安天下

(1.中國(guó)地質(zhì)大學(xué)(北京)，北京 100083；2.中國(guó)石化勝利油田分公司，山東 東營(yíng) 257015)

0 引 言

沉積盆地地層水的形成、演化及遷移導(dǎo)致了盆地中物質(zhì)、能量的再分配[1-3]。地層水的演化影響了含油氣盆地儲(chǔ)層、油氣和地?zé)岬荣Y源的形成及富集[4-9]。明確其成因及演化過(guò)程對(duì)預(yù)測(cè)各類資源的分布乃至開(kāi)采具有重要意義[10-11]。大量學(xué)者通過(guò)對(duì)全球不同地區(qū)地下水及地層水常量和微量元素、同位素等數(shù)據(jù)的研究，提出了一系列判斷地層水來(lái)源的指標(biāo)[12-13]。但由于現(xiàn)階段中國(guó)含油氣盆地普遍缺乏針對(duì)地層水微量元素及同位素的測(cè)試結(jié)果，故而難以直接、準(zhǔn)確恢復(fù)地層水的形成及演化過(guò)程。

渤南洼陷作為渤海灣盆地濟(jì)陽(yáng)坳陷重要的油氣產(chǎn)區(qū)及地?zé)豳Y源富集區(qū)[14]，前人針對(duì)研究區(qū)開(kāi)展過(guò)地層水水化學(xué)特征及其常規(guī)離子系數(shù)的對(duì)比，探討了地下流體場(chǎng)的封閉性及其對(duì)油氣運(yùn)聚過(guò)程的影響[15-16]，但對(duì)于地層水空間的有序分布特征、地球化學(xué)階段演化及其與儲(chǔ)層成巖過(guò)程的關(guān)系分析相對(duì)較少，一定程度制約了對(duì)儲(chǔ)層成因機(jī)制的認(rèn)識(shí)。此次研究在系統(tǒng)收集研究區(qū)不同層位砂巖中地層水的水化學(xué)數(shù)據(jù)基礎(chǔ)上，利用水化學(xué)Piper圖進(jìn)行分類，分析不同類型地層水的分布及特征，結(jié)合地層水離子的虧損-富集圖版及砂巖儲(chǔ)層薄片觀察，明確不同類型地層水的來(lái)源、演化過(guò)程及其控制下的砂巖儲(chǔ)層的儲(chǔ)集空間發(fā)育機(jī)制及特征。

1 區(qū)域地質(zhì)概況

渤南洼陷隸屬于渤海灣盆地濟(jì)陽(yáng)坳陷北部的沾化凹陷，北靠埕東凸起，南鄰陳家莊凸起，西為義和莊凸起。在北部埕南斷裂控制下，形成了現(xiàn)今“北斷南超”的構(gòu)造格局，是中國(guó)東部典型的陸相斷陷湖盆[17]。古近系為裂陷期，自下而上發(fā)育孔店組、沙河街組和東營(yíng)組?？椎杲M發(fā)育河流—淺湖相沉積，巖性主要為含礫砂巖、砂巖及粉砂巖。沙河街組包括沙四段、沙三段、沙二段和沙一段。其中，沙四段分為沙四上亞段和沙四下亞段，發(fā)育膏巖及碳酸鹽巖等鹽湖沉積；沙三段分為沙三下亞段、沙三中亞段及沙三上亞段，是研究區(qū)烴源巖主要發(fā)育層系，巖性主要為泥巖、碳酸鹽巖、油頁(yè)巖及少量粉砂巖；沙二段巖性主要為砂巖，沙一段發(fā)育白云巖和泥巖。東營(yíng)組為湖相三角洲沉積，巖性以砂巖、粉砂巖為主。新近系為拗陷期，發(fā)育館陶組和明化鎮(zhèn)組，巖性組合為礫巖、砂巖、粉砂巖夾泥巖[18-19](圖1)。

2 地層水水化學(xué)特征及分類

2.1 地層水的水化學(xué)特征

現(xiàn)階段常用來(lái)表征地層水特征的參數(shù)有水型、礦化度、常量離子含量等各類水化學(xué)指標(biāo)[20-23]。針對(duì)渤南洼陷Nm、Ng、Ed及Es砂巖中地層水，系統(tǒng)收集了65口重點(diǎn)井、163個(gè)地層水的水型、礦化度及主要常量離子(Na++K+、Ca2+、Mg2+、Cl-、SO42-、HCO3-、CO32-)數(shù)據(jù)，進(jìn)行了地層水的水化學(xué)特征研究。

依據(jù)蘇林分類標(biāo)準(zhǔn)，研究區(qū)砂巖中地層水水型以CaCl2型水為主(138個(gè)樣品)，存在部分NaHCO3型水(25個(gè)樣品)，不存在Na2SO4、MgCl2型地層水。2類地層水的礦化度、分布深度及層位存在明顯差異：NaHCO3型水礦化度普遍較低，一般小于10.0 g/L，埋深小于1 800 m，分布于Ng、Nm的砂巖儲(chǔ)層中，少量分布于Ed砂巖儲(chǔ)層中；CaCl2型水礦化度分布區(qū)間較廣，為10.0～98.3 g/L，埋深大于1 200 m，分布于Es的砂巖儲(chǔ)層中，少量分布于Nm、Ed砂巖儲(chǔ)層中，并且礦化度隨埋藏深度呈逐漸增大趨勢(shì)(圖2)。

2.2 地層水分類

從研究區(qū)砂巖中地層水的Piper圖來(lái)看，各類地層水的礦化度、離子組成(圖3)及離子比值(圖4)存在明顯差異，據(jù)此可以將地層水劃分為3種類型。離子比值包括鈉氯系數(shù)r(Na++K+)/r(Cl-)、變質(zhì)系數(shù)[r(Cl-)-r(Na+)]/r(Mg2+)、脫硫酸系數(shù)r(SO42-)×100/r(Cl-)、碳酸鹽平衡系數(shù)[r(HCO3(+r(CO32-)]/r(Ca2+)。其中，r(i)代表i在地層水中的毫克當(dāng)量濃度，為i離子的價(jià)態(tài)數(shù)與物質(zhì)量濃度的乘積，meq/L。

圖1 渤南洼陷構(gòu)造綱要及綜合柱狀圖

Fig.1 Structural outline and composite bar chart of South Bohai Depression

圖2 渤南洼陷砂巖儲(chǔ)層中地層水水型及礦化度與深度關(guān)系

2.2.1 Ⅰ類地層水特征

Ⅰ類地層水的礦化度較低，普遍小于18.0 g/L，主要賦存于Ng、Nm的砂巖儲(chǔ)層中，少量賦存于Ed及Es1砂巖儲(chǔ)層中，為NaHCO3型水，存在部分CaCl2型水，陰離子主要由Cl-和HCO3-組成，陽(yáng)離子以Na+為主(圖3)。鈉氯系數(shù)為1.10～2.50，平均為1.63；變質(zhì)系數(shù)為-2.80～0.13，平均為-0.80；脫硫酸系數(shù)為1.20～29.10，平均為11.20；碳酸鹽平衡系數(shù)為0.12～8.90，平均為2.23(圖4)。

2.2.2 Ⅱ類地層水特征

Ⅱ類地層水的礦化度中等，為18.0～75.0 g/L，主要賦存于Ed、Es1、Es2及Es3的砂巖儲(chǔ)層中，為CaCl2型水，存在少量的NaHCO3型水，陰離子由Cl-組成，含有一定的HCO3-；陽(yáng)離子主要為Na+，存在部分Ca2+(圖3)。鈉氯系數(shù)為0.85～1.12，平均為0.91；變質(zhì)系數(shù)為1.20～25.30，平均為9.60；脫硫酸系數(shù)為0.30～3.40，平均為1.70；碳酸鹽平衡系數(shù)為0.12～0.99，平均為0.41(圖4)。

圖3 渤南洼陷不同層位砂巖儲(chǔ)層中地層水Piper圖

2.2.3 Ⅲ類地層水特征

Ⅲ類地層水礦化度最高，普遍大于78.0 g/L，主要賦存于Es3和Es4砂巖儲(chǔ)層中，為CaCl2型水，陰離子主要為Cl-，含有部分SO42-及CO32-；陽(yáng)離子為Na+及Ca2+(圖3)。鈉氯系數(shù)為0.67～0.90，平均為0.81；變質(zhì)系數(shù)為0.19～32.70，平均為9.80；脫硫酸系數(shù)為3.50～13.20，平均為8.90；碳酸鹽平衡系數(shù)為0.03～1.10，平均為0.52(圖4)。

3 不同類型地層水離子虧損-富集特征

現(xiàn)今地層水為原始沉積水經(jīng)歷復(fù)雜的水-巖反應(yīng)改造，并與大氣降水、幔源流體、盆地基底變質(zhì)流體或內(nèi)部非原層位的地層水等外源流體混合的結(jié)果[4,6,24]。地層水中Cl-離子具有來(lái)源相對(duì)單一、水-巖反應(yīng)過(guò)程中穩(wěn)定性高的特征，一般可用來(lái)衡量海水或湖水的濃縮程度，鹽溶液濃縮至鹽類沉淀之前，各類離子含量之間的比例維持恒定[25]。對(duì)研究區(qū)而言，富含Cl-的蒸發(fā)鹽類主要發(fā)育于Es4地層中，意味著Ⅰ、Ⅱ類地層水不存在Cl-的富集效應(yīng)。若濃縮過(guò)程中Cl-的虧損主要以石鹽的形式沉淀下來(lái)，此時(shí)溶液礦化度需要達(dá)到200.0 g/L，但渤南洼陷現(xiàn)今地層水礦化度最高不超過(guò)100.0 g/L(圖2)，故不存在石鹽的沉淀，即不存在Cl-的虧損效應(yīng)。利用其他常量離子與r(Cl-)的關(guān)系，判斷不同類型地層水在埋藏成巖過(guò)程中經(jīng)歷的離子虧損或富集過(guò)程。

3.1 陽(yáng)離子虧損-富集特征

Ⅰ類地層水的r(Na++K+)隨r(Cl-)的變化曲線基本位于湖水蒸發(fā)線附近，表明其來(lái)源為湖水，并且隨著r(Cl-)的增加，r(Na++K+)的增加速率略有下降，存在Na++K+的微弱虧損。Ⅱ類地層水的r(Na++K+)隨r(Cl-)的的變化曲線接近Ⅰ類地層水的蒸發(fā)線及海水濃縮線；渤南洼陷為湖相沉積，海侵作用不明顯，說(shuō)明Ⅱ類地層水只能為Ⅰ類地層水繼續(xù)經(jīng)歷水-巖作用改造的結(jié)果，與Ⅰ類地層水類似，隨r(Cl-)的增加，r(Na++K+)的增加速率略有下降，即經(jīng)歷了輕微的Na++K+的虧損。Ⅲ類地層水整體大幅度偏離湖水、海水及Ⅱ類地層水的濃縮線，但更接近Ⅱ類地層水的蒸發(fā)線，在無(wú)海侵效應(yīng)背景下，Ⅲ類地層水應(yīng)為Ⅱ類地層水演化的結(jié)果。此外，Ⅲ類地層水Na++K+虧損或Cl-富集特征明顯強(qiáng)于Ⅰ、Ⅱ類地層水(圖5a)。Es4砂巖儲(chǔ)層中發(fā)育大量的富含Cl-的蒸發(fā)鹽類，鹽類的溶解可能是Ⅲ類地層水大幅度偏離各類流體蒸發(fā)線的原因。

圖4 渤南洼陷不同類型地層水常用水化學(xué)參數(shù)特征

Ⅰ類地層水中的r(Ca2+)隨r(Cl-)的變化曲線位于湖水蒸發(fā)線附近，存在輕微的Ca2+虧損；Ⅱ類地層水相較于海水、湖水和Ⅰ類地層水的蒸發(fā)線Ca2+明顯富集；雖然Ⅲ類地層水相較于海水和湖水呈明顯的Ca2+富集，但相較于Ⅱ類地層水，則呈現(xiàn)Ca2+虧損或Cl-的富集(圖5b)。

相對(duì)于海水、湖水的濃縮線，Ⅰ、Ⅱ類地層水均具有Mg2+虧損的現(xiàn)象，Ⅲ類地層水為Mg2+虧損或Cl-離子的富集；相對(duì)于Ⅰ類地層水的濃縮線，Ⅱ類地層水部分表現(xiàn)出Mg2+富集的特征；相對(duì)于Ⅱ類地層水的濃縮線，Ⅲ類地層水部分表現(xiàn)出Mg2+富集的特征(圖5c)。

3.2 陰離子虧損-富集特征

Ⅰ類地層水的r(SO42-)隨濃縮程度增大(Cl-含量增加)明顯下降，說(shuō)明演化過(guò)程中發(fā)生了SO42-虧損。相較于海水、湖水的濃縮線，Ⅱ類地層水同樣表現(xiàn)出明顯的SO42-虧損現(xiàn)象；Ⅲ類地層水現(xiàn)今的r(SO42-)相較于Ⅱ類地層水的濃縮線，則表現(xiàn)出SO42-相對(duì)富集的現(xiàn)象，可能是由于SO42-富集或Cl-的虧損造成(圖5d)。

Ⅰ類地層水的r(HCO3-)隨濃縮程度增大(Cl-含量增加)明顯下降，即Ⅰ類地層水演化過(guò)程中HCO3-虧損。相對(duì)于海水及湖水的蒸發(fā)線，Ⅱ類地層水明顯具有HCO3-富集的特征，Ⅲ類地層水相較于Ⅱ類地層水的濃縮線呈HCO3-虧損明顯現(xiàn)象(圖5e)。r(HCO3-)與r(CO32-)明顯負(fù)相關(guān)，表明地層水演化過(guò)程中，發(fā)生了HCO3-向CO32-的轉(zhuǎn)化(圖5f)。

圖5 渤南洼陷不同類型地層水離子虧損-富集圖版

Fig.5 Ion deficit-concentration plate of different formation water types in South Bohai Depression

4 砂巖儲(chǔ)層成巖特征

儲(chǔ)層中的成巖產(chǎn)物是成巖過(guò)程中水-巖反應(yīng)的結(jié)果[8]，不同成巖產(chǎn)物能夠反映成巖過(guò)程中地層水與巖石物質(zhì)交換的全過(guò)程，進(jìn)而可以恢復(fù)地層水的離子虧損-富集過(guò)程[28]。選取不同類型地層水賦存的砂巖儲(chǔ)層樣品36塊，進(jìn)行薄片觀察，確定了不同砂巖儲(chǔ)層的成巖過(guò)程，作為分析地層水演化過(guò)程的基礎(chǔ)。

Ⅰ類地層水賦存的Ng、Nm砂巖儲(chǔ)層埋藏較淺，成巖現(xiàn)象較為簡(jiǎn)單，部分巖屑的黏土礦物化、泥晶方解石呈環(huán)邊狀發(fā)育于顆粒表面，泥晶方解石中存在細(xì)晶—微晶的黃鐵礦顆粒、原生孔隙中充填少量的方解石膠結(jié)物等(圖6a)。Ⅱ類地層水賦存于Ed、Es3砂巖儲(chǔ)層中，成巖現(xiàn)象相對(duì)復(fù)雜，主要為壓實(shí)作用、部分碳酸鹽膠結(jié)物充填殘余原生孔隙、各類長(zhǎng)石及碳酸鹽膠結(jié)物的溶蝕(以方解石、鐵方解石為主)、長(zhǎng)石顆粒次生加大、斜長(zhǎng)石鈉長(zhǎng)石化等(圖6b、c)。Ⅲ類地層水賦存于Es3、Es4砂巖儲(chǔ)層中，成巖現(xiàn)象主要包括壓實(shí)作用、長(zhǎng)石顆粒溶蝕、部分碳酸鹽膠結(jié)物膠結(jié)、碳酸鹽膠結(jié)物溶蝕(以白云石、鐵白云石膠結(jié)為主)、斜長(zhǎng)石的鈉長(zhǎng)石化、石膏溶蝕和沉淀及黃鐵礦的膠結(jié)作用(圖6e、f)。

5 地層水演化過(guò)程及地質(zhì)意義

地層水作為水-巖反應(yīng)改造的產(chǎn)物，可以反映賦存砂巖的成巖過(guò)程，能夠預(yù)測(cè)儲(chǔ)集空間的形成及改造機(jī)制，指導(dǎo)有利儲(chǔ)層的預(yù)測(cè)。

5.1 Ⅰ類地層水演化過(guò)程及地質(zhì)意義

Ⅰ類地層水的鈉氯系數(shù)大于1.00，高于原始海水的0.85及石鹽溶解的1.00，表明其來(lái)源為湖水[9,20](圖4a)，但相對(duì)于湖水，Ⅰ類地層水演化過(guò)程中表現(xiàn)出輕微的Na++K+的虧損(圖5a)，變質(zhì)系數(shù)為負(fù)值，表明經(jīng)歷的水-巖反應(yīng)改造較弱[3](圖4c)。儲(chǔ)層成巖作用以泥晶方解石沉淀、黃鐵礦沉淀及巖屑顆粒的黏土礦物化等為主，并不發(fā)生消耗Na++K+的成巖作用；同時(shí)，賦存的深度較淺，淺埋藏過(guò)程中植物及微生物的活動(dòng)會(huì)大量消耗K+，這可能是Na++K+虧損的成因。巖屑發(fā)生黏土礦物化，導(dǎo)致Ca2+富集(圖6a)，來(lái)源于大氣降水的高含量HCO3-，埋藏過(guò)程中與巖屑發(fā)生反應(yīng)，使其向CO32-轉(zhuǎn)化，最終以泥晶方解石形式沉淀下來(lái)，導(dǎo)致HCO3-含量與礦化度呈反比-[29]；SO42-也來(lái)自大氣降水，埋藏過(guò)程中經(jīng)歷細(xì)菌硫酸鹽還原(BSR)作用，轉(zhuǎn)化為S2-，最終以黃鐵礦形式沉淀下來(lái)，導(dǎo)致SO42-含量與礦化度呈反比。從Ⅰ類地層水演化過(guò)程可以看出，其賦存的Ng、Nm砂巖儲(chǔ)層水-巖反應(yīng)改造弱，未經(jīng)歷明顯的增、減孔作用，原生孔隙是主要的孔隙類型。

圖6 渤南洼陷不同類型地層水賦存的砂巖儲(chǔ)層中典型成巖現(xiàn)象

5.2 Ⅱ類地層水演化過(guò)程及地質(zhì)意義

相較于湖水，Ⅱ類地層水表現(xiàn)出明顯的Na++K+虧損(圖5a)。其賦存的儲(chǔ)層表現(xiàn)出明顯的斜長(zhǎng)石的鈉長(zhǎng)石化及較弱的長(zhǎng)石次生加大等耗損Na++K+的成巖現(xiàn)象，但也表現(xiàn)出長(zhǎng)石溶蝕等富集Na++K+的成巖現(xiàn)象(圖6b、c)，說(shuō)明斜長(zhǎng)石的鈉長(zhǎng)石化強(qiáng)度要高于長(zhǎng)石溶蝕。HCO3-+CO32-含量極高，且以HCO3-為主，表明地層水為酸性流體。鈉氯系數(shù)小于1.00，變質(zhì)系數(shù)大于0.00，表明其處于封閉狀態(tài)，即不受酸性大氣降水的影響。渤南洼陷幔源流體影響較少，有機(jī)質(zhì)成熟過(guò)程中排出的有機(jī)酸及CO2是地層水呈酸性的唯一成因，有機(jī)酸裂解生成的CO2的注入能夠?qū)е翲CO3-的富集[30-37]。酸性流體促進(jìn)各類長(zhǎng)石、碳酸鹽溶蝕，最終導(dǎo)致Ca2+、Mg2+等堿性離子富集(圖6b)。Ⅱ類地層水賦存層位中不發(fā)育蒸發(fā)鹽，封閉的堿性環(huán)境不存在S2-的氧化作用，故SO42-濃度較低(圖5d)。Ⅱ類地層水演化過(guò)程表明，其賦存的Ed、Es3砂巖儲(chǔ)層，受有機(jī)酸裂解生成的CO2注入，導(dǎo)致早期方解石溶蝕及后期碳酸鹽沉淀，但整體以方解石溶蝕為主；鈣長(zhǎng)石的鈉長(zhǎng)石化強(qiáng)度高于鉀長(zhǎng)石和鈉長(zhǎng)石的溶蝕強(qiáng)度，長(zhǎng)石及方解石溶蝕是儲(chǔ)層的主要增孔機(jī)制。

5.3 Ⅲ類地層水演化過(guò)程及地質(zhì)意義

Ⅲ類地層水的鈉氯系數(shù)為0.67～0.90，部分樣品仍大于原始海水的0.85，故認(rèn)為其來(lái)源為湖水，或者說(shuō)是經(jīng)歷成巖改造的湖水(Ⅱ類地層水)。HCO3-+CO32-主要以CO32-的形式賦存，即流體呈堿性；由于Es4砂巖儲(chǔ)層中蒸發(fā)鹽發(fā)育，各類含氯礦物發(fā)育并發(fā)生溶解，導(dǎo)致Ⅲ類地層水演化偏離湖水蒸發(fā)線，呈明顯的Cl-的富集(圖5a、f)。而石膏溶蝕導(dǎo)致Mg2+、SO42-的富集；Mg2+的大量進(jìn)入，導(dǎo)致Mg2+、Ca2+與CO32-結(jié)合并以白云石、鐵白云石的形式沉淀下來(lái)(圖6d、e)，最終形成相對(duì)Ⅱ類地層水蒸發(fā)線Ca2+虧損、Mg2+富集的現(xiàn)象(圖5b、c)。SO42-與烴類發(fā)生TSR反應(yīng)，導(dǎo)致SO42-轉(zhuǎn)化為S2-，并以黃鐵礦的形式沉淀下來(lái)(圖6f)。Ⅲ類地層水的SO42-含量相對(duì)Ⅱ類地層水蒸發(fā)濃縮線表現(xiàn)出明顯富集的特征，說(shuō)明石膏的溶解量極為可觀(圖5d)。Ⅲ類地層水演化過(guò)程表明，其賦存的Es4砂巖儲(chǔ)層，經(jīng)歷明顯的蒸發(fā)鹽溶蝕，是主要的增孔機(jī)制；白云石及鐵白云石沉淀是主要的減孔機(jī)制，但溶蝕作用強(qiáng)于沉淀作用。此外，Es3部分儲(chǔ)層由于Es4砂巖中Ⅲ類地層水上涌侵入，導(dǎo)致了這些儲(chǔ)層中發(fā)育白云石及鐵白云石的沉淀，儲(chǔ)集物性下降。

6 結(jié) 論

(1)渤南洼陷古近系—新近系的地層水可劃分為3種類型，Ⅰ類地層水主要賦存于Ng、Nm砂巖儲(chǔ)層，陰陽(yáng)離子組合類型為Cl-、HCO3-及Na+，為NaHCO3型水及少量CaCl2型水；Ⅱ類地層水主要賦存于Ed和Es1—Es3砂巖儲(chǔ)層，陰陽(yáng)離子組合類型為Cl-、HCO3-、Na+和Ca2+，為CaCl2型水及少量NaHCO3型水；Ⅲ類地下熱水主要賦存于Es3、Es4砂巖儲(chǔ)層，陰陽(yáng)離子組合類型為Cl-、CO32-、SO42-、Na+和Ca2+，為CaCl2型水。

(2)受水-巖反應(yīng)程度不斷增強(qiáng)的影響，研究區(qū)地層水具有隨埋深逐漸演變的規(guī)律，由Ⅰ類地層水逐漸演化為Ⅱ、Ⅲ類地層水，礦化度呈增大趨勢(shì)，水型也發(fā)生規(guī)律性變化；鈉氯系數(shù)、脫硫酸系數(shù)逐漸減小，變質(zhì)系數(shù)逐漸增大，地下水的封閉性增強(qiáng)，經(jīng)歷的水-巖反應(yīng)強(qiáng)度增大，類型增多。

(3)Ⅰ類地層水為原始沉積水體與滲入的大氣降水的混合成因，經(jīng)歷了較弱的水-巖反應(yīng)改造；Ⅱ類地層水為Ⅰ類地層水經(jīng)歷了蒸發(fā)濃縮、方解石的溶蝕沉淀、長(zhǎng)石的溶蝕、斜長(zhǎng)石的鈉長(zhǎng)石化等水-巖反應(yīng)的改造；Ⅲ類地層水是Ⅱ類地層水進(jìn)一步演化的結(jié)果，主要經(jīng)歷了各類蒸發(fā)巖的溶蝕、白云石及鐵白云石沉淀、SO42-還原及黃鐵礦沉淀等水-巖反應(yīng)。不同層系的砂巖儲(chǔ)層與賦存地層水的水-巖反應(yīng)過(guò)程控制了儲(chǔ)集空間發(fā)育機(jī)制及特征。