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        氧化石墨烯摻雜TiO2改性活性炭纖維

        2020-03-10 07:43:26羅佳妮李麗君張曉思鄒漢濤劉雪婷
        紡織學(xué)報 2020年1期
        關(guān)鍵詞:活性炭晶粒甲基

        羅佳妮, 李麗君, 張曉思, 鄒漢濤, 劉雪婷

        (武漢紡織大學(xué) 新型紡織材料綠色加工及其功能化教育部重點實驗室, 湖北 武漢 430200)

        隨著人們生活物質(zhì)水平的提升,科技工業(yè)的日益發(fā)展,水資源作為賴以生存的物質(zhì),廢水污染急需解決,其處理方法成為當下的研究重點[1-4]。活性炭材料[5]是目前使用最為廣泛、吸附性能極好的一種吸附劑,這主要是取決于它具有比較獨特的吸附表面結(jié)構(gòu)特性和表面化學(xué)性能,具有很好的應(yīng)用前景,但是其原料用于工業(yè)方面存在很大程度的限制[6-8]。

        活性炭纖維(ACF)具有優(yōu)良的吸附性能和催化性能,還可以充當吸附劑[10]和載體[11-13]。李國亭等[14]將稀土元素鑭通過La(OH)3和超聲波處理負載在活性炭纖維上,將對苯醌的吸附去除效率提升至149.4 mg/g。張世春等[15]通過使用氯化鋅(ZnCl2)來活化活性炭纖維電極,其對Mg2+、Ca2+的吸附容量與吸附速率隨著溶液初始濃度和電極電壓的增大而增大。陳明燕等[16]通過采用不同溫度和濃度的酸堿溶液處理活性炭纖維,使得ACF對二苯并噻吩(DBT)的脫除效果,吸附飽和硫容量可達到57.80 mg/g。OTHMAN等[17]通過靜電紡絲工藝和適當?shù)幕罨に囍苽淞藫饺隡gO的PAN基活性炭納米纖維(ACNFs),得到了比原始ACNFs高達4倍的CH4吸附量,為2.37 mmol/g。DINCER等[18]通過靜電紡絲法成功制備了活性炭納米纖維(ACNFs)層,評估了ACNFs層的光學(xué)瞬態(tài)、分散和介電性能,以及光學(xué)色散和吸收性能,為ACNFs層在光電器件和光子能量應(yīng)用等領(lǐng)域的適用性提供了理論參考。

        二氧化鈦(TiO2)光催化劑作為環(huán)境友好材料,具有較高光催化活性[19]、穩(wěn)定的化學(xué)性質(zhì)、較強的耐腐蝕性能,對有機物的降解十分徹底,不會造成對環(huán)境的二次污染[20]。納米TiO2廣泛應(yīng)用于人們的生活和生產(chǎn)當中,如基于表面改性TiO2的光催化半導(dǎo)體[21]應(yīng)用于環(huán)境修復(fù)[22],TiO2被光照射時激發(fā)產(chǎn)生的電子-空穴對還可用于太陽能電池發(fā)電[23],TiO2因其實用的高性能催化、光催化和電催化性能,應(yīng)用于膜和膜工程的各個方面[24]。研究發(fā)現(xiàn)離子共摻雜可以進一步提高TiO2的光催化活性,促使其可見光響應(yīng),提高太陽光的利用率[25],TiO2在污水處理、空氣凈化和抗菌等領(lǐng)域有著廣闊的應(yīng)用前景[26-29]。張瑩等[30]通過溶膠凝膠法制備了Ag-TiO2光催化劑,在普通日光燈下,熱處理溫度為400 ℃,Ag的摻雜量為n(Ag)∶n(TiO2)為0.001時,樣品催化性能最好,且顯著優(yōu)于Degussa P25。ACF以其優(yōu)越的吸附特點,可作為TiO2的負載劑[31]。王中華等[32]以ACF為載體,采用溶膠凝膠法制備了TiO2/ACF復(fù)合材料,以甲基橙為模型化合物,在紫外光照射105 min的甲基橙溶液去除率可達92.98%。

        石墨烯是具有單原子層厚度的二維碳納米材料,擁有較為優(yōu)異的力學(xué)性能、導(dǎo)電性能和導(dǎo)熱性能;氧化石墨烯(GO)是石墨烯功能化后的衍生物[33]。GO因其比表面積大及表面可修飾性可作為優(yōu)異的吸附材料,并且是納米粒子的優(yōu)秀吸附劑[34]。WANG等[35]通過TiO2和GO在150 ℃下水熱反應(yīng)生產(chǎn)出增強的具有光催化活性的可回收TiO2-rGO復(fù)合材料。WANG等[36]制備了用于雨水消毒的高度可回收TiO2-GO納米復(fù)合材料,通過重力沉降可有效地與水分離,且在太陽光照射下顯示出與TiO2相當?shù)拇竽c桿菌失活率,對雨水消毒具有良好的耐久性。ZHEN等[37]采用GO作為石墨烯的前驅(qū)體,TiCl4作為TiO2的前驅(qū)體,通過低溫溶劑熱法合成了TiO2/rGO復(fù)合材料,保持了石墨烯的優(yōu)異載流子導(dǎo)電性,且顯示出高自然光吸收,在人造自然光下有比純TiO2更好的抗生素OTC光催化降解活性。KARIMI等[38]采用浸涂法將GO負載于棉織物上并用TiCl3還原,得到了具有導(dǎo)電性和抗菌性的石墨烯/TiO2納米復(fù)合材料,其亞甲藍降解光催化降解效率高達87%

        本文以活性炭布為原材料,負載納米TiO2和GO,制備了GO摻雜TiO2的活性炭纖維,采用掃描電子顯微鏡(SEM)、傅里葉變換紅外光譜(FT-IR)、拉曼光譜(RAMAN)、X射線衍射(XRD)對制備的改性活性炭纖維的表觀形態(tài)和結(jié)構(gòu)進行表征,然后以亞甲基藍溶液來模擬廢水系統(tǒng)研究了制樣的吸附能力和吸附動力學(xué),為解決廢水污染問題提供思路。

        1 實驗部分

        1.1 實驗材料與儀器

        材料:活性炭布,市購;無水乙醇(AR)、鈦酸四正丁酯(CAS:5593-70-4)、硝酸銀(AR)、亞甲基藍(MB生物染色劑)、冰醋酸(AR),國藥集團化學(xué)試劑有限公司;氧化石墨烯水溶液(2 mg/mL),蘇州碳豐石墨烯科技有限公司。

        儀器:FA2004型電子天平,上海恒平科學(xué)儀器有限公司;電子恒速攪拌器,金壇市金城實驗儀器廠;TL1200型管式爐,南京博通蘊儀器科技有限公司;Phenom臺式掃描電子顯微鏡,Netherlands PHENOMWORLD;796PY-15 A型粉末壓片機,天津市科器技術(shù)有限公司;TENSOR-27型傅里葉紅外光譜儀、D8 Advance型X射線衍射儀,德國布魯克有限公司;DM0636型離心機,上海珂淮儀器有限公司;UV-2550型紫外分光光度計,日本島津公司;E-100型磁控濺射器,日本日立公司,DXR 532 nm激光器,美國賽默飛世爾科技公司。

        1.2 樣品制備

        1.2.1 GO摻雜TiO2溶膠的制備

        取17 mL鈦酸四正丁酯溶液、4.8 mL冰醋酸溶液和34 mL無水乙醇溶液,依次加入燒杯,均勻攪拌30 min,溫度設(shè)置為室溫,待均勻混合后,分別取一定量的氧化石墨烯水溶液,按GO與Ti質(zhì)量比為0∶1、1∶700、1∶350、1∶0溶于溶液,緩慢勻速滴入5 mL乙醇和0.5 mL蒸餾水的混合溶液,密封攪拌1 h,可得到鈦酸四正丁酯水解的摻雜GO的TiO2溶膠,靜置備用。

        1.2.2 浸漬負載

        取預(yù)先準備好的5 cm×10 cm的活性炭布,將其浸漬在制備好的溶膠中,30 min后取出烘干,并密封標記。

        1.2.3 預(yù)氧化

        將樣品放入管式爐中,調(diào)整參數(shù)以1 ℃/min的速度進行升溫,待溫度升至200 ℃,保溫2 h,進行預(yù)氧化處理。

        1.2.4 炭 化

        將預(yù)氧化處理的樣品置于管式爐中,對管式爐進行3抽3充處理,以保證儀器的氣密性和氮氣氛圍良好,調(diào)整設(shè)備參數(shù)以5 ℃/min的速度升溫至450 ℃,炭化2 h,氣壓為0.01~0.02 MPa,待管式爐降溫冷卻,取出樣品。

        1.3 性能表征

        1.3.1 化學(xué)結(jié)構(gòu)

        將少量GO摻雜TiO2活性炭纖維研磨成粉末狀,分別取出適量樣品與溴化鉀以1∶100質(zhì)量比混合研磨,經(jīng)制片、壓片(控制壓力在8~10 MPa,時長30 s),采用傅里葉紅外光譜儀對其進行分析。

        將GO摻雜TiO2活性炭纖維剪樣制片置于平臺上使用10倍物鏡,完成準直與儀器校正,手動聚集觀察微調(diào)至圖像清晰后選擇合適位置采樣測試,采用激光器對樣品拉曼光譜進行檢測。

        1.3.2 結(jié)晶性能分析

        將GO摻雜TiO2活性炭纖維取適量研磨成粉末,采用X射線衍射儀(XRD)進行測試,運行步數(shù)為3(°)/min,掃描衍射角為5°~90°。根據(jù)謝樂(Scherer)式:

        式中:λ為入射X射線波長,取0.154 06 nm;常數(shù)K取0.89;θ為衍射峰對應(yīng)的衍射角,(°);β為衍射峰半高寬,rad;D為出晶粒尺寸,μm。

        1.3.3 形貌觀察

        將GO摻雜TiO2活性炭纖維制片,采用磁控濺射器噴射銀金屬涂覆于樣品上,采用掃描電子顯微鏡觀察其結(jié)構(gòu)及其表觀形態(tài)。

        1.3.4 吸附性能

        實驗采用提前配置的亞甲基藍(MB)溶液來模擬廢水系統(tǒng),用制備的GO摻雜TiO2活性炭布作為吸附劑,分析其光催化降解吸附性能。實驗取0.1 g樣品與質(zhì)量濃度為10 mg/L的MB溶液在常溫下進行避光磁力攪拌1 h,每隔10 min取樣1次,取樣量為2 mL,標記并密封保存,將取出的樣品和燒杯一起放入暗箱,12 h后再以上述步驟取樣,標記并密封保存。將所取樣品在離心機(5 000 r/min)中離心5 min后,采用紫外分光光度計對MB溶液濃度進行分析測試,檢測波長為600~700 nm,基團發(fā)色點為665 nm。

        樣品對亞甲基藍的吸附能力的計算公式為

        Qe=(C0-Ce)V/m

        (1)

        吸附量為

        Qt=(C0-Ct)V/m

        (2)

        MB的去除率為

        Rm=(C0-Ct)/C0×100%

        (3)

        式子:C0、Ce、Ct分別為亞甲基藍的初始質(zhì)量濃度、吸附平衡時的質(zhì)量濃度和在任意t時刻的質(zhì)量濃度,mg/L;V為亞甲基藍溶液的體積,L;m為吸附物的質(zhì)量,g。

        2 結(jié)果與討論

        2.1 活性炭纖維結(jié)構(gòu)分析

        圖1示出GO摻雜TiO2活性炭纖維的傅里葉紅外光譜圖。

        圖2所示為GO摻雜TiO2活性炭纖維的拉曼譜圖??梢钥闯觯苽涞腁CF的拉曼譜圖具有2種不同類型的石墨峰,在波數(shù)1 347 cm-1處為石墨內(nèi)部構(gòu)造有缺陷和晶格無序化排列產(chǎn)生的散射D峰,在波數(shù)1 597 cm-1處為石墨本身特有的特征散射G峰[17]。對譜圖分別擬合,用強度比(R=ID/IG)反映樣品的石墨化轉(zhuǎn)變比例,D峰越強則R值越大,說明石墨化的比例越低,反之則石墨化度越高[43]。通過計算得出,TiO2/ACF的R值為1.031,隨GO摻雜量增加,R值從1.052(GO-Ti700/ACF)上升為1.093(GO-Ti350/ACF),GO/ACF的R值最高為1.115。R值的改變表明隨著GO摻雜量增大,GO摻雜TiO2活性炭纖維的石墨化比例在減小。

        2.2 活性炭纖維的結(jié)晶性能分析

        圖3示出GO摻雜TiO2活性炭纖維的XRD曲線圖??梢钥闯觯蠺iO2的ACF的曲線衍射峰形狀一致,說明其晶相構(gòu)造在空間上分布相同。在2θ為25.3°、37.8°、48.1°、53.9°、55.1°、62.7°、68.9°、70.2°、75.3°附近均出現(xiàn)了銳鈦礦型 TiO2峰,分別對應(yīng)銳鈦礦相的(101)、(004)、(200)(105)、(211)、(204)(116)、(220)和(215),說明制備出的GO摻雜TiO2活性炭纖維中TiO2的主要組成為銳鈦礦型[40]。圖3中GO/ACF在2θ為43°左右存在較弱的石墨(101)衍射峰,而摻雜有TiO2的ACF該處峰減弱至消失。

        根據(jù)謝樂公式計算銳鈦礦型TiO2的晶粒尺寸得到,TiO2/ACF中TiO2的晶粒尺寸在15.7 nm左右,隨著GO的摻雜量增加,TiO2的晶粒尺寸從13.4 nm(GO-Ti700/ACF)減少至8.1 nm(GO-Ti350/ACF)。TiO2的粒徑發(fā)生了變化,表明GO的摻雜對TiO2的改性[41]。此外,可能摻雜的GO進入了TiO2晶格引起晶格畸變,增加了其表面缺陷結(jié)構(gòu),符合拉曼光譜分析中D值的改變。

        2.3 活性炭纖維的形貌觀察

        圖4示出GO摻雜TiO2活性炭纖維的掃描電鏡(SEM)照片。

        由圖4可看出,TiO2/ACF的表面有條形溝槽,且大塊TiO2的晶體附著于ACF的表面。隨著GO的加入,且占比增大后,纖維表面溝槽較為明顯,TiO2晶體的粒徑逐漸減小。圖4(d)所示GO/ACF的表面光滑、溝槽較淺。TiO2晶體的粒徑改變與結(jié)晶性能分析相對應(yīng)。

        2.4 吸附性能及動力學(xué)分析

        2.4.1 對亞甲基藍吸附性能分析

        GO摻雜TiO2活性炭纖維在可見光下對亞甲基藍(MB)的吸附去除情況如圖5所示。

        可見光下TiO2/ACF對MB的去除率最低,當吸附時間為4 min時,MB的去除率達到 65%。隨著GO摻雜量的提高,TiO2/ACF去除率逐漸增加,少量添加GO的GO-Ti700/ACF(m(GO)∶m(Ti)=1∶700)和GO-Ti350/ACF(m(GO)∶m(Ti)=1∶350)的去除率已增至80%和85%。結(jié)晶性能分析已得出隨著GO的摻雜量的增加,TiO2晶粒細化,而越小的TiO2粒徑對應(yīng)的比表面積越大,為光催化反應(yīng)提供了優(yōu)異的條件,從而提高其光催化活性。此外,由RAMAN分析可知,在一定條件下可能造成TiO2晶粒中晶格發(fā)生變形,增加其表面缺陷結(jié)構(gòu),從而增大比表面積,提高其光催化活性。

        2.4.2 吸附動力學(xué)分析

        準一級動力學(xué)方程和準二級動力學(xué)方程適用于表達固體吸收附著劑在溶液中的吸附機制,其模型公式分別為:

        ln(qe-qt)=lnqe-k1t

        (4)

        (5)

        式中:qe為平衡吸附容量,mg/g;qt為吸附tmin后的吸附容量,mg/g;k1為準一級模型的吸附速率常數(shù),min-1;k2為準二級模型的吸附速率常數(shù),min-1。

        根據(jù)GO/TiO2活性炭纖維吸附量曲線圖得到其吸附亞甲基藍動力學(xué)參數(shù)(見表1)。利用準二級動力學(xué)方程判斷吸附機制和類型。從表中可知,準二級動力學(xué)方程參數(shù)中的qe2更接近實驗值qe,且相關(guān)系數(shù)R2均大于0.99,說明相對于準一級動力學(xué)方程,準二級動力學(xué)方程對吸附情況的擬合效果較好。GO/TiO2活性炭纖維對亞甲基藍的吸附符合準二級動力學(xué)模型,且屬于單分子吸附。

        表1 GO摻雜TiO2活性炭纖維可見光下吸附亞甲基藍動力學(xué)參數(shù)Tab.1 Kinetic parameters for adsorption of MB onto GO doped TiO2 activated carbon fiber under visible light

        3 結(jié) 論

        本文制備了氧化石墨烯(GO)摻雜二氧化鈦(TiO2)的溶液,通過浸漬提拉法將其負載于活性炭纖維(ACF)上,得到GO摻雜TiO2的改性ACF。采用紅外光譜、拉曼光譜、X射線衍射、掃描電子顯微鏡等手段進行表征,得到如下結(jié)論:隨著GO摻雜量增大,其石墨化比例在降低;改性ACF中的TiO2主要為銳鈦礦型,GO的摻雜可促使TiO2晶粒細化,晶粒尺寸由15.7 nm(TiO2/ACF)降為8.1 nm(GO-Ti350/ACF),有利于提高TiO2的光催化活性。經(jīng)分析,與TiO2/ACFs相比,少量摻雜GO的GO-Ti350/ACF(m(GO)∶m(Ti)=1∶350)具有更優(yōu)異的可見光吸附性能,其亞甲基藍去除率高達85%,對亞甲基藍的吸附符合準二級動力學(xué)模型,且屬于單分子吸附。

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