向 銳，雷國(guó)元，徐 亞，周 荃，劉玉強(qiáng)*，董 路，劉景財(cái)，黃啟飛

1.武漢科技大學(xué)，湖北 武漢 430081 2.湖北省工業(yè)安全工程技術(shù)研究中心，湖北 武漢 430081 3.中國(guó)環(huán)境科學(xué)研究院，環(huán)境基準(zhǔn)與風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京 100012 4.中國(guó)環(huán)境科學(xué)研究院土壤與固體廢物環(huán)境研究所，北京 100012 5.生態(tài)環(huán)境部固體廢物與化學(xué)品管理技術(shù)中心，北京 100029

填埋是固體廢物處置的重要手段，由于兼具低成本和低技術(shù)壁壘[1]等優(yōu)點(diǎn)，在世界范圍內(nèi)尤其是中國(guó)、印度和墨西哥等發(fā)展中國(guó)家，被作為固體廢物風(fēng)險(xiǎn)管控的首選方式.然而研究[2]表明，盡管現(xiàn)代填埋場(chǎng)試圖通過(guò)設(shè)計(jì)、建設(shè)及建設(shè)過(guò)程的質(zhì)量控制、運(yùn)行管理等控制固廢填埋過(guò)程中的滲濾液滲漏和地下水污染風(fēng)險(xiǎn)問(wèn)題，但是絕大多數(shù)填埋場(chǎng)都難以避免土工膜原生缺陷(制造過(guò)程產(chǎn)生)和安裝缺陷(土工膜鋪設(shè)及填埋場(chǎng)運(yùn)行過(guò)程的尖銳物穿孔、應(yīng)力撕裂和焊縫開(kāi)裂)，以及其導(dǎo)致的滲濾液滲漏問(wèn)題.此外，通過(guò)襯墊的蒸汽擴(kuò)散也將導(dǎo)致滲濾液中污染組分尤其是有機(jī)組分通過(guò)土工膜滲漏并進(jìn)入土壤和水生環(huán)境[3-4]，進(jìn)而對(duì)地下水甚至是填埋場(chǎng)周圍居民產(chǎn)生危害[5].

國(guó)內(nèi)外諸多學(xué)者采用多種方式證實(shí)滲濾液及其組分的產(chǎn)生和泄露對(duì)生態(tài)系統(tǒng)和人類健康會(huì)產(chǎn)生不利影響[6-8].如Fatta等[9]通過(guò)取樣和化探的方式分析證實(shí)絕大部分填埋場(chǎng)附近地下水不僅存在不同程度的常規(guī)污染物(COD、BOD和氨氮)，還含有許多種類的有毒有害組分(如重金屬[10-11]和POPs[12-14]等)，甚至一些新興污染物，如藥物、個(gè)人護(hù)理產(chǎn)品和納米粒子等的報(bào)道也屢見(jiàn)不鮮.其次，一些學(xué)者[15-17]還通過(guò)地面穿透雷達(dá)(GPR)、電磁場(chǎng)(EC)和電阻率層析成像(ERT)等物探方式表征滲濾液污染范圍.此外，過(guò)程模型方法也被廣泛用于填埋場(chǎng)滲濾液遷移轉(zhuǎn)化、累積模擬及其風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估.如美國(guó)環(huán)境保護(hù)局風(fēng)險(xiǎn)減小實(shí)驗(yàn)室(Risk Reduction Engineering Laboratory)開(kāi)發(fā)了用于預(yù)測(cè)滲濾液產(chǎn)生及滲漏的HELP模型(填埋場(chǎng)水文過(guò)程評(píng)估模型)，并廣泛應(yīng)用于填埋場(chǎng)的性能評(píng)估、設(shè)計(jì)優(yōu)化和滲漏預(yù)測(cè)[18-19]；美國(guó)環(huán)境保護(hù)局開(kāi)發(fā)的EPACMTP模型(滲濾液遷移轉(zhuǎn)化復(fù)合模型)用于模擬預(yù)測(cè)滲濾液滲漏后多組分多介質(zhì)遷移轉(zhuǎn)化過(guò)程，并評(píng)估其多途徑暴露風(fēng)險(xiǎn)[20].

盡管相關(guān)領(lǐng)域的學(xué)者利用物探、污染、模型模擬等諸多手段，從毒理學(xué)、污染風(fēng)險(xiǎn)、健康風(fēng)險(xiǎn)多角度評(píng)估了填埋場(chǎng)滲漏的潛在危害.但是大部分研究均針對(duì)“年輕”填埋場(chǎng)，未考慮填埋場(chǎng)核心材料老化對(duì)滲漏和長(zhǎng)期污染風(fēng)險(xiǎn)的影響.然而相關(guān)研究[21-22]表明：異常高溫或低溫、紫外線輻射、蠕變和化學(xué)腐蝕將使得HDPE膜發(fā)生化學(xué)老化，導(dǎo)致滲透系數(shù)、漏洞數(shù)量和漏洞面積增加；填埋場(chǎng)建設(shè)、運(yùn)行中的機(jī)械破損、堆體沉降等因素會(huì)造成土工膜物理破損，如焊縫開(kāi)裂、機(jī)械損傷等.英國(guó)Golder Associates開(kāi)發(fā)的Landsim模型(填埋場(chǎng)地下水污染風(fēng)險(xiǎn)模擬模型)通過(guò)概化土工膜材料的老化過(guò)程，并將其耦合進(jìn)入填埋場(chǎng)滲濾液產(chǎn)生過(guò)程模型和滲濾液滲漏后遷移轉(zhuǎn)化過(guò)程模型，為土工膜材料劣化和缺陷演化條件下的長(zhǎng)期環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估提供了好的借鑒和工具方法[23]；徐亞等[24-26]利用Landsim模型，基于一系列假設(shè)的老化參數(shù)，對(duì)危險(xiǎn)廢物填埋場(chǎng)長(zhǎng)期運(yùn)行的滲漏環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)和污染風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行了評(píng)估.然而，上述研究所采用的土工膜老化參數(shù)都是基于室內(nèi)老化試驗(yàn)，對(duì)于實(shí)際填埋場(chǎng)環(huán)境下的土工膜材料老化和缺陷演化規(guī)律，及其對(duì)填埋場(chǎng)長(zhǎng)期滲漏影響的研究鮮見(jiàn)報(bào)道.

為彌補(bǔ)上述研究中存在的不足，該研究選擇西南區(qū)域某危險(xiǎn)廢物填埋場(chǎng)作為研究對(duì)象，選擇As作為研究目標(biāo)，通過(guò)現(xiàn)場(chǎng)采樣和室內(nèi)分析獲取土工膜材料老化和缺陷演化的關(guān)鍵指標(biāo)參數(shù)，基于Landsim模型與HELP模型模擬填埋場(chǎng)防滲材料老化條件下的滲濾液滲漏和地下水污染風(fēng)險(xiǎn)演變過(guò)程，量化分析其短期(0～5 a)、中期(5～10 a)和長(zhǎng)期(>10 a)3個(gè)階段的滲濾液滲漏和地下水污染風(fēng)險(xiǎn)特征，為危險(xiǎn)廢物填埋場(chǎng)的長(zhǎng)期環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)管理提供決策指導(dǎo)和技術(shù)支持.

1 模型與方法

防滲系統(tǒng)HDPE膜(高密度聚乙烯膜)是危險(xiǎn)廢物填埋場(chǎng)的核心組件，其性能直接決定填埋場(chǎng)對(duì)危險(xiǎn)廢物及其有毒有害組分的阻隔能力，即防滲效果.HDPE膜老化對(duì)滲濾液滲漏速率的影響主要通過(guò)兩個(gè)方面產(chǎn)生作用：首先是老化導(dǎo)致滲透系數(shù)降低，根據(jù)達(dá)西滲流定律，滲透系數(shù)降低，滲漏速率增大；其次，老化導(dǎo)致HDPE膜力學(xué)性能，如抗撕裂、抗拉伸等性能下降，在同樣的外界應(yīng)力荷載條件下，HDPE膜的缺陷數(shù)量增加或缺陷面積增大，從而導(dǎo)致滲漏速率增加，周邊地下水污染逐漸加重.

在不考慮HDPE膜老化的條件下，填埋場(chǎng)的滲濾液從產(chǎn)生、滲漏直至對(duì)地下水造成污染，需要經(jīng)歷降雨、下滲、側(cè)向?qū)?、淋溶、漏洞滲透及飽和-非飽和帶遷移轉(zhuǎn)化等10余個(gè)地表地下水文過(guò)程.因此，準(zhǔn)確評(píng)估填埋場(chǎng)滲濾液對(duì)地下水的影響，需要綜合考慮上述所有水文過(guò)程，計(jì)算極為復(fù)雜，再考慮HDPE膜老化導(dǎo)致的性能指標(biāo)參數(shù)變化，計(jì)算更為復(fù)雜.為此，英國(guó)環(huán)境保護(hù)局委托Golder Associates開(kāi)發(fā)了Landsim模型，對(duì)HDPE膜老化條件下的滲濾液產(chǎn)生、滲漏及其地下水環(huán)境影響進(jìn)行預(yù)測(cè)，只需要輸入填埋場(chǎng)結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)、材料特性、水文地質(zhì)條件及HDPE膜老化參數(shù)，就可以對(duì)HDPE膜老化條件下填埋場(chǎng)滲濾液的產(chǎn)生、滲漏和地下水污染情況進(jìn)行預(yù)測(cè).

1.1 老化過(guò)程的概化及Landsim模型參數(shù)需求

填埋場(chǎng)中HDPE膜常被用于封場(chǎng)覆蓋系統(tǒng)和滲濾液防滲系統(tǒng)，Landsim模型對(duì)兩個(gè)系統(tǒng)中HDPE膜老化的概化方式不同，所要求輸入的老化參數(shù)亦有所不同.

對(duì)于封場(chǎng)覆蓋系統(tǒng)，Landsim模型假設(shè)封場(chǎng)覆蓋系統(tǒng)HDPE膜的老化會(huì)影響其堆體入滲量.在未開(kāi)始老化之前，填埋場(chǎng)堆體入滲量等于設(shè)計(jì)入滲量；隨著HDPE膜材料開(kāi)始老化(t0時(shí)刻)，入滲量線性增加，直至t1時(shí)刻HDPE膜到達(dá)半衰期，此時(shí)入滲量達(dá)到最大值(見(jiàn)圖1).因此對(duì)于封場(chǎng)覆蓋系統(tǒng)HDPE膜的老化，關(guān)鍵輸入?yún)?shù)是HDPE膜老化開(kāi)始時(shí)間t0和達(dá)到半衰期的時(shí)間t1，以及對(duì)應(yīng)的堆體入滲量(設(shè)計(jì)入滲量和最大入滲量).

圖1 Landsim模型對(duì)入滲過(guò)程的概化Fig.1 Conceptualization of infiltration in Landsim model

對(duì)于滲濾液防滲系統(tǒng)，Landsim模型認(rèn)為HDPE膜老化會(huì)導(dǎo)致其漏洞數(shù)量和滲透系數(shù)增加.在未開(kāi)始老化之前，HDPE膜滲透系數(shù)等于設(shè)計(jì)值K0，通常為1×10-14m/s，漏洞數(shù)量等于初始漏洞數(shù)量N0(即HDPE膜生產(chǎn)過(guò)程和鋪設(shè)安裝過(guò)程產(chǎn)生的漏洞數(shù)量之和)；當(dāng)其t0時(shí)刻開(kāi)始老化后，假設(shè)老化速率為s(性能每年衰減的百分比)，其滲透系數(shù)和漏洞數(shù)量按照老化速率增大，關(guān)鍵是確定t0、N0和s.

1.2 堆體入滲量的確定

Landsim模型需要設(shè)計(jì)入滲量和最大入滲量作為輸入?yún)?shù).填埋場(chǎng)堆體入滲量受降雨、蒸發(fā)、地表坡度和坡長(zhǎng)、植被類型、封場(chǎng)覆蓋系統(tǒng)等情況的影響，該研究采用HELP模型進(jìn)行計(jì)算.HELP模型是美國(guó)地質(zhì)調(diào)查局為美國(guó)環(huán)境保護(hù)局開(kāi)發(fā)的填埋場(chǎng)水文特性評(píng)估模型，該模型不僅集成世界各地近10 000個(gè)氣象站點(diǎn)的14年氣象數(shù)據(jù)，并基于該數(shù)據(jù)估計(jì)出全球 3 000個(gè)以上地點(diǎn)的日、月、年尺度的降雨量、氣溫和太陽(yáng)輻射數(shù)據(jù).同時(shí)還綜合考慮了表面儲(chǔ)水、徑流、入滲、蒸發(fā)蒸騰等要素對(duì)堆體入滲量的影響.只需要根據(jù)填埋場(chǎng)所在位置選擇代表性的氣象站點(diǎn)，并設(shè)置好填埋場(chǎng)封場(chǎng)后的地表參數(shù)(如坡度、坡長(zhǎng)、植被類型等)和封場(chǎng)覆蓋系統(tǒng)的結(jié)構(gòu)和材料參數(shù)(雨水導(dǎo)排介質(zhì)滲透系數(shù)、HDPE膜滲透系數(shù)和漏洞數(shù)量等)，就可以對(duì)堆體入滲量進(jìn)行估算.

對(duì)于設(shè)計(jì)入滲量，通過(guò)在HELP模型中設(shè)置相應(yīng)的氣象站點(diǎn)和地表參數(shù)，并假設(shè)HDPE膜滲透系數(shù)為K0(1×10-14m/s)、漏洞數(shù)量為N0，計(jì)算得到.

對(duì)于最大入滲量，保持其他參數(shù)不變，假設(shè)HDPE膜完全老化后滲透系數(shù)等于下方黏土的滲透系數(shù)(10-8m/s).該條件下，漏洞數(shù)量對(duì)堆體入滲量不產(chǎn)生影響，因此可設(shè)定為任一大于N0的值.

1.3 HDPE膜老化時(shí)間和老化速率確定

圖2 HDPE膜劣化的3-Stage模型Fig.2 3-Stage model of HDPE degradation

梁森榮等[27]認(rèn)為HDPE膜老化過(guò)程可用3-STAGE 模型概化，即認(rèn)為其老化過(guò)程包括STAGE Ⅰ(抗氧化劑的耗損階段)、STAGE Ⅱ(聚合物的氧化誘導(dǎo)階段)和STAGE Ⅲ(老化失效階段)(見(jiàn)圖2).STAGE Ⅰ中，HDPE膜主要發(fā)生抗氧化劑的消耗，滲透系數(shù)和力學(xué)性能不發(fā)生任何變化；至STAGE Ⅱ，HDPE膜的抗氧化劑完全消耗，但直至STAGE Ⅲ開(kāi)始之前，力學(xué)性能和滲透系數(shù)均不發(fā)生任何變化；至STAGE Ⅲ開(kāi)始，力學(xué)性能和滲透性能均以老化速率s逐漸退化.亦即t0數(shù)值上等于STAGE Ⅰ和STAGE Ⅱ長(zhǎng)度之和，t1數(shù)值上等于STAGE Ⅰ、STAGE Ⅱ和STAGE Ⅲ之和.

STAGE Ⅰ的長(zhǎng)度通過(guò)檢測(cè)HDPE膜的OIT(氧化誘發(fā)期)確定，理論上當(dāng)OIT等于0時(shí)表示達(dá)到STAGE Ⅰ；STAGE Ⅱ通過(guò)觀測(cè)其主要性能指標(biāo)的變化確定，一旦性能指標(biāo)開(kāi)始衰減，即認(rèn)為達(dá)到STAGE Ⅱ；STAGE Ⅲ的老化速率通過(guò)檢測(cè)任意2個(gè)時(shí)刻的主要性能指標(biāo)參數(shù)，計(jì)算其變化速率并取其最大值確定.當(dāng)任一性能指標(biāo)的殘余率小于初始性能的50%時(shí)，認(rèn)為達(dá)到半衰期.

1.4 初始漏洞檢測(cè)

HDPE膜在生產(chǎn)過(guò)程和建設(shè)過(guò)程中均可能產(chǎn)生破損或缺陷，對(duì)應(yīng)的漏洞即初始漏洞.該研究采用美國(guó)環(huán)境保護(hù)局推薦的偶極子方法(dipole method)檢測(cè)，其基本原理是利用HDPE膜的高阻特性，在膜的上下兩側(cè)分別放置一個(gè)供電電極并接在高壓信號(hào)源的兩端，根據(jù)采集到的電勢(shì)信號(hào)異常對(duì)漏洞進(jìn)行精準(zhǔn)定位.

2 案例研究

2.1 填埋場(chǎng)基本信息

填埋場(chǎng)位于我國(guó)西南地區(qū)，該區(qū)域是典型的中溫帶大陸性氣候，年均降水量208.4 mm，年均蒸發(fā)量2 616.9 mm，通常被認(rèn)為非常不利于滲濾液的產(chǎn)生，是危險(xiǎn)廢物填埋場(chǎng)選址的有利條件.目標(biāo)填埋場(chǎng)設(shè)計(jì)庫(kù)容為360×104m3，填埋庫(kù)區(qū)庫(kù)底防滲結(jié)構(gòu)采用復(fù)合襯層設(shè)計(jì).水文地質(zhì)勘測(cè)資料顯示，該區(qū)域水流維度為一維線性，因此只需考慮包氣帶水流模型的上邊界和下邊界.包氣帶上方與填埋場(chǎng)底部相連，接受滲濾液的滲漏補(bǔ)給，因此其水流邊界可視為給定流量邊界.根據(jù)填埋廢物主要成分確定As為滲濾液中主要污染物，以As為目標(biāo)污染物進(jìn)行研究.

2.2 模型基本參數(shù)

Landsim模型進(jìn)行模擬所需參數(shù)包括入滲參數(shù)、填埋場(chǎng)及廢物特性參數(shù)、防滲系統(tǒng)參數(shù)以及多孔介質(zhì)水流和溶質(zhì)運(yùn)移參數(shù)四類(見(jiàn)表1).入滲參數(shù)和防滲系統(tǒng)參數(shù)分別根據(jù)HELP模型計(jì)算和現(xiàn)場(chǎng)檢測(cè)得到.大部分參數(shù)是通過(guò)現(xiàn)場(chǎng)測(cè)定或根據(jù)設(shè)計(jì)參數(shù)確定，少部分參數(shù)或者通常取值較為固定，或者對(duì)風(fēng)險(xiǎn)結(jié)果影響較小，因此Landsim模型建議取缺省值即可.

表1 Landsim模型計(jì)算所需參數(shù)Table 1 Parameters required for landsim model calculation

注：N、Lt、Lu、U分別表示正態(tài)、對(duì)數(shù)三角、對(duì)數(shù)均勻和均勻分布.“數(shù)據(jù)來(lái)源”中Ⅰ表示參數(shù)通過(guò)現(xiàn)場(chǎng)測(cè)定或者來(lái)自設(shè)計(jì)值；Ⅱ表示參數(shù)通過(guò)計(jì)算得到；Ⅲ表示參數(shù)參考Landsim給定的缺省值.

圖3 預(yù)測(cè)期內(nèi)的年降雨量、地表徑流量、蒸發(fā)量、堆體入滲量Fig.3 Annual rainfall,surface runoff and evaporation and heap infiltration in the forecast period

2.2.1入滲參數(shù)計(jì)算

如1.2節(jié)所述，利用HELP模型直接生成研究區(qū)域內(nèi)年氣象數(shù)據(jù)(降雨量、太陽(yáng)輻射及溫度)，并進(jìn)行地表徑流量、堆體下滲量和蒸發(fā)量的計(jì)算.結(jié)果(見(jiàn)圖3)表明，年降雨量在266～369 mm之間，其中 208～330 mm化為蒸發(fā)量，極小部分化為地表徑流量，另一部分化為堆體下滲量.在不同場(chǎng)景下的入滲強(qiáng)度分別為39～161 mm (自然入滲量)和26.1～68.1 mm (設(shè)計(jì)入滲量).

2.2.2老化參數(shù)計(jì)算

Landsim模型模擬所需的防滲系統(tǒng)參數(shù)使用1.1節(jié)的試驗(yàn)方法得到.對(duì)該填埋場(chǎng)填埋區(qū)HDPE膜進(jìn)行檢測(cè)，填埋區(qū)防滲層HDPE膜的漏洞數(shù)量為4.9個(gè)/(104m2).

該填埋場(chǎng)HDPE膜性能指標(biāo)參數(shù)測(cè)試結(jié)果見(jiàn)表2.由表2可見(jiàn)，HDPE膜的OIT測(cè)試值為零，這表明HDPE膜已經(jīng)開(kāi)始老化.由于其各項(xiàng)性能的初始值未知，因此假設(shè)各指標(biāo)的初始值均為初始性能為CJ/T 234—2006《垃圾填埋場(chǎng)用高密度聚乙烯土工膜》規(guī)定的最低限值.各項(xiàng)性能指標(biāo)中拉伸斷裂強(qiáng)度(橫向)的退化最快，6 a下降了40%(HDPE膜鋪設(shè)時(shí)間為2012年，檢測(cè)時(shí)間為2018年).同時(shí)，其2019年的測(cè)試數(shù)據(jù)顯示其拉伸斷裂強(qiáng)度(橫向)殘余率為8%.據(jù)此推算，該填埋場(chǎng)服役環(huán)境下，HDPE膜年老化速率為8%，老化開(kāi)始時(shí)間t0為第2年，半衰期時(shí)間t1為8 a.

表2 HDPE膜性能折減率及殘余性能Table 2 Property reduction rate and residual property of HDPE membrane

注：1) 單位為%.

2.3 結(jié)果與討論

選擇典型距離處的暴露點(diǎn)進(jìn)行風(fēng)險(xiǎn)分析，包括50 m (廠界內(nèi))、100、200、400 m (廠界外)、800 m (防護(hù)范圍處)和 1 000 m (防護(hù)范圍外)，模擬了短期(0～5 a)、中期(5～10 a)和長(zhǎng)期(>10 a)的滲濾液滲漏和地下水污染情況，并基于2.2節(jié)老化試驗(yàn)參數(shù)和其他模型參數(shù)，利用Landsim模型模擬.

2.3.1滲漏量隨時(shí)間的變化規(guī)律

圖4分別模擬了短期、中期和長(zhǎng)期滲漏速率隨時(shí)間的變化情況，在初始時(shí)刻滲漏量接近0，這是因?yàn)樵撎盥駡?chǎng)設(shè)置有多層粘土襯墊，其滲透系數(shù)很小，滲濾液穿過(guò)粘土襯墊需要經(jīng)歷較長(zhǎng)的時(shí)間[28].模擬結(jié)果顯示：短期內(nèi)，滲漏量驟增，P-95%(95%分位值，下同)時(shí)滲漏速率變化最大，2 a增至9 m3/d；中期滲透速率增加量逐漸減小，滲漏量依然在增加；30 a后滲漏量達(dá)到最大，滲漏速率趨于穩(wěn)定.這是因?yàn)殡S著入滲時(shí)間的延長(zhǎng)，堆體中滲濾液的儲(chǔ)量逐漸增加，防滲膜上的飽和水位升高，進(jìn)而導(dǎo)致水力壓頭升高，滲漏速率也會(huì)逐漸增加.

圖5為不同時(shí)間滲漏速率的累計(jì)頻率分布.根據(jù)圖5，以滲漏速率平均值進(jìn)行討論，5 a內(nèi)滲漏速率的增長(zhǎng)不明顯，而在5～10 a滲漏速率較短期(0～5 a)有近1倍的增長(zhǎng)，至100 a滲漏速率的增加更加明顯，較5 a內(nèi)有近4倍增長(zhǎng)，較5～10 a也有近2～3倍增長(zhǎng).以圖5中累積頻率達(dá)到0.5時(shí)為例，第3年和第5年的滲漏速率分別為6.0和7.8 m3/d.而第10年為11.3 m3/d，增長(zhǎng)近1倍，至100 a，滲漏速率為32.5 m3/d，較之5 a內(nèi)與5～10 a均有大幅增長(zhǎng).

2.3.2地下水污染風(fēng)險(xiǎn)

P-50%(50%分位值，下同)為平均風(fēng)險(xiǎn)水平下的污染物濃度預(yù)測(cè)值，選擇該值進(jìn)行分析以反映一般情況下填埋場(chǎng)滲漏對(duì)地下水的影響[29-30].圖6為不同距離暴露點(diǎn)處地下水中ρ(As)隨時(shí)間的變化曲線.從圖6可以看出：①短期內(nèi)所有廠界外點(diǎn)位(1 000、800、400、200和100 m)的峰值ρ(As)極小，幾乎為0 mg/L.50 m處，第5年的P-50%也僅為 0.000 1 mg/L；200 m處地下水中ρ(As)雖有波動(dòng)，但是都遠(yuǎn)低于GB/T 14848—2017《地下水質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》Ⅲ類水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)限值，環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)可以接受.②中期而言，1 000 和800 m處地下水中ρ(As)為10-8和10-13mg/L，低于GB/T 14848—2017 Ⅲ類水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)限值；400 m處地下水中ρ(As)極低，為 0.0001 mg/L；200、100 m處地下水中ρ(As)分別為0.135和0.413 mg/L，已超出GB/T 14848—2017 Ⅲ類水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)限值[31]；50 m處地下水中ρ(As)達(dá)0.60g/L，超過(guò)GB/T 14848—2017 Ⅲ類水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)限值近12倍.

圖6 不同距離暴露點(diǎn)處地下水中ρ(As)隨時(shí)間的變化曲線Fig.6 Variation curves of ρ(As) in groundwater with time at different exposure points

圖4 滲漏速率隨時(shí)間的變化Fig.4 Change with time of leakage strength

圖5 不同時(shí)間滲漏速率的累計(jì)頻率分布Fig.5 Cumulative frequency distribution of leakage rate in different time

進(jìn)一步考慮填埋場(chǎng)主要單元老化條件下的長(zhǎng)期風(fēng)險(xiǎn)[32]，從圖6也可以看出：第22年，距離 1 000 m處(防護(hù)范圍外)的地下水中ρ(As)的P-50%均超過(guò)GB/T 14848—2017 Ⅲ水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)限值；800 m處(防護(hù)范圍處)地下水中ρ(As)的P-50%在19 a超過(guò)GB/T 14848—2017 Ⅲ類水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)限值.

圖7為考慮填埋長(zhǎng)期性能老化條件下，不同距離暴露點(diǎn)處地下水中ρ(As)峰值曲線的累計(jì)頻率分布.假設(shè)相關(guān)標(biāo)準(zhǔn)中污染組分i的標(biāo)準(zhǔn)限值為CLi，暴露點(diǎn)處污染組分i的濃度的累計(jì)頻率分布為F(Ci)，則暴露點(diǎn)處地下水中ρ(As)超標(biāo)的概率P可以通過(guò)式(1)[33]計(jì)算.

P=P(Ci≥CLi)=1-F(Ci)

(1)

圖7 不同距離暴露點(diǎn)處地下水中ρ(As)峰值曲線的累計(jì)頻率分布Fig.7 Cumulative frequency distribution of ρ(As) peak curve in groundwater at different exposure points

根據(jù)式(1)結(jié)合圖7計(jì)算可得地下水中ρ(As)的超標(biāo)概率(見(jiàn)表3).由表3可見(jiàn)：①短期內(nèi)，廠界外所有模擬點(diǎn)位(100、200、400、800和 1 000 m)，地下水中ρ(As)均為0，風(fēng)險(xiǎn)可忽略；廠界內(nèi)模擬點(diǎn)位(50 m)地下水中ρ(As)不為0，但其超過(guò)GB/T 14848—2017 Ⅲ類水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)限值的概率為0，表明風(fēng)險(xiǎn)很小.②中期內(nèi)，在考慮填埋場(chǎng)長(zhǎng)期性能老化的情況下，200 m內(nèi)模擬點(diǎn)位地下水中ρ(As)的超標(biāo)概率大于80%；廠界內(nèi)距離填埋場(chǎng)邊界50 m處地下水中ρ(As)的超標(biāo)概率更高達(dá)97%；但在800 m以上及400～800 m之間的模擬點(diǎn)位，地下水中ρ(As)超標(biāo)概率為0.③長(zhǎng)期內(nèi)，各個(gè)模擬點(diǎn)位，包括距離最遠(yuǎn)的1 000 m處地下水中ρ(As)超標(biāo)的概率達(dá)100%，污染風(fēng)險(xiǎn)大.

2.4 不確定性分析

利用過(guò)程模型進(jìn)行風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估容易受到不確定性因素的影響，其中最重要的是模型參數(shù)的不確定性.如EPACMTP模型中含水層孔隙度都具有很大的空間變異性[34].此外，HELP模型中的降雨量在填埋場(chǎng)規(guī)模上的空間變異性較小，具有很強(qiáng)的時(shí)間變異性[35]，各變量的概率分布在2.2節(jié)中確定(見(jiàn)表1).考慮參數(shù)不確定性的影響，計(jì)算得到地下水中ρ(As)的累計(jì)頻率分布，以及不同分位值(P-5%、P-10%、P-50%、P-90%和P-95%)對(duì)應(yīng)的質(zhì)量濃度.不確定性可以用P-95%與P-50%的比值來(lái)表征，根據(jù)圖4中的數(shù)據(jù)計(jì)算得到不同時(shí)期(短期、中期和長(zhǎng)期)的不確定性分別為1、1～2和1～3.可見(jiàn)，在不同時(shí)期不確定性對(duì)結(jié)果的影響不同.短期內(nèi)地下水中ρ(As)極小，對(duì)結(jié)果基本無(wú)影響；中期影響增大，50 m處P-95%與P-50%地下水中ρ(As)最大相差1倍，400 m及更遠(yuǎn)處，影響較小，地下水中ρ(As)相差不大；長(zhǎng)期影響較大，而且隨著時(shí)間的增長(zhǎng)，逐漸增大，P-95%與P-50%地下水中ρ(As)最大可相差2倍.

表3 不同距離暴露點(diǎn)處地下水中ρ(As)峰值的超標(biāo)概率Table 3 Excessive probability of As peak concentration at different exposure points

3 結(jié)論

a) 短期內(nèi)，滲漏量驟增，P-95%時(shí)滲漏速率變化最大；中期滲透速率增加量逐漸減小，滲漏量依然在增加；30 a后滲漏量達(dá)到最大，滲漏速率趨于穩(wěn)定；短期內(nèi)滲漏速率的增長(zhǎng)緩慢，而在中期滲漏速率較短期有近1倍的增長(zhǎng)，至長(zhǎng)期滲漏速率增加更加明顯，較短期有近4倍增長(zhǎng)，較中期也有近2～3倍增長(zhǎng).

b) 在短期內(nèi)導(dǎo)致地下水被污染的風(fēng)險(xiǎn)較小(超標(biāo)概率為0)；在中期內(nèi)，距離填埋場(chǎng)200 m內(nèi)污染風(fēng)險(xiǎn)較大(超標(biāo)概率≥80%)但400 m外的污染概率為0；而在長(zhǎng)期內(nèi)，距離填埋場(chǎng)最遠(yuǎn)的 1 000 m處的污染概率達(dá)100%，地下水受到嚴(yán)重污染.

c) 現(xiàn)場(chǎng)檢測(cè)數(shù)據(jù)和Landsim模型評(píng)價(jià)結(jié)果顯示，填埋場(chǎng)防滲材料劣化及老化等長(zhǎng)期性能變化對(duì)地下水污染風(fēng)險(xiǎn)存在影響，長(zhǎng)期滲漏會(huì)導(dǎo)致 1 000 m以內(nèi)地下水將全部污染，因此，在填埋場(chǎng)的設(shè)計(jì)和運(yùn)行中有必要考慮防滲膜等重要單元長(zhǎng)期性能的變化.