yīng)堆功率呈正比。

圖5 球床徑向發(fā)熱功率分布Fig.5 Radial heating power of pebble bed

計(jì)算中根據(jù)球床中熱電偶的位置對球床徑向進(jìn)行節(jié)點(diǎn)劃分。由球床在徑向上的發(fā)熱功率分布以及不同反應(yīng)堆功率下球床的溫度測量數(shù)據(jù)，計(jì)算得到每兩個(gè)相鄰熱電偶之間平均溫度對應(yīng)的有效熱導(dǎo)率，在去除誤差較大的計(jì)算值后對有效熱導(dǎo)率的結(jié)果進(jìn)行線性擬合。

圖6為球床有效熱導(dǎo)率的實(shí)驗(yàn)值及其線性擬合。由線性擬合得到的堆內(nèi)輻照環(huán)境下鋰陶瓷球床有效熱導(dǎo)率隨溫度的變化的計(jì)算公式為：

λeff=0.758+4.074×10-4tm

(2)

式中：λeff為球床的有效熱導(dǎo)率，W/(m·K)；tm為球床溫度，℃。

圖6 球床有效熱導(dǎo)率的實(shí)驗(yàn)值及其線性擬合Fig.6 Results of experiment and linear fitting of effective thermal conductivity in pebble bed

由圖6可看出，實(shí)驗(yàn)值較為分散，實(shí)驗(yàn)值與線性擬合的最大偏差為11.6%左右。分析其原因可能是在計(jì)算中采用了按周向均勻分布的球床徑向釋熱率計(jì)算結(jié)果，而在實(shí)際堆內(nèi)輻照過程中由于在球床面對堆芯方向和背對堆芯的方向存在中子注量率“陰陽面”的問題，球床徑向不同方向的發(fā)熱功率分布并不相同。因此在不同徑向方向同一半徑處的體積釋熱率是相同的這一假設(shè)是較為粗糙的。

圖7示出采用C語言編寫的含內(nèi)熱源圓柱的一維溫度分布計(jì)算程序使用上述鋰陶瓷球床有效熱導(dǎo)率公式計(jì)算得出的球床內(nèi)溫度分布與實(shí)驗(yàn)值的對比。由實(shí)驗(yàn)值及由有效熱導(dǎo)率計(jì)算得到的球床徑向溫度分布可知，二者符合較好，最大相對偏差為6.7%，驗(yàn)證了球床有效熱導(dǎo)率計(jì)算值的準(zhǔn)確性。

圖7 不同堆功率下球床內(nèi)溫度實(shí)驗(yàn)值與一維程序計(jì)算值比較Fig.7 Comparison of experiment value of temperature and result of 1D code calculation in pebble bed under different reactor powers

4 球床有效熱導(dǎo)率的理論模型

在工程上已有較為成熟的應(yīng)用于球床有效熱導(dǎo)率計(jì)算的公式[9]。理論分析中將球床中的熱量傳遞分為3種方式，即通過氣體和固體的導(dǎo)熱、輻射換熱及通過小球間接觸面的導(dǎo)熱。根據(jù)這3種傳熱機(jī)理，將有效熱導(dǎo)率分為3個(gè)部分：

(3)

(4)

式中，κ為固相熱導(dǎo)率λs與氣相熱導(dǎo)率λf的比值，即：

κ=λs/λf

(5)

參數(shù)B與球床孔隙率ε有關(guān)：

(6)

(7)

(8)

Λ=λs/4dpσT3

(9)

式中，dp為球床中小球的直徑，m。

(10)

(11)

(12)

通過計(jì)算以上3種不同傳熱機(jī)理導(dǎo)致的有效熱導(dǎo)率之和即為考慮接觸面?zhèn)鳠岬母倪M(jìn)型ZBS模型。根據(jù)Donne等[13]對Li4SiO4物性參數(shù)的研究，計(jì)算中取鋰陶瓷的熱導(dǎo)率為：

λs=(1.98+850/T)(1-p0)/

[1+p0(1.95-8×10-4T)]

(13)

式中，p0為鋰陶瓷小球中的孔隙率。

吹掃氣體氦氣的熱導(dǎo)率[14]為：

λf=0.39×10-2T0.645

(14)

5 結(jié)果與討論

Donne等[5]采用穩(wěn)態(tài)熱流法測量了吹掃氣體為氦氣、小球直徑為0.25～0.63 mm、堆積系數(shù)為65%的Li4SiO4球床的有效熱導(dǎo)率。由實(shí)驗(yàn)測得氣體壓力在100～300 kPa范圍內(nèi)球床的有效熱導(dǎo)率與平均溫度的關(guān)系為：

λeff=0.768+4.96×10-4tm

(15)

Liu等[15]測量了氦氣壓力為100 kPa、小球直徑約為1 mm、堆積系數(shù)為59.7%的Li4SiO4球床的有效熱導(dǎo)率，并將其實(shí)驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行了線性擬合，得出球床有效熱導(dǎo)率隨平均溫度的變化規(guī)律為：

λeff=0.753+5.17×10-4tm

(16)

圖8 Li4SiO4球床有效熱導(dǎo)率的理論值與實(shí)驗(yàn)值比較Fig.8 Comparison of theoretical and experimental results of Li4SiO4 pebble bed

圖8為由改進(jìn)型ZBS模型(堆積系數(shù)為60%)計(jì)算、Donne等的實(shí)驗(yàn)、Liu等的實(shí)驗(yàn)以及CARR內(nèi)輻照實(shí)驗(yàn)測得的Li4SiO4球床的有效熱導(dǎo)率的對比?？煽闯?，在堆內(nèi)輻照實(shí)驗(yàn)測量的溫度區(qū)間(150～650 ℃)，實(shí)驗(yàn)值與理論值差別較小，且球床的有效熱導(dǎo)率隨溫度有著相同的變化趨勢。由圖8可看出，CARR內(nèi)輻照實(shí)驗(yàn)測得的球床有效熱導(dǎo)率實(shí)驗(yàn)值略小于堆外實(shí)驗(yàn)值，與改進(jìn)型ZBS模型計(jì)算所得的理論值也存在偏差，在溫度為650 ℃時(shí)二者的相對偏差約為4.5%，分析其原因如下：1) 球床的有效熱導(dǎo)率受堆積系數(shù)的影響較大，而堆外實(shí)驗(yàn)所使用的球床堆積系數(shù)均大于堆內(nèi)實(shí)驗(yàn)所使用的；2) 各實(shí)驗(yàn)中Li4SiO4陶瓷小球的制造存在差別，必然會導(dǎo)致小球本身的熱導(dǎo)率的不同，進(jìn)而影響球床的有效熱導(dǎo)率；3) 在輻照過程中陶瓷小球的性狀可能發(fā)生改變，輻照腫脹及小球的破裂等均會影響球床的有效熱導(dǎo)率，而在改進(jìn)型ZBS模型中未考慮該效應(yīng)，應(yīng)借助輻照后檢驗(yàn)技術(shù)對球床進(jìn)行進(jìn)一步檢查。

6 結(jié)論

本研究根據(jù)在CARR內(nèi)輻照時(shí)氚增殖劑球床在不同功率下的溫度分布結(jié)果，結(jié)合MCNP計(jì)算得出的球床發(fā)熱功率進(jìn)行了球床有效熱導(dǎo)率隨溫度變化的計(jì)算公式的求解。根據(jù)一維程序計(jì)算得出的球床內(nèi)溫度分布與堆內(nèi)實(shí)測溫度的對比，實(shí)驗(yàn)所得的球床有效熱導(dǎo)率和與改進(jìn)型ZBS模型、堆外實(shí)驗(yàn)結(jié)果的對比分析，可得出以下結(jié)論。

1) 由一維導(dǎo)熱程序得出的球床內(nèi)溫度分布的計(jì)算值與堆內(nèi)輻照實(shí)驗(yàn)測得的溫度分布較好吻合，證明采用不同溫度測點(diǎn)間的平均溫度以及MCNP計(jì)算所得的熱量反推得出球床有效熱導(dǎo)率這一方法的合理性。

2) 根據(jù)堆內(nèi)實(shí)驗(yàn)得出的Li4SiO4球床的有效熱導(dǎo)率符合堆外實(shí)驗(yàn)以及改進(jìn)型ZBS模型計(jì)算得出的理論值的變化趨勢，在實(shí)驗(yàn)的溫度范圍內(nèi)，堆內(nèi)實(shí)驗(yàn)得出的球床有效熱導(dǎo)率略低于堆外實(shí)驗(yàn)值，可能是由于堆內(nèi)實(shí)驗(yàn)中球床堆積系數(shù)較低造成的；實(shí)驗(yàn)值與理論值存在一定的偏差，可能是由于高溫輻照環(huán)境下球床內(nèi)小球的性狀發(fā)生了改變，在后續(xù)研究中需結(jié)合輻照后檢驗(yàn)技術(shù)進(jìn)行證實(shí)和分析。