莫佳峰，趙訓林，朱文卿，李煥同

(1.湖南省煤炭地質勘查院，湖南 長沙 410014；2.西安科技大學地質與環(huán)境學院，陜西 西安 710054)

2014—2016 年初，新疆、黑龍江、四川、湖北、江西等省(自治區(qū))相繼發(fā)現(xiàn)大、中型石墨資源。黑龍江、內蒙古石墨資源占全國晶質石墨礦儲量的66%，內蒙古、湖南石墨資源占全國隱晶質石墨礦儲量的67%，其中湖南省占到27%[1]，排在全國第二。湖南的隱晶質石墨都是煤系石墨，其保有資源量是20 世紀80 年代查明的[2-7]，至今多年未見新的資源報道。安江華等[8]對騎田嶺、天龍山周邊地區(qū)，橫向距巖體1 326 m 范圍內，深度2 000 m 以淺資源量進行預測，推測騎田嶺西部、魯塘石墨礦區(qū)北部為湖南省石墨礦的勘查區(qū)，但是其認識僅依托于引用的數(shù)據，存在較大的局限性。關于煤系石墨成礦規(guī)律，前人也開展了大量的研究工作，并取得了相應的認識。謝有贊等[9]、李煥同等[10-11]、張浩等[12]對天龍山巖體周邊的石墨礦微觀特征開展了大量的研究工作。楊雄庭等[13]研究指出，巖體呈“蘑菇菌蓋”的不斷擴大，形成推覆斷層傾角由平緩而變陡，深部有利于煤系保存。莫佳峰等[14]研究指出，煤層距巖體邊界1 000 m 范圍內才是尋找石墨的遠景區(qū)。何艷林等[15]、周旭林等[16]相繼研究表明，寒婆坳礦區(qū)南部石巷里—井門山一帶距離巖體近，地表煤系出露較好，延伸范圍廣，巖石蝕變強，以往有民采現(xiàn)象，認為該區(qū)具有尋找大型隱晶質石墨礦的潛力。R.E.Franklin[17]通過實驗研究指出，只有原始碳結構呈現(xiàn)初步定向性時石墨化作用才會進一步進行；R.M.Bustin 等[18]的實驗表明，煤的變質程度越高，變質成石墨的過程中需要的溫度越低；K.R.Wilks等[19]的實驗預示高煤級煤相比低煤級煤更易石墨化，而煙煤在發(fā)生石墨化作用之前需要先變質成無煙煤；王路等[20]針對煤、半石墨與石墨的對比實驗發(fā)現(xiàn)，顯微組分孔隙邊緣、胞腔結構邊緣似乎更容易發(fā)生石墨化，提出煤向石墨演化呈階段性和差異性的演化特征。礦化劑有助于煤石墨化已經是不爭的事實。I.Mochida 等[21]用鉻、錳和鉬的氧化物，E.Fitzer 等[22]用少量硫，M.I.Inagaki[23]采用CaCO3、Ca(OH)2、CaO，發(fā)現(xiàn)碳酸鈣催化所需的溫度要比鈣的氧化物高；D.González 等[24]認為伊利石、鐵白云石、菱鐵礦要比高嶺石的催化效果好；張曉欠[25]認為硼酸比FeCl3催化效果好。

基于前人在煤系石墨成礦規(guī)律的認識，筆者在收集現(xiàn)有地質資料的基礎上，借鑒國內外的煤系石墨礦床的賦存特點，結合湖南省石墨資源的分布特點和開發(fā)現(xiàn)狀，采用地質調查、生產井調查、采樣化驗等手段，深入分析騎田嶺、天龍山2 個花崗巖體周邊現(xiàn)有礦區(qū)的礦體地質特征，探討煤系石墨的成因類型和控礦因素，進而提出煤系石墨賦存模式與找礦方向。

1 湖南省煤系石墨概況

湖南省煤系石墨的開發(fā)仍處在成長階段，但資源相對集中，全省保有資源儲量953 萬t，全部分布于騎田嶺、天龍山巖體周邊，其中，騎田嶺巖體周圍煤系石墨保有量885.7 萬t，占全省93%(圖1)，其他地區(qū)未發(fā)現(xiàn)中型以上資源量。主要礦產地為湘南郴州市騎田嶺花崗巖體西側的魯塘礦區(qū)、荷葉礦區(qū)，南側的梅田礦區(qū)、白臘水礦區(qū)(圖2a)，及湘中婁底市天龍山花崗巖體東側的寒婆坳礦區(qū)。

圖1 湖南省主要煤系石墨地質簡圖Fig.1 Geological sketch of coal-based graphite in Hunan Province

1.1 石墨類型與煤系石墨

石墨的變質類型包括區(qū)域變質型、接觸變質型和巖漿熱液型。煤系石墨變質類型主要為接觸變質型。

煤系石墨主要產于石炭–二疊紀含煤巖系中，也包括極少量前寒武紀石煤中，是煤與巖漿巖接觸變質而成，主要受煤的沉積厚度、層數(shù)，巖漿巖侵位控制，當?shù)V層走向平行于巖體邊界時，礦體保存條件最好。品位較高，固定碳質量分數(shù)一般為60%～80%，最高可達95%以上。石墨依據其晶體形態(tài)可分為晶質石墨和隱晶質石墨，世界生產的隱晶質石墨大部分來自這類礦床[26]。

我國此類礦床中，巖體一般為酸性或中酸性花崗巖、閃長巖，巖體常沿背斜軸部或傾伏端等構造有利部位侵入。接觸變質暈寬一般可達2～3 km，含煤巖系變質程度一般為綠片巖相或角閃巖相，煤層的煤級達無煙煤以上，礦床規(guī)模以中、小型為主。

1.2 成礦地質背景

湖南省的主要含煤巖系大致以雪峰山隆起帶為界分布在湘中、湘東、湘南?，F(xiàn)已發(fā)現(xiàn)石墨的地區(qū)分屬漣邵煤田、郴耒煤田。漣邵煤田位于華南褶皺系、長邵斷坳的中部和西部，自北而南多以紡錘形較為連續(xù)的線形褶皺及斷塊形的含煤向斜組成，為向西突出的弧形，總體呈NE—NNE 向展布。包括北段的漣源凹陷和南部的邵陽凹陷，越城嶺–牛頭寨–關帝廟華夏系構造帶又將南部的邵陽凹陷和郴耒煤田分開。漣邵煤田廣泛沉積了早石炭世的含煤巖系，含煤地層以石炭系下統(tǒng)測水組為主，二疊系龍?zhí)督M次之，少量下侏羅統(tǒng)。煤系石墨主要分布于漣邵煤田中部印支期天龍山花崗巖體東側的測水組中。

郴耒煤田位于華南加里東褶皺帶的攸蘭斷坳中，主要受長壽街–雙牌斷裂帶及茶陵–臨武斷裂帶的控制。構造線方向多呈SN 向，在北部偏向NNE向。向斜寬緩，背斜較緊密，呈隔檔式構造。二疊系龍?zhí)督M為主要含煤巖系，石炭系測水組、上三疊統(tǒng)—下侏羅統(tǒng)的煤層僅零星可采。煤系石墨主要分布于郴耒煤田東南部燕山期騎田嶺花崗巖體西部和南部龍?zhí)督M中。

1.3 煤系石墨分布特征與資源

騎田嶺巖體周圍的煤系石墨勘查程度較高，當?shù)貙γ合凳恼J識程度也較高，能認定為石墨的礦區(qū)基本有生產礦井?，F(xiàn)存4 個礦區(qū)，保有資源儲量分別為魯塘礦區(qū)788.7 萬t、荷葉礦區(qū)82.7 萬t、梅田礦區(qū)9.3 萬t、白臘水礦區(qū)5.0 萬t(圖2a)。天龍山巖體周圍的勘查程度相對較低，寒婆坳礦區(qū)保有資源儲量67.3 萬t，原有三尖石船石墨礦正在生產，位于天龍山巖體東部最突出端，巖體從礦區(qū)中部穿過，資源面臨枯竭。該礦北部1 km 做過物探勘查，顯示煤系被侵入巖體破壞，但北部1 km 之外有煤礦生產，煤系與地表巖體邊界相距約1 km，雖有煤礦開采，但未做過勘查，礦種也有待進一步核實；該礦南部約有3 km 煤系與巖體接觸，可進一步調查。

圖2 騎田嶺巖體周邊煤系石墨地質簡圖及代表性剖面Fig.2 Geological sketch and representative section of coal-based graphite around Qitianling granite

2 典型礦區(qū)賦礦特征

煤系石墨礦床是湖南正在生產石墨的唯一類型，因此，先從位于騎田嶺巖體的魯塘、荷葉典型礦區(qū)開展研究，再延伸至天龍山巖體周圍。

現(xiàn)行的勘查規(guī)范中，關于石墨的定義未有明確的定量指標作為劃分依據。本文對采集的礦樣送具有國家認證認可的郴州市產商品質量監(jiān)督檢驗所檢驗，X 射線衍射(XRD)可進行煤與石墨的區(qū)分[27-30]。

2.1 騎田嶺巖體周邊礦區(qū)

2.1.1 魯塘、荷葉礦區(qū)

魯塘礦區(qū)與荷葉礦區(qū)接壤，位于騎田嶺花崗巖體西側，煤系石墨由二疊系龍?zhí)督M煤層變質而成，原普查報告中龍?zhí)督M被命名為“樂平組”[2]。騎田嶺花崗巖體最早形成于印支期，之后燕山期花崗巖進一步侵入，煤系石墨逐漸形成。該區(qū)域石墨資源全部由南方石墨有限公司開采。按含礦性、巖性將二疊紀地層分為上、中、下3 段。其中，下段不含礦；上段按巖性特征及含礦性自下而上劃分4 個沉積旋回，主要含Ⅰ、Ⅱ、Ⅲ、Ⅳ等4 個礦層(圖2c)，為區(qū)內含礦層位。

研究區(qū)同一礦層中既有煤又有石墨(即同層異礦)，大體而言，煤層分布于魯塘–沙田復式向斜西翼，石墨礦層分布于東翼，特別指出的是魯塘–沙田復式向斜東翼并非全部是石墨礦層，在遠離巖體的北部部分地段仍然是煤層，Ⅰ石墨礦組在12 線以北被風化剝蝕(圖3)，Ⅱ3、Ⅲ3石墨礦層在礦區(qū)內僅零星分布，Ⅳ2石墨礦層主要分布在礦區(qū)8 線以北地段，Ⅳ3石墨礦層全區(qū)均有分布，但發(fā)育最好的是0—20 線間(圖3)。區(qū)內可采礦層為Ⅰ2、Ⅱ3、Ⅲ3、Ⅳ2、Ⅳ3等5 層(圖2)。因此，Ⅳ3礦層石墨化界線最具代表性。

圖3 魯塘、荷葉礦區(qū)Ⅳ3 礦層底板等高線水平投影及石墨化界線Fig.3 Horizontal projection of floor contours and graphitization boundary of Ⅳ3graphite deposit in Lutang and Heye mining areas

從剖面圖可以看出，石墨化界線大致平行于巖體邊界線(圖2b、圖2c)。有報道指出，相距巖體邊界線350～900 m 以內均變質為石墨礦[2,5,31]，在8—16線最寬者達1 326 m 的石墨礦帶(圖3)。從平面上看石墨化存在明顯的差異性，在1 326 m 的熱變質影響范圍內，15 線以南煤層沒有石墨化，3 線以北煤層石墨化了。可能是因為15 線以南的花崗巖體在整個騎田嶺巖體向西膨脹擠壓時，先造成一條近SN向的張性斷裂帶，而后巖體再充填，此時中心巖體不再向外膨脹擠壓，該處的壓力不足以使煤層變質為石墨，因此該處沒有形成石墨。3 線以北煤層發(fā)生石墨化，則表明這一區(qū)段位于巖體的主要擠壓帶上，應力最大，0 線至18 線離膨脹中心最近，受力最大，能石墨化的范圍也最大。其他地段受力小，能石墨化的范圍也較小。另一方面，當褶皺增多時，會造成應力的散失，褶皺越多，散失的越快，20 線的石墨化范圍明顯小于18 線。

在礦區(qū)最北部120 線附近的太竹石墨礦采取Ⅲ3、Ⅳ2、Ⅳ3礦層各1 個樣品，化驗結果顯示石墨化度、固定碳含量及水分含量均較高(表1)。水分含量高可能與樣品取自生產礦井，其采掘、運輸?shù)冗^程暴露在富水條件下時間較長相關?；灧治鼋Y果與原勘查報告基本一致。

表1 魯塘礦區(qū)太竹石墨礦樣品化驗結果Table 1 Test results of samples from Taizhu graphite ore in Lutang mining area

2.1.2 梅田礦區(qū)

梅田礦區(qū)位于騎田嶺巖體西南，花崗巖體從東、北、西3 面包圍煤系，由北向南分布2 個石墨礦井：滴水帶石墨礦和小灣聯(lián)辦煤礦(圖2a)。構造形態(tài)為褶皺，以背斜、向斜為主，呈“M”形，小褶曲較發(fā)育，兩側巖體與煤系呈斷層接觸關系(圖2d)。受3側巖體擠壓，煤系傾角較陡，普遍大于60°，由于次級褶皺發(fā)育，造成礦層埋藏淺。

在滴水帶石墨礦發(fā)育2 層可采礦層，各采樣1組，位于450 m 水平、410 m 水平。測試結果為：石墨化度分別為89.3%、96.5%，固定碳含量分別為88.51%、83.24%，表明這兩個樣都是石墨。

小灣聯(lián)辦煤礦北界至北部花崗巖體的三角地帶，其最遠直線距離約800 m，東西寬約1 200 m，考慮煤層穩(wěn)定性、構造復雜程度、巖體邊界的變化，勘查風險較高。小灣聯(lián)辦煤礦南部為煤礦，煤層距離巖體直線超過約1 300 m，煤層主要構造形態(tài)為復式背斜，造成應力散失，不利于煤層變質為石墨。

2.2 天龍山巖體寒婆坳礦區(qū)

石炭系測水組是寒婆坳礦區(qū)的含(石墨礦)煤地層，分布于天龍山花崗巖體東側，大致呈一向斜，發(fā)育2 個礦層(圖4a、圖4b)。近地表處巖體邊界較陡，有利于煤層的保存，但是深部巖體邊界產狀有待進一步查明。

寒婆坳向斜西翼由北向南礦井依次為：稠木煤礦、勝利煤礦、稗沖煤礦、石巷里煤礦、石船石墨礦。在保證各礦井每礦層都有樣品化驗的前提下，隨機在各礦井下采取了12 組樣品，在石巷里煤礦以南的石船石墨礦采樣1 組。將13 組樣送實驗室化驗。采樣方法為刻槽法。

圖4 天龍山巖體周邊煤系石墨地質簡圖及代表性剖面Fig.4 Geological sketch and representative section of coal-based graphite around Tianlongshan granite

稠木煤礦在巖體邊界1.5 km 之外，該礦井中的3 組樣品未見石墨化特征；勝利煤礦在巖體邊界1.2 km之內，向南稗沖煤礦、石巷里煤礦、石船石墨礦逐漸與巖體接近，采于這些礦井的10 組礦層樣有明顯石墨化特征，均為隱晶質石墨礦。3 號礦層固定碳質量分數(shù)為63.67%～83.73%，平均品位為75.86%(表2)，品位變化系數(shù)為12.49%。5 號礦層固定碳質量分數(shù)83.50%～92.76%，平均品位為86.27%，品位變化系數(shù)為5.04%。大體上越接近巖體石墨化程度越高，深部樣品石墨化程度高于淺部。

地質調查發(fā)現(xiàn)，天龍山花崗巖的侵位有如下特點：地表花崗巖體與圍巖的接觸層位不一；石巷里煤礦井下未見花崗巖體侵入煤層(石墨)中，石船石墨礦中有巖體侵入，石船石墨礦以南煤系被巖體吞蝕了大半，南部有老窯開采的跡象，但煤層發(fā)育不佳，厚度往往小于0.5 m；花崗巖巖體邊界產狀基本穩(wěn)定，向東傾斜，傾角約65°。結合化驗結果，從勝利煤礦北400 m 至石巷里煤礦南500 m，長約2.9 km，深度上從±0 m 水平(500 m 以深)未進行勘查，該區(qū)域具有大型石墨礦床潛力，是今后找礦方向。

表2 天龍山花崗巖體東側樣品化驗結果Table 2 Test results of samples from the east side of Tianlongshan granite

3 煤系石墨賦存控制因素探討與賦存模式

本文采取的18 個樣品均進行導電性測試，測試結果顯示樣品均導電。其中，石墨化度大于55%樣品有15 個，距離巖體均小于1 000 m，然而騎田嶺巖體邊界500 m 范圍內同樣存在未石墨化但導電的煤層，這表明煤層石墨化是多種要素共同作用的結果，除了與巖體的距離之外，可能還跟巖體的大小、侵入期次、作用時間，構造規(guī)模、作用方式、作用時間及煤層變質程度等因素相關，總體上分為外因即巖體和構造應力與內因(煤層自身性質)。

3.1 外 因

3.1.1 巖體大小、侵入期次、作用時間、礦層與巖體邊界距離

前人已研究得出巖體侵入對煤成石墨的主導作用[1-5]。巖體侵入時，受巖體擠壓，煤層的流變作用明顯，導致煤層的尖滅，不同巖體周圍保存距離不同。

天龍山地區(qū)的石墨層傾角大于70°，位于向斜西翼，呈近直立或倒轉。天龍山巖體地表出露約30.7 km2，上小下大，巖體邊界傾角約65°，礦層與巖體邊界小角度相交，交角約15°，相距大于35 m 就能保存。

魯塘地區(qū)石墨礦層傾角34°～65°，位于復式向斜東翼。騎田嶺巖體地表出露約502.1 km2，上小下大，巖體邊界傾角約60°，礦層與巖體邊界交角約40°，距巖體大于100 m 才能保存。變質差異大，有的距巖體356 m 就發(fā)現(xiàn)了無煙煤，最遠的1 326 m 也發(fā)現(xiàn)了石墨礦。

騎田嶺巖體西南的梅田礦區(qū)，巖體兜底，從3 面將富炭巖層包圍在中間，礦層呈復式背斜，長軸南北向，底部巖體邊界與礦層相距0～400 m，背斜軸距東西兩側巖體邊界均小于1 000 m，此范圍內全部石墨化；而其南部隨著巖體邊界距離礦體間距的加大、加深未變質為石墨。

巖體的大小變化很大，從30～502 km2，30 km2的天龍山巖體與502 km2騎田嶺巖體均能形成煤系石墨，煤層石墨化的范圍與巖體的大小無遞增關系。

巖體的侵入為印支期、燕山期，都是花崗巖體，各期次巖體周邊都造成煤層變質，甚至石墨化?？赡苁敲恳黄诖蔚膸r體都有多次侵入，有足夠的作用時間。因此，侵入期次也不是影響煤層石墨化的直接要素。

3.1.2 構造規(guī)模、作用方式、作用時間

巖體從褶皺的兩翼侵入比從褶皺的揚起或傾伏端更容易造成煤層的石墨化，如位于褶皺兩翼的魯塘、寒婆坳石墨化明顯，而騎田嶺巖體南部的燈盞窩煤礦未完全石墨化。

壓性斷裂帶比張性斷裂帶更容易造成煤層石墨化，如騎田嶺巖體西南的荷葉礦區(qū)，巖體侵入一張性斷裂帶中，其西側的煤層及距巖體356 m 范圍也未完全石墨化。

構造對石墨化作用不可忽視，其作用有3 個方面[32-24]：導熱輔助成礦、應力主導成礦和同期或后期改造。

3.2 內 因

3.2.1 煤變質程度

前人實驗成果表明，煤的變質程度越高越容易石墨化。我國區(qū)域變質作用形成的晶質石墨礦賦存于寒武系及其之前的地層，變質相往往達到綠片巖相下界—麻粒巖相，雖然并非煤系石墨，但同樣佐證變質程度的重要作用。

3.2.2 煤的成分、粒度

顯微組分孔隙邊緣、胞腔結構邊緣似乎更容易發(fā)生石墨化[20]，粒度越小越有利于煤的石墨化[25]，惰質組比鏡質組更易石墨化[25]，煤中含有錳、鐵、鈣、硼的化合物時更易石墨化[21-25]。

3.3 賦存模式

從湖南省煤系石墨的賦存形態(tài)、形成原因和形成的石墨帶寬度，可以總結出3 種賦存模式：兜底式、向斜式、背斜式。

3.3.1 兜底式

石墨帶至少經歷了兩次不同方位的擠壓抬升，造成煤系被巖體包圍，這種包圍可以是完全的，也可以是不完全包圍，如騎田嶺花崗巖西南部的金江鎮(zhèn)，花崗巖位從東、北、西三面將滴水帶石墨礦、小灣聯(lián)辦煤(石墨)礦半包圍(圖2d)。巖體邊界在底部距礦層底部最遠距離約400 m，地表兩側相對的巖體邊界最遠距離可達2 000 m，此時巖漿高溫在煤層變質為石墨的過程中起決定性作用，可不考慮主應力的方向(圖5a)。

圖5 煤系石墨賦存模式Fig.5 Mode of occurrence of graphite in coal measures

3.3.2 向斜式

當巖體從煤系一側侵入時，接觸變質帶石墨化的范圍較窄，據荷葉礦區(qū)騎田嶺I—I'剖面顯示，石墨化帶可達1 000 m 以上，石墨化范圍大致平行巖體邊界線(圖2b)，應考慮主應力的催化作用。主應力從含煤向斜的一翼向另一翼擠壓，最理想的樣式是煤層的產狀與巖體邊界的產狀基本一致，因向斜軸部應力集中造成煤層流變，石墨帶與無煙煤帶的界線大都集中在向斜軸部附近略偏向巖體外側，石墨化帶應考慮主應力與巖體的共同作用(圖5b)。

3.3.3 背斜式

與向斜式石墨化受力原理相同，不同的是煤層傾向與巖體邊界傾向相反，騎田嶺Ⅱ—Ⅱ′剖面(圖2c)顯示，石墨化帶可達1 000 m 以上，石墨化范圍大致平行巖體邊界線，背斜造成煤層遠離巖體，應力衰減較快，因此，這種情況下，石墨帶與無煙煤帶的界線大都偏向于巖體邊界附近。接近巖體一側的煤層傾角越陡，石墨化范圍越大，最理想的形態(tài)是煤層發(fā)生倒轉，煤層傾向與巖體邊界傾向相同，石墨化帶應考慮主應力與巖體的共同作用(圖5c)。

4 結論

a.湖南省侵入巖多，面積超過1.7 萬 km2，占全省面積的8.3%，巖體往往侵入煤層，石墨成礦范圍大。但巖體侵入直接導致煤層變質為石墨的范圍有限，巖體邊界約350 m 之外的巖體高溫、構造變形等多種因素共同作用更有利于形成石墨礦。

b.同一巖體周邊成礦條件也各不相同，同樣的距離巖體的影響程度也存在差異，煤層石墨化程度也不同，褶皺的兩翼成礦條件優(yōu)于褶皺的揚起或傾伏端；壓性斷裂帶優(yōu)于張性斷裂帶；巖體從原巖兩側侵入造成的石墨化作用的影響范圍大于從底部侵入。

c.依據煤系石墨的賦存形態(tài)、形成原因和形成的石墨帶寬度，建立研究區(qū)石墨礦的3 種賦存模式，即兜底式、向斜式、背斜式。

d.目前騎田嶺巖體周邊的石墨保有量全省第一，但潛力有限；煤系走向與主壓應力方向大致垂直，巖體附近1.0～1.5 km 范圍內是尋找石墨的目標區(qū)，如天龍山巖體周邊有望找到大型石墨礦，同時具有上述條件的含石煤地層也是石墨礦形成的有利區(qū)。