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        焚燒灰玻璃固化處理工藝條件初探

        2020-04-20 01:53:22褚浩然鄭博文楊麗莉阮佳晟
        輻射防護(hù) 2020年1期
        關(guān)鍵詞:熔融外觀成型

        張 禹,褚浩然,鄭博文,徐 衛(wèi),楊麗莉,阮佳晟

        (中國(guó)輻射防護(hù)研究院,太原 030006)

        迄今為止,我國(guó)已經(jīng)建立了3座放射性廢物焚燒設(shè)施,用于焚燒核設(shè)施產(chǎn)生的可燃性固體廢物[1-2]??扇夹苑派湫詮U物焚燒處理后能得到較大幅度的減容,但作為主要二次廢物的焚燒灰既富集了絕大部分放射性核素,又屬于松散型固體粉、渣類(lèi)廢物,需要進(jìn)一步整備以后,才能夠送到放射性廢物處置場(chǎng)進(jìn)行最終處置。因此焚燒灰的各種固化整備技術(shù)也就應(yīng)運(yùn)而生,如水泥固化、玻璃固化、熔融固化、陶瓷固化、造粒-固化等[3],其中玻璃固化技術(shù)[4]可以將放射性廢物轉(zhuǎn)變成玻璃狀物質(zhì),核素浸出率低,包容性好,減容效果明顯,適合最終處置。

        如果通過(guò)高溫熔融的方法,將廢物焚燒后產(chǎn)生的焚燒灰直接進(jìn)行玻璃固化,可以省去焚燒灰的收集、運(yùn)輸、接收、暫存等環(huán)節(jié),節(jié)約運(yùn)行成本,提高安全性。同時(shí),熔融過(guò)程中產(chǎn)生的高溫?zé)煔庖部梢岳脧U物焚燒設(shè)施的煙氣凈化設(shè)備進(jìn)行處理,形成一套系統(tǒng),從而降低建設(shè)周期和投資,具有非常好的工程應(yīng)用前景和實(shí)際意義[4]。

        因此,有必要對(duì)焚燒灰熔融處理以及玻璃固化的可行性進(jìn)行驗(yàn)證,同時(shí)提出基礎(chǔ)玻璃配方范圍以及熔融處理的工藝條件,為今后全面開(kāi)展工程應(yīng)用提供必要的前期準(zhǔn)備。

        1 實(shí)驗(yàn)方法

        1.1 模擬焚燒灰制備

        本實(shí)驗(yàn)使用的實(shí)際焚燒灰來(lái)自以往焚燒設(shè)施的冷態(tài)實(shí)驗(yàn),具有較好的代表性。對(duì)焚燒灰進(jìn)行密度、成分以及熔融特性方面的測(cè)試,結(jié)果列于表1。利用化學(xué)試劑制備與之成分相似的模擬焚燒灰,作為本實(shí)驗(yàn)的處理對(duì)象,以提高實(shí)驗(yàn)的便利性和準(zhǔn)確性。

        表1 焚燒灰特性測(cè)試1)Tab.1 Characteristics of incineration ash

        1)焚燒灰的自然堆積密度為0.65 g/cm3。

        1.2 工藝流程

        參考相關(guān)文獻(xiàn)[5-6],確定焚燒灰熔融處理以及玻璃固化的工藝流程為:焚燒灰+輔料→熔融→玻璃成型→退火。具體內(nèi)容如下:

        (1) 焚燒灰和添加劑按一定比例,混合均勻,烘干后裝入剛玉坩堝;

        (2) 將剛玉坩堝放入熔融爐內(nèi),按照一定的熔制溫度曲線進(jìn)行升溫;

        (3) 待熔制均化后,將玻璃液澆筑到預(yù)先加熱到退火溫度的石墨模具中急冷,形成試塊;

        (4) 待試塊成型后,在退火溫度下保溫一定時(shí)間,最后再自然冷卻至室溫。

        1.3 實(shí)驗(yàn)方案

        實(shí)驗(yàn)?zāi)康闹饕谟诖_定添加劑的種類(lèi)和比例,以及熔融處理的工藝條件參數(shù)。

        1.3.1添加劑的種類(lèi)和比例

        選擇合適的添加劑,可以降低熔融溫度,減小粘度,節(jié)省能耗,同時(shí)有利于玻璃的成型,能夠提高玻璃固化體的性能[7]。

        參考國(guó)內(nèi)外幾種實(shí)驗(yàn)成功的基礎(chǔ)玻璃配方[8-9],認(rèn)為其中主要有以下幾類(lèi)物質(zhì):SiO2,B2O3,Al2O3和Na2O。其中:

        (1) SiO2屬于玻璃網(wǎng)絡(luò)生成體氧化物,能單獨(dú)形成玻璃,可以提高玻璃的機(jī)械性能和穩(wěn)定性,但也會(huì)提高其粘度和熔融溫度。

        (2) B2O3屬于玻璃網(wǎng)絡(luò)生成體氧化物,可以改善粘度,起到助熔作用,但含量過(guò)多時(shí),會(huì)使玻璃泡多質(zhì)脆,不宜單獨(dú)使用。

        (3) Al2O3屬于玻璃網(wǎng)絡(luò)中間體氧化物,能提高玻璃的穩(wěn)定性和機(jī)械性能,但同時(shí)也會(huì)提高其粘度,使熔融過(guò)程變得困難。

        (4) Na2O屬于玻璃網(wǎng)絡(luò)外體氧化物,可以提供游離氧,促使斷鍵,從而起到助熔作用,但也會(huì)影響玻璃的成型質(zhì)量。

        由表1可知,本實(shí)驗(yàn)對(duì)象的焚燒灰中含有較多Al2O3、CaO、TiO2以及Fe2O3,而SiO2、B2O3和Na2O等玻璃成型物質(zhì)的含量較少。根據(jù)焚燒灰的具體成分,確定以SiO2、B2O3和Na2O作為主要的添加劑研究對(duì)象,并規(guī)定基礎(chǔ)玻璃配方中Al2O3、Fe2O3、CaO、TiO2和MgO的質(zhì)量分?jǐn)?shù)分別為固定值2%、2%、15%、5%和1%。此時(shí)配方中除了焚燒灰、SiO2、B2O3和Na2O之外,幾乎不需要加入另外的添加劑,能夠盡可能少的引入添加劑的質(zhì)量以及種類(lèi),從而保證焚燒灰的包容率和實(shí)驗(yàn)的便利性。

        同時(shí),考慮到后期工程應(yīng)用方便,以及降低成本,因此希望通過(guò)硼砂引入B2O3和Na2O,即相當(dāng)于限定了二者比例,硼砂中B2O3與Na2O的質(zhì)量比約為2∶1。

        由此,共進(jìn)行4組配方的實(shí)驗(yàn):BNa-25、BNa-30、BNa-35和BNa-40,對(duì)應(yīng)B2O3和Na2O的添加量之和分別為25%、30%、35%和40%,計(jì)算得到對(duì)應(yīng)的SiO2含量,從而確定基礎(chǔ)玻璃配方,如表2所列。最后,實(shí)驗(yàn)中使用的所有基礎(chǔ)玻璃配方物質(zhì)均為雜質(zhì)很少的分析純?cè)噭阌诜治鰷y(cè)定,提高實(shí)驗(yàn)結(jié)果的準(zhǔn)確性。

        表2 基礎(chǔ)玻璃配方Tab.2 Basic glass formulas

        1.3.2熔融工藝條件參數(shù)

        參考國(guó)內(nèi)外已經(jīng)經(jīng)過(guò)驗(yàn)證的玻璃固化熔融加熱曲線,確定能夠滿足本實(shí)驗(yàn)中焚燒灰熔融處理以及玻璃固化要求的工藝條件參數(shù)[10-11]。

        為了簡(jiǎn)化實(shí)驗(yàn)過(guò)程,重點(diǎn)對(duì)熔融處理溫度進(jìn)行研究,熔融處理時(shí)間始終保持3 h,以保證玻璃的完全熔融,其余工藝參數(shù)選擇經(jīng)過(guò)驗(yàn)證的數(shù)值,不會(huì)對(duì)實(shí)驗(yàn)結(jié)果產(chǎn)生不利影響。由此,得到具體的實(shí)驗(yàn)熔融加熱曲線,如圖1所示。

        圖1 加熱流程Fig.1 Heating process

        1.4 樣品性能檢測(cè)

        (1) 外觀:對(duì)樣品外觀、色澤以及透明度等方面進(jìn)行觀察,并判斷玻璃液澆筑時(shí)的流動(dòng)性能和熔融情況。

        (2) 密度:使用排水法對(duì)樣品的密度進(jìn)行測(cè)量,比較樣品處理前后密度的變化。

        (3) 物相結(jié)構(gòu):采用X射線衍射法對(duì)樣品物相結(jié)構(gòu)進(jìn)行分析,檢測(cè)樣品的結(jié)晶度和玻璃化程度。

        2 實(shí)驗(yàn)結(jié)果

        2.1 實(shí)驗(yàn)組BNa-25

        實(shí)驗(yàn)組BNa-25的相關(guān)結(jié)果如下:

        (1) 外觀

        圖2為實(shí)驗(yàn)組BNa-25配方在3個(gè)熔融處理溫度(分別為1 000、1 100、1 200 ℃)下固化體的外觀圖片。

        圖2 不同熔融溫度下(1 000,1 100,1 200 ℃)實(shí)驗(yàn)組BNa-25樣品外觀Fig.2 Sample appearance of test BNa-25

        由圖2可見(jiàn):當(dāng)熔融處理溫度為1 000 ℃時(shí),樣品基本沒(méi)有流動(dòng)性,難以澆筑,同時(shí)能夠觀察到大量的未熔雜質(zhì)。當(dāng)溫度上升到1 100 ℃時(shí),樣品的流動(dòng)性有所改善,但基本上也難以澆筑成型,同時(shí)仍然能夠觀察到一些氣泡和未熔雜質(zhì)。當(dāng)溫度進(jìn)一步提高到1 200 ℃時(shí),樣品已經(jīng)具有一定的流動(dòng)性,基本上可以澆筑成型,但還有少量的氣泡和雜質(zhì),說(shuō)明該配方下,處理后的樣品沒(méi)有熔融完全。

        (2) 密度

        表3為實(shí)驗(yàn)組BNa-25配方在3個(gè)熔融處理溫度下固化體的密度、體積以及對(duì)應(yīng)的焚燒灰和減容比統(tǒng)計(jì)。

        表3 實(shí)驗(yàn)組BNa-25樣品密度Tab.3 Sample density of test BNa-25

        由表3可見(jiàn):經(jīng)熔融處理后,玻璃固化體的密度在2.4~2.6 g/cm3之間;以原焚燒灰堆積密度0.65 g/cm3計(jì)算,減容比小于1.0。因此,實(shí)驗(yàn)前后基本屬于增容處理,說(shuō)明該配方下,經(jīng)過(guò)熔融處理后,玻璃固化體不夠致密,減容效果較差。

        (3) 物相結(jié)構(gòu)

        圖3為實(shí)驗(yàn)組BNa-25配方在3個(gè)熔融處理溫度下固化體的衍射圖譜。

        圖3 實(shí)驗(yàn)組BNa-25樣品衍射圖譜Fig.3 Sample XRD of test BNa-25

        由圖3可見(jiàn):大致從衍射角20°開(kāi)始至50°,出現(xiàn)駝峰,形成鼓包狀的彌散峰,圖譜的背底曲線波動(dòng)劇烈,說(shuō)明其中存在玻璃態(tài)物質(zhì)。

        具體而言,當(dāng)熔融處理溫度為1 000 ℃時(shí),樣品衍射峰峰強(qiáng)較大,說(shuō)明其中存在晶體物質(zhì),結(jié)晶度為1.28%;當(dāng)溫度提高到1 100 ℃時(shí),樣品中已無(wú)明顯的衍射峰,說(shuō)明該階段樣品中的晶體物質(zhì)消失,基本實(shí)現(xiàn)玻璃化;當(dāng)溫度繼續(xù)升高到1 200 ℃時(shí),峰強(qiáng)逐漸變?nèi)醪捇瑥浬F(xiàn)象明顯,說(shuō)明樣品更加接近玻璃態(tài),玻璃化程度進(jìn)一步提高。

        2.2 實(shí)驗(yàn)組BNa-30

        實(shí)驗(yàn)組BNa-30的相關(guān)結(jié)果如下:

        (1) 外觀

        圖4為實(shí)驗(yàn)組BNa-30配方在3個(gè)熔融處理溫度下固化體的外觀圖片。

        圖4 不同熔融溫度下(1 000,1 100,1 200 ℃)實(shí)驗(yàn)組BNa-30樣品外觀Fig.4 Sample appearance of test BNa-30

        由圖4可見(jiàn):當(dāng)熔融處理溫度為1 000 ℃時(shí),樣品的流動(dòng)性較差,同樣基本上難以澆筑成型,同時(shí)還能夠觀察到一些氣泡和未熔雜質(zhì),但較實(shí)驗(yàn)組BNa-25有所改善。當(dāng)溫度上升到1 100 ℃和1 200 ℃時(shí),樣品均有較好的流動(dòng)性,成型情況理想,同時(shí)樣品表觀堅(jiān)硬、光滑,呈黃褐色透明狀,也沒(méi)有出現(xiàn)明顯的氣泡和雜質(zhì)。

        (2) 密度

        表4為實(shí)驗(yàn)組BNa-30配方在3個(gè)熔融處理溫度下固化體的密度、體積以及對(duì)應(yīng)的焚燒灰和減容比統(tǒng)計(jì)。

        由表4可見(jiàn):經(jīng)熔融處理后,玻璃固化體的密度維持在2.5~2.7 g/cm3的范圍內(nèi),樣品密度較實(shí)驗(yàn)組BNa-25時(shí)更高,說(shuō)明此時(shí)樣品更加致密。同時(shí),實(shí)驗(yàn)也基本能夠?qū)崿F(xiàn)不增容處理。

        表4 實(shí)驗(yàn)組BNa-30樣品密度Tab.4 Sample density of test BNa-30

        (3) 物相結(jié)構(gòu)

        圖5為實(shí)驗(yàn)組BNa-30配方在3個(gè)熔融處理溫度下固化體的衍射圖譜。

        圖5 實(shí)驗(yàn)組BNa-30樣品衍射圖譜Fig.5 Sample XRD of test BNa-30

        由圖5可見(jiàn):衍射峰型大致與實(shí)驗(yàn)組BNa-25類(lèi)似,在相似的衍射角區(qū)域內(nèi)也存在典型的彌散峰,說(shuō)明兩者大部分物質(zhì)相同,且為玻璃態(tài)。

        具體而言,當(dāng)熔融處理溫度為1 000 ℃時(shí),樣品中存在的晶體物質(zhì)與實(shí)驗(yàn)組BNa-25相同,但結(jié)晶度更低,僅為0.63%,說(shuō)明玻璃化程度較實(shí)驗(yàn)組BNa-25更好。當(dāng)溫度升高到1 100 ℃及以上時(shí),樣品中已無(wú)明顯的衍射峰,說(shuō)明該階段樣品基本實(shí)現(xiàn)玻璃化[12]。

        2.3 實(shí)驗(yàn)組BNa-35

        實(shí)驗(yàn)組BNa-35的相關(guān)結(jié)果如下:

        (1) 外觀

        圖6為實(shí)驗(yàn)組BNa-35配方在3個(gè)熔融處理溫度下固化體的外觀圖片。

        圖6 不同熔融溫度下(1 000,1 100,1 200 ℃)實(shí)驗(yàn)組BNa-35樣品外觀Fig.6 Sample appearance of test BNa-35

        由圖6可見(jiàn):當(dāng)熔融處理溫度為1 000 ℃時(shí),樣品的流動(dòng)性較差,澆筑至一半時(shí)玻璃已經(jīng)固化成型,同時(shí)能夠觀察到一些氣泡和未熔雜質(zhì),但較實(shí)驗(yàn)組BNa-30又進(jìn)一步有所改善。當(dāng)溫度上升到1 100 ℃和1 200 ℃時(shí),樣品流動(dòng)性良好,成型情況理想,相同溫度下,較實(shí)驗(yàn)組BNa-30效果更好。

        (2) 密度

        表5為實(shí)驗(yàn)組BNa-35配方在3個(gè)熔融處理溫度下固化體的密度、體積以及對(duì)應(yīng)的焚燒灰和減容比統(tǒng)計(jì)。

        由表5可見(jiàn):經(jīng)熔融處理后,玻璃固化體的密度能夠維持在2.7 g/cm3以上,較實(shí)驗(yàn)組BNa-30更高,說(shuō)明此時(shí)樣品致密化程度進(jìn)一步提高,同時(shí)減容比均在1.0以上,即實(shí)驗(yàn)前后焚燒灰能夠?qū)崿F(xiàn)不增容處理。

        (3) 物相結(jié)構(gòu)

        圖7為實(shí)驗(yàn)組BNa-35配方在3個(gè)熔融處理溫度下固化體的衍射圖譜。

        圖7 實(shí)驗(yàn)組BNa-35樣品衍射圖譜Fig.7 Sample XRD of test BNa-35

        由圖7可見(jiàn):衍射峰型和變化規(guī)律與實(shí)驗(yàn)組BNa-30基本類(lèi)似,但不同的是,當(dāng)熔融處理溫度為1 000 ℃時(shí),樣品衍射峰強(qiáng)度更低,說(shuō)明其中存在的晶體物質(zhì)更少,玻璃化程度較實(shí)驗(yàn)組BNa-30又有了進(jìn)一步的提高。

        2.4 實(shí)驗(yàn)組BNa-40

        實(shí)驗(yàn)組BNa-40的相關(guān)結(jié)果如下:

        (1) 外觀

        圖8為實(shí)驗(yàn)組BNa-40配方在3個(gè)熔融處理溫度下固化體的外觀圖片。

        圖8 不同熔融溫度(1 000,1 100,1 200 ℃)實(shí)驗(yàn)組BNa-40樣品外觀Fig.8 Sample appearance of test BNa-40

        由如圖8可見(jiàn):樣品均具有較好的流動(dòng)性和成型效果。

        (2) 密度

        表6為實(shí)驗(yàn)組BNa-40配方在3個(gè)熔融處理溫度下固化體的密度、體積以及對(duì)應(yīng)的焚燒灰和減容比統(tǒng)計(jì)。

        表6 實(shí)驗(yàn)組BNa-40樣品密度Tab.6 Sample density of test BNa-40

        由表6可見(jiàn):經(jīng)熔融處理后,玻璃固化體的密度和減容比與實(shí)驗(yàn)組BNa-35接近。

        (3) 物相結(jié)構(gòu)

        圖9為實(shí)驗(yàn)組BNa-40配方在3個(gè)熔融處理溫度下固化體的衍射圖譜。

        圖9 實(shí)驗(yàn)組BNa-40樣品衍射圖譜Fig.9 Sample XRD of test BNa-40

        由圖9可見(jiàn):與之前的實(shí)驗(yàn)結(jié)果基本類(lèi)似,但不同的是,從熔融處理溫度為1 000 ℃時(shí)開(kāi)始,樣品中已經(jīng)不再存在晶體物質(zhì)。此外,不同處理溫度下的衍射峰峰型基本相同,說(shuō)明此時(shí)樣品已經(jīng)達(dá)到最佳的熔融狀態(tài),也足夠致密。顯然,由于配方中加入更多的硼砂,樣品能夠在更低的處理溫度下達(dá)到熔融狀態(tài),此時(shí)提高處理溫度已經(jīng)不能再提升其玻璃化的程度和致密性。

        3 結(jié)果分析

        圖10為相同配方在不同熔融處理溫度下固化體的外觀圖片。

        圖10 相同配方下的樣品外觀Fig.10 Sample appearance obtained with a same formula

        由圖10可見(jiàn):當(dāng)基礎(chǔ)玻璃配方相同時(shí),隨著熔融處理溫度的上升,樣品流動(dòng)性能增強(qiáng),成型效果改善。此外,樣品顏色也逐漸加深。這是由于提高處理溫度能夠促使鐵離子向低價(jià)態(tài)轉(zhuǎn)變,而Fe2+能夠?qū)⒉Aе伤{(lán)綠色;Fe3+則會(huì)將玻璃著色成黃色。因此在較高的處理溫度時(shí),樣品的顏色也相應(yīng)的更深一些。

        圖11為不同配方在相同熔融處理溫度(1 100 ℃)下固化體的外觀圖片。

        圖11 相同熔融處理溫度下的樣品外觀Fig.11 Sample appearance obtained at a same heating temperature

        由圖11可見(jiàn):當(dāng)樣品熔融處理溫度相同時(shí),隨著硼砂含量逐漸增加,SiO2含量逐漸減少,樣品流動(dòng)性依次提高,更加容易成型。因此,可以認(rèn)為增加基礎(chǔ)玻璃配方中硼砂的含量,能夠降低樣品的熔融溫度,改善其流動(dòng)性,更加易于成型。

        此外,對(duì)比表3~6中不同配方和熔融處理溫度下固化體密度,結(jié)合樣品外觀和物相結(jié)構(gòu)的測(cè)試結(jié)果分析,發(fā)現(xiàn)當(dāng)樣品熔融完全,流動(dòng)性和成型效果良好,完全實(shí)現(xiàn)玻璃化時(shí),樣品的密度均能夠保證在2.6 g/cm3以上,說(shuō)明成型的玻璃固化體較為致密,能夠?qū)崿F(xiàn)不增容處理。

        綜上所述,以玻璃固化體澆筑時(shí)的流動(dòng)性、成型效果以及樣品最終的密度和玻璃化程度作為標(biāo)準(zhǔn),認(rèn)為:

        當(dāng)B2O3和Na2O的添加量在30%以下時(shí),由于其在1 000~1 200 ℃的熔融處理溫度范圍內(nèi),樣品性能均與理想狀態(tài)有一定的差距,因此不作為推薦配方考慮;當(dāng)B2O3和Na2O的添加量在30%~35%之間時(shí),處理溫度應(yīng)至少保持在1 100 ℃以上;當(dāng)B2O3和Na2O的添加量達(dá)到40%時(shí),處理溫度可以降低至1 000 ℃或更低。

        由于過(guò)高的熔融處理溫度不利于焚燒灰中核素的捕集,同時(shí)出于降低設(shè)備能耗的考慮,因此,在保證玻璃固化體性能品質(zhì)和減容效果的前提下,應(yīng)盡量降低熔融處理的溫度。

        4 驗(yàn)證實(shí)驗(yàn)

        選擇實(shí)驗(yàn)組BNa-35的工藝條件,即B2O3和Na2O的添加量為35%,SiO2添加量為40%,熔融處理溫度為1 100 ℃作為配方比例和熔融處理工藝條件,使用真實(shí)焚燒灰進(jìn)行驗(yàn)證實(shí)驗(yàn)。

        驗(yàn)證實(shí)驗(yàn)的相關(guān)結(jié)果如下:

        (1) 外觀

        圖12為驗(yàn)證實(shí)驗(yàn)中真實(shí)焚燒灰和模擬焚燒灰對(duì)應(yīng)固化體的外觀圖片。

        圖12 樣品外觀對(duì)比Fig.12 Sample appearance comparison

        由圖12可見(jiàn):使用真實(shí)焚燒灰進(jìn)行實(shí)驗(yàn)時(shí),樣品的流動(dòng)性能也較為良好,成型情況理想,同時(shí)樣品表面堅(jiān)硬、光滑,沒(méi)有明顯的氣泡和雜質(zhì)。但是與模擬焚燒灰不同的是,此時(shí)樣品顏色變深,呈現(xiàn)深綠色,且透明度較差。

        這是由于之前在確定模擬焚燒灰成分時(shí),對(duì)于焚燒灰中含量極少的物質(zhì),如MnO等并未考慮,而錳離子作為玻璃中一種重要的著色劑,能夠使玻璃呈現(xiàn)棕色或者紫色等較深的顏色。因此,在與鐵離子共同作用下,可能會(huì)使樣品的顏色發(fā)生變化。

        (2) 密度

        表7為驗(yàn)證實(shí)驗(yàn)中真實(shí)焚燒灰和模擬焚燒灰對(duì)應(yīng)固化體的密度、體積以及對(duì)應(yīng)的焚燒灰和減容比統(tǒng)計(jì)。

        表7 樣品密度對(duì)比Tab.7 Sample density comparison

        由表7可見(jiàn):使用真實(shí)焚燒灰進(jìn)行實(shí)驗(yàn)時(shí),樣品密度與模擬焚燒灰實(shí)驗(yàn)的結(jié)果較為接近,說(shuō)明此時(shí)得到的玻璃固化體同樣較為致密。

        (3) 物相結(jié)構(gòu)

        圖13為驗(yàn)證實(shí)驗(yàn)中真實(shí)焚燒灰和模擬焚燒灰對(duì)應(yīng)固化體的衍射圖譜。

        圖13 樣品衍射圖譜對(duì)比Fig.13 Sample XRD comparison

        由圖13可見(jiàn):在相似的衍射角區(qū)域內(nèi)也存在典型的彌散峰,與之前模擬焚燒灰的實(shí)驗(yàn)結(jié)果基本類(lèi)似,說(shuō)明大部分物質(zhì)相同;同時(shí)不存在明顯的衍射峰,說(shuō)明樣品中已經(jīng)不再存在晶相物質(zhì),達(dá)到較好的熔融狀態(tài)和玻璃化程度。

        綜上,通過(guò)使用真實(shí)焚燒灰進(jìn)行實(shí)驗(yàn),與模擬焚燒灰的實(shí)驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行對(duì)比,發(fā)現(xiàn)兩者在外觀、成型情況、密度以及物性結(jié)構(gòu)等方面基本相同,由此證明了之前模擬焚燒灰實(shí)驗(yàn)結(jié)果的適用性,同時(shí)也表明焚燒灰熔融處理以及玻璃固化工藝的可行性。

        5 結(jié)論

        (1) 將焚燒灰與適當(dāng)比例添加劑混合后,經(jīng)高溫熔融和冷卻,可以得到玻璃固化體。固化體表觀堅(jiān)硬、光滑且致密,密度在2.6 g/cm3以上。經(jīng)XRD檢測(cè),樣品為均勻的玻璃態(tài)物質(zhì)。表明焚燒灰熔融處理以及玻璃固化工藝的可行性。

        (2) 焚燒灰初步的熔融處理工藝條件為:當(dāng)B2O3和Na2O的添加量在30%~35%之間時(shí),處理溫度應(yīng)至少保持在1 100 ℃以上;當(dāng)B2O3和Na2O的添加量達(dá)到40%時(shí),處理溫度可以降低至1 000 ℃或更低。在保證玻璃固化體性能品質(zhì)和減容效果的前提下,應(yīng)盡量降低熔融處理的溫度。

        (3) 焚燒灰的熔融溫度隨著玻璃添加劑中硼砂含量的增加而降低,同時(shí)樣品的流動(dòng)性和成型效果也得到明顯改善。

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