劉吉超 汪 誠(chéng) 戴鵬里

（空軍工程大學(xué) 西安 710038）

航空發(fā)動(dòng)機(jī)被譽(yù)為飛機(jī)的“心臟”，而渦輪葉片又作為發(fā)動(dòng)機(jī)上工作環(huán)境最惡劣的部件之一，因此渦輪葉片的安全穩(wěn)定工作對(duì)飛機(jī)的安全、可靠起著至關(guān)重要的作用。目前，發(fā)動(dòng)機(jī)渦輪葉片的材料主要是高溫鎳基合金，這主要是因?yàn)樵擃惡辖鹉苄纬蓮?qiáng)化相：γ'相。K403鎳基合金因其內(nèi)部能形成較高含量的γ'相而被廣泛運(yùn)用于航空發(fā)動(dòng)機(jī)渦輪葉片的制造［1-2］。然而，由于渦輪葉片在使用過(guò)程受到高溫燃?xì)獾臎_蝕，通過(guò)在渦輪葉片表面采用滲鋁處理可以有效提高其在實(shí)際服役環(huán)境中的抗氧化性能。然而，不同的處理參數(shù)將對(duì)滲層的質(zhì)量產(chǎn)生明顯影響，從而影響滲鋁葉片的實(shí)際工作性能。

葉片表面滲鋁層厚度的均勻性是影響滲層質(zhì)量的重要參數(shù)之一，滲鋁層厚度不均勻會(huì)導(dǎo)致葉片傳熱、受力不均勻，影響葉片的使用壽命，對(duì)發(fā)動(dòng)機(jī)的使用造成嚴(yán)重安全隱患。但目前尚未出現(xiàn)能夠?qū)U(kuò)散型滲鋁層進(jìn)行無(wú)損檢測(cè)的計(jì)算方法以及相關(guān)設(shè)備。常用的涂、鍍層厚度檢測(cè)方法有超聲檢測(cè)法、磁檢測(cè)法、渦流檢測(cè)法等，但是這些方法都受到涂層以及基體材料性質(zhì)的制約［3-4］，無(wú)法實(shí)現(xiàn)擴(kuò)散型滲層厚度的準(zhǔn)確測(cè)量。目前用于檢測(cè)葉片表面擴(kuò)散滲鋁層厚度的方法主要為斷面掃描法，該方法將破壞待測(cè)部件的完整性，且無(wú)法實(shí)現(xiàn)對(duì)葉片不同部位表面滲層的全面檢測(cè)。

隨著核技術(shù)發(fā)展，射線檢測(cè)技術(shù)在各領(lǐng)域得到廣泛的運(yùn)用［5-7］，被用于不同領(lǐng)域金屬基體上各類涂層厚度的無(wú)損測(cè)量之中，其中X射線的運(yùn)用最為廣泛。Cao等［8］在1989年對(duì)X射線熒光吸收法測(cè)量薄層厚度進(jìn)行理論分析并運(yùn)用實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)驗(yàn)證了相關(guān)理論的正確性。隨后該方法被廣泛地運(yùn)用于涂、鍍層厚度的研究當(dāng)中；婁鳳君等［9］實(shí)現(xiàn)了一種X射線熒光測(cè)厚儀的研究；黃明等［10］利用此方法實(shí)現(xiàn)了銅鐵樣品上油漆層厚度的測(cè)量；Nogueira等［11］也開展了鋼板上油漆層厚度的測(cè)量研究，研究表明：X射線熒光測(cè)厚方法與磁測(cè)厚法測(cè)量結(jié)果偏差不超過(guò)1%。Lopes等［12］實(shí)現(xiàn)了文化遺物上鍍金層厚度的測(cè)量。到目前為止，雖然已經(jīng)有很多研究人員開展了基于X射線表面涂、鍍層厚度測(cè)量的方法研究，但是還沒(méi)有關(guān)于擴(kuò)散型滲鋁厚度測(cè)量相關(guān)的研究報(bào)道。擴(kuò)散型滲層由于在加工過(guò)程中金屬原子自由運(yùn)動(dòng)造成滲層范圍內(nèi)元素含量、密度等相關(guān)參數(shù)均在不斷變化，這給擴(kuò)散型滲層厚度測(cè)量帶來(lái)了很大的影響。本文將以X射線熒光吸收法為基礎(chǔ)，根據(jù)其截面沿深度方向的化合物分布［13］將K403合金擴(kuò)散滲鋁層簡(jiǎn)化成基底-涂層模型，再開展相關(guān)計(jì)算模型研究。具體實(shí)施過(guò)程如下：首先制作標(biāo)準(zhǔn)試樣，并利用掃描電鏡觀察截面，對(duì)試樣滲層厚度進(jìn)行標(biāo)定；然后開展K403合金基體內(nèi)部主要元素相關(guān)的一元計(jì)算模型分析；再進(jìn)一步開展多種元素綜合的多元模型分析；最后開展兩類模型之間的對(duì)比研究，得到一種較為有效的擴(kuò)散型滲層的檢測(cè)計(jì)算模型以及分析方法。通過(guò)該理論計(jì)算方法，可以為實(shí)現(xiàn)葉片表面擴(kuò)散型滲鋁層快速無(wú)損檢測(cè)打下基礎(chǔ)。

1 材料與方法

1.1 實(shí)驗(yàn)材料及試樣制作

本文采用由多種元素綜合強(qiáng)化形成的K403鎳基高溫合金表面滲鋁試樣，其中基底K403合金的主要化學(xué)成分如表1所示［14］。

表1 K403合金試樣成分(%)Table 1 Composition of K403 alloy(%)

在本文中為提高測(cè)試結(jié)果的準(zhǔn)確性，排除熒光測(cè)試點(diǎn)選擇的隨機(jī)性，本文將試樣制作成尺寸為1 mm×10 mm×3 mm的長(zhǎng)條狀試樣并規(guī)定熒光測(cè)試點(diǎn)位置不得距離掃描電子顯微鏡（Scanning Electron Microscope，SEM）觀測(cè)截面超過(guò)1 mm，示意圖如圖1所示。此外，為了實(shí)現(xiàn)對(duì)K403合金滲鋁涂層的檢測(cè)，本文選取不同厚度的K403合金滲鋁試樣作為研究基礎(chǔ)，試樣厚度值如表2所示。其厚度值的標(biāo)定采用SEM觀測(cè)的方法確定。

1.2 測(cè)試方法

采用日立SU-1510型掃描電鏡對(duì)滲層厚度進(jìn)行測(cè)量和標(biāo)定。采用一六XAU型X射線熒光測(cè)厚儀對(duì)不同厚度的滲鋁試樣進(jìn)行熒光檢測(cè)，選取的管壓25 kV，準(zhǔn)直器大小?0.5 mm，單點(diǎn)測(cè)量時(shí)間30 s，單個(gè)試樣測(cè)量次數(shù)為10次，每個(gè)試樣記錄的熒光強(qiáng)度值為10次測(cè)量結(jié)果的平均值。

圖1 試樣示意圖Fig.1 Schematic diagram of test sample

利用SPSS 25.0軟件對(duì)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行擬合計(jì)算。SPSS軟件是一種統(tǒng)計(jì)分析軟件，能夠?qū)崿F(xiàn)任意大小數(shù)據(jù)文件的處理。在實(shí)際的使用過(guò)程中，只需要通過(guò)輸入數(shù)據(jù)然后選擇相關(guān)的回歸分析方法就能準(zhǔn)確快速地實(shí)現(xiàn)數(shù)據(jù)分析。

2 結(jié)果與討論

2.1 結(jié)構(gòu)模型簡(jiǎn)化與計(jì)算理論基礎(chǔ)

圖2表示了K403高溫合金滲鋁試樣截面的滲鋁層SEM以及能譜儀（Energy Dispersive Spectrometer，EDS）分析。從試樣各元素沿深度方向的能譜變化以及截面形貌可以看出，沿滲鋁層深度方向上各元素含量不斷變化，并且滲鋁層區(qū)域與基體的形貌圖有所差別，這主要由于各元素含量比例不同導(dǎo)致滲層和基體中形成的主要相有所差別。因此，將K403合金滲鋁試樣結(jié)構(gòu)模型簡(jiǎn)化為K403高溫合金基體上涂了一層Al含量沿深度方向不斷變化的合金涂層。此外，由于試樣中滲鋁層厚度遠(yuǎn)小于初級(jí)射線所能穿透的深度以及滲鋁層中存在的主要元素為Al，所以此計(jì)算模型忽略由滲層中元素激發(fā)的熒光對(duì)實(shí)驗(yàn)結(jié)果的影響，即將滲鋁層厚度為0 μm的K403合金所激發(fā)出來(lái)的各元素?zé)晒鈴?qiáng)度作為不同厚度滲鋁試樣的初始熒光熒光強(qiáng)度I0。其簡(jiǎn)化的結(jié)構(gòu)模型以及測(cè)量原理如圖3所示。

圖2 試樣滲鋁層SEM及EDS分析 (a)～(f)分別反映了Al、Ni、Cr、Co、Mo、Ti沿滲層深度方向能譜圖Fig.2 SEM image and the EDS analysis of aluminizing layer (a)～(f)Respectively reflect the X-ray photoelectron spectroscopy ofAl,Ni,Cr,Co,Mo,Ti along the depth of aluminizing layer

X射線熒光吸收法是測(cè)量涂鍍層厚度的一種常用方法，當(dāng)X射線熒光穿透不同厚度的涂鍍層時(shí)，其熒光強(qiáng)度值呈現(xiàn)指數(shù)衰減的趨勢(shì)，如式（1）所示。本文將以此公式為基礎(chǔ)，并基于圖3所示的滲鋁層模型簡(jiǎn)化假設(shè)和測(cè)量原理，根據(jù)最小二乘法確定擴(kuò)散型滲層的吸收系數(shù)，建立相應(yīng)的計(jì)算模型。

圖3 簡(jiǎn)化模型及測(cè)量原理Fig.3 Simplified model and measurement principle

式中：I0表示基體元素輻射出來(lái)初始熒光強(qiáng)度值；x表示基體表面擴(kuò)散型滲層的厚度；μ表示滲層對(duì)元素的線性吸收系數(shù)；IF表示探測(cè)器接收到各元素的熒光強(qiáng)度值大小基。

將式（1）右邊同時(shí)除I0得到IF/I0，令R=IF/I0，將R記做元素的強(qiáng)度比。

然后將同除I0后的等式兩邊同時(shí)取對(duì)數(shù)，將lnR記做強(qiáng)度比對(duì)數(shù)值，得到式（2）。

通過(guò)式（2）可知，在吸收法計(jì)算公式下，強(qiáng)度比的對(duì)數(shù)值lnR是關(guān)于涂層厚度x的一次方程。因此，可以利用線性回歸的方法擬合得到系數(shù)，建立關(guān)于擴(kuò)散型滲層的厚度測(cè)量的數(shù)學(xué)計(jì)算模型。

2.2 實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)準(zhǔn)備

首先，根據(jù)表1，本文選取了Cr、Ti、Ni、Co、Mo元素的熒光強(qiáng)度值作為實(shí)驗(yàn)的記錄值，最終的熒光強(qiáng)度值為10次測(cè)量結(jié)果的平均值，其中未記錄W元素?zé)晒鈴?qiáng)度的原因在于W原子序數(shù)較高，激發(fā)時(shí)所需的能量較高，并且其一般作為X射線管的靶材。然后測(cè)試得到不同滲鋁層厚度下的主要元素的熒光強(qiáng)度值，并通過(guò)計(jì)算得到不同厚度下各元素強(qiáng)度比的對(duì)數(shù)值如表3所示。此外，按照實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)量80%用來(lái)標(biāo)定模型，20%用來(lái)進(jìn)行模型測(cè)試［15］，在表3中隨機(jī)選取序號(hào)為3、10、13、19的4組數(shù)據(jù)進(jìn)行模型驗(yàn)證，其余數(shù)據(jù)用來(lái)進(jìn)行模型標(biāo)定。

表3 試樣中主要元素的熒光強(qiáng)度比對(duì)數(shù)值（lnR）Table 3 Log of fluorescence intensity ratio of the major element in the sample

2.3 模型的建立與驗(yàn)證

2.3.1 一元線性回歸

根據(jù)式（2）可知，lnR與涂滲層厚度x之間是線性關(guān)系，因此本文將首先以該方程以及最小二乘法相關(guān)理論為基礎(chǔ)分別建立Ni、Cr、Co、Mo、Ti元素強(qiáng)度比對(duì)數(shù)值（lnR）為變量的一元線性回歸計(jì)算模型，并且對(duì)不同元素?cái)M合結(jié)果的精確度進(jìn)行檢驗(yàn)。

以表3中數(shù)據(jù)為基礎(chǔ)，利用SPSS軟件擬合得到5種元素分別對(duì)應(yīng)的計(jì)算模型，同時(shí)，根據(jù)式（2）可知，強(qiáng)度比與涂層厚度之間的關(guān)系式不存在常數(shù)項(xiàng)，所以建立模型時(shí)，規(guī)定模型經(jīng)過(guò)原點(diǎn)，其計(jì)算模型如表4所示。

表4 各元素相應(yīng)的一元線性回歸計(jì)算模型Table 4 The corresponding unitary linear regression model of each element

當(dāng)相關(guān)系數(shù)越接近于1時(shí)說(shuō)明模型擬合結(jié)果線性度越好。從表4結(jié)果可知，以lnRTi作為變量的計(jì)算模型相關(guān)系數(shù)為0.866，明顯低于其余4種模型，說(shuō)明滲鋁層厚度與Ti元素強(qiáng)度比對(duì)數(shù)值（lnRTi）之間的線性關(guān)系不明顯，因此，在計(jì)算中不考慮lnRTi這一變量的實(shí)驗(yàn)計(jì)算模型。此外，在其他4種模型下的相關(guān)系數(shù)均非常接近于1，其中Mo元素的相關(guān)系數(shù)最高。

以表4中建立的數(shù)學(xué)計(jì)算模型為基礎(chǔ)，利用序號(hào)為3、10、13、19的試樣對(duì)建立的計(jì)算模型精確度進(jìn)行檢驗(yàn)，結(jié)果如表5所示。

表5 各元素相應(yīng)一元模型預(yù)測(cè)厚度及其相對(duì)誤差Table 5 Predictive thickness and relative error of unitary model corresponding to each element

從表5中可以看出，通過(guò)Cr元素?zé)晒鈴?qiáng)度建立的回歸模型擬合結(jié)果最好，Co元素次之，Mo和Ni元素建立的模型引入的相對(duì)誤差均較高。因此，從建立一元線性回歸模型的角度來(lái)看，以Cr和Co元素的熒光強(qiáng)度值建立的計(jì)算模型結(jié)果相對(duì)更加準(zhǔn)確，其引入的平均相對(duì)誤差分別為11.4%和13.8%，明顯低于另外兩種一元線性回歸模型。此外，對(duì)不同元素建立的一元計(jì)算模型而言，其引入的相對(duì)誤差隨厚度的變化波動(dòng)較為明顯，并且處于薄滲層處的相對(duì)誤差明顯高于厚滲層處的相對(duì)誤差。利用單元素?zé)晒鈴?qiáng)度建立的一元回歸模型誤差較大的原因在于K403合金滲鋁工藝的實(shí)質(zhì)是金屬原子的自由擴(kuò)散，在滲層區(qū)域也存在基體中的金屬元素，并且在實(shí)際生產(chǎn)過(guò)程中受到溫度、時(shí)間等條件的影響，試樣中金屬原子擴(kuò)散的均勻程度不一致，導(dǎo)致滲層內(nèi)部的元素分布存在差異，這些元素分布的變化最終直接反映在各元素?zé)晒鈴?qiáng)度值的變化上。通過(guò)以上研究說(shuō)明運(yùn)用X射線熒光吸收法解決K403合金擴(kuò)散滲鋁涂層厚度無(wú)損檢測(cè)的可行性。

2.3.2 基于向前選擇變量法的多元線性回歸模型

從對(duì)一元線性回歸計(jì)算模型的研究中可以看出，根據(jù)不同元素建立的計(jì)算模型對(duì)最終測(cè)量結(jié)果的精確性影響很大。此外，在實(shí)際的運(yùn)用過(guò)程中如果對(duì)每一種元素均進(jìn)行建模分析將帶來(lái)巨大的工作量，并且建立的模型計(jì)算精度也不能較好滿足測(cè)試精度的需求。因此，本文將以式（2）為基礎(chǔ)，建立一種基于多元素綜合的回歸計(jì)算模型。多元回歸計(jì)算模型將綜合考慮由各種元素變化而引起的實(shí)驗(yàn)結(jié)果影響，一定程度上可以避免由于滲鋁擴(kuò)散過(guò)程中某一種金屬原子的突然變化對(duì)實(shí)驗(yàn)測(cè)試結(jié)果造成的較大誤差。

在開展多元回歸分析時(shí)，自變量的選擇對(duì)實(shí)驗(yàn)結(jié)果的精確性有著很大的影響。目前常用的自變量選擇方法有很多，其中最為直接的一種就是窮舉法［16］，該方法將充分考慮在所有變量存在的組合，對(duì)每一種組合進(jìn)行單獨(dú)分析，并對(duì)計(jì)算模型進(jìn)行分析，但是，當(dāng)模型中變量個(gè)數(shù)過(guò)多時(shí)，該方法將沒(méi)有辦法運(yùn)用。此外，在多元回歸計(jì)算分析的運(yùn)用過(guò)程中，其他較為有效的變量篩選方法得到了發(fā)展，其中較為常見(jiàn)的方法有向前選擇變量法、向后刪除變量法、逐步回歸法等［16］。這幾種方法均能較為有效地篩選出對(duì)結(jié)果影響較大的變量。本文將以向前選擇變量法為基礎(chǔ)實(shí)現(xiàn)變量的選擇。

向前選擇變量法將變量個(gè)數(shù)實(shí)現(xiàn)從無(wú)到有的過(guò)程。首先對(duì)每一個(gè)自變量的一元線性模型進(jìn)行F檢驗(yàn)，將F值最高的變量選入模型，作為模型中的第一個(gè)變量。然后對(duì)剩下的變量進(jìn)行偏F檢驗(yàn)，同樣選出通過(guò)偏F檢驗(yàn)并且F值最大的變量，以此類推，直到所有的變量均不能通過(guò)偏F檢驗(yàn)。

以表3中的數(shù)據(jù)為基礎(chǔ)，利用SPSS軟件建立基于向前選擇變量法的多元線性回歸模型，其中同樣設(shè)置截距為0，以確保強(qiáng)度比對(duì)數(shù)值為0時(shí)滲鋁層厚度為0。在建立此模型過(guò)程中，選擇擴(kuò)散滲鋁層厚度（x）為因變量，各元素?zé)晒鈴?qiáng)度比對(duì)數(shù)值（ln（R））作為自變量，建立的多元線性回歸模型如式（3）所示。

表6 基于向前選擇變量法的回歸分析結(jié)果Table 6 Regression analysis results based on forward selection variable method

從表6中可知，方差分析的顯著性均為0，在系數(shù)的顯著性分析中，除變量lnRMo引入的顯著性高于0.05以外，其余兩種變量引入的顯著性均低于0.05，這說(shuō)明除lnRMo以外的其余系數(shù)的顯著性均較高。此外，通過(guò)表6也可以得出，回歸模型與顯著性均滿足F檢驗(yàn)和t檢驗(yàn)。從向前選擇變量方法建立的數(shù)學(xué)模型可以看出，lnRMo與lnRCr對(duì)結(jié)果起負(fù)向作用，這與熒光吸收的基本理論保持一致；然而，ln（RTi）對(duì)模型起正向作用，這說(shuō)明在此模型中將變量ln（RTi）理解為模型中的修正變量，因此在該計(jì)算模型中準(zhǔn)確獲得Ti熒光強(qiáng)度值隨厚度變化趨勢(shì)對(duì)模型的準(zhǔn)確性起著重要的作用。此外，從標(biāo)準(zhǔn)化系數(shù)大小可知，對(duì)擴(kuò)散滲鋁層厚度模型影響較大的變量是lnRCr，這與一元回歸模型中以lnRCr建立的數(shù)學(xué)模型精確度最高的結(jié)果相對(duì)應(yīng)，這說(shuō)明以Cr元素相關(guān)的熒光強(qiáng)度值對(duì)計(jì)算模型的精度起著主導(dǎo)作用。

通過(guò)式（3）給出的多元回歸的計(jì)算模型，對(duì)序號(hào)為3、10、13、19的試樣可以計(jì)算得到如表7所示的預(yù)測(cè)結(jié)果。結(jié)果表明：多元回歸模型的建立有效地提高了測(cè)試結(jié)果的精確度，所有驗(yàn)證試樣的相對(duì)誤差均小于10%，其中，序號(hào)為10的試樣的相對(duì)誤差最大，為6.2%，4組試樣的平均誤差僅為3.2%，該測(cè)試結(jié)果能基本滿足測(cè)試的需求。

表7 多元回歸模型預(yù)測(cè)厚度及相對(duì)誤差Table 7 Predictive thickness and relative error under multiple regression

2.3.3 模型對(duì)比分析研究

圖4表示了不同計(jì)算模型下不同標(biāo)準(zhǔn)厚度試樣的相對(duì)誤差變化，從圖4中可知，在一元回歸計(jì)算模型中，薄滲層處測(cè)量的相對(duì)誤差值均遠(yuǎn)大于厚滲層，但是多元回歸模型的建立有效降低了薄滲層試樣的相對(duì)誤差；從不同計(jì)算模型對(duì)應(yīng)的各滲層厚度的相對(duì)誤差來(lái)看，多元回歸模型對(duì)應(yīng)不同厚度試樣的相對(duì)誤差大小分散度更低，這說(shuō)明運(yùn)用多元回歸能有效提高模型的穩(wěn)定性；多元回歸模型在4種滲鋁層厚度試樣下的平均誤差值遠(yuǎn)小于一元回歸計(jì)算模型。因此，多元回歸模型的運(yùn)用能更加有效地解決擴(kuò)散滲鋁層厚度的無(wú)損測(cè)量，同時(shí)，多元回歸模型具有較高的穩(wěn)定性，這主要是因?yàn)槎嘣氐木C合分析不會(huì)因其中某一種元素?zé)晒鈴?qiáng)度值的變化而對(duì)最后的測(cè)量結(jié)果造成較大的影響。

圖4 各模型相對(duì)誤差對(duì)比Fig.4 Comparison of relative errors of each model

3 結(jié)語(yǔ)

針對(duì)擴(kuò)散滲鋁層這種特殊的滲層，本文采取了X射線熒光吸收法開展了兩種不同的計(jì)算模型的對(duì)比研究，通過(guò)研究得到以下結(jié)論：

1）以簡(jiǎn)化的涂層結(jié)構(gòu)模型和吸收法為基礎(chǔ)建立的數(shù)學(xué)計(jì)算模型基本能實(shí)現(xiàn)擴(kuò)散滲鋁層厚度的測(cè)量；

2）以單一元素建立的滲層厚度計(jì)算模型容易產(chǎn)生較大誤差并且誤差值隨厚度的變化而發(fā)生較大的波動(dòng)，此類模型測(cè)量的穩(wěn)定性較差，不利于擴(kuò)散型滲層厚度的測(cè)量；

3）以向前選擇變量法建立的多元回歸計(jì)算模型能有效地解決一元回歸模型帶來(lái)模型測(cè)量結(jié)果誤差大的問(wèn)題，該類模型帶來(lái)的預(yù)測(cè)值平均相對(duì)誤差僅為3.2%，并且該類模型計(jì)算滲層厚度的穩(wěn)定性較好，相對(duì)誤差值不會(huì)出現(xiàn)較大的波動(dòng)，基本滿足擴(kuò)散型滲層厚度的無(wú)損檢測(cè)需求。

通過(guò)以上的結(jié)論可以看出，采用多元綜合分析的方法更能較好解決K403合金滲鋁層厚度測(cè)量問(wèn)題。