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        煤與滸苔混合燃燒過程分析及動(dòng)力學(xué)研究*

        2020-02-13 13:18:32王華山王躍康張歆悅張?zhí)旌?/span>王春生
        煤炭轉(zhuǎn)化 2020年1期
        關(guān)鍵詞:煙煤無煙煤混合物

        王華山 王躍康 張歆悅 張?zhí)旌?王春生

        (燕山大學(xué)車輛與能源學(xué)院,066000 河北秦皇島)

        0 引 言

        我國(guó)火電受到煤炭供應(yīng)的限制,近年來,隨著我國(guó)經(jīng)濟(jì)的快速發(fā)展,煤炭資源的逐漸匱乏,煤炭相對(duì)短缺的現(xiàn)象愈發(fā)嚴(yán)重,人們將眼光逐漸放在煤與生物質(zhì)摻燒的利用方式上,國(guó)內(nèi)外學(xué)者在煤與生物質(zhì)摻混燃燒方面做了大量的研究[1-2]。在林業(yè)資源方面,MIRIAM et al[3]考察了褐煤與黑煤分別與桉木木屑摻混的燃燒效果,得出了木屑的摻混有利于整體燃燒性能的提高。ZHANG et al[4]考察了松木屑與煙煤的共燃過程,發(fā)現(xiàn)二者具有明顯的協(xié)同作用,且可以有效減少二氧化碳的排放。在農(nóng)業(yè)資源方面,張恒等[5-8]分別考察了麥稈、玉米秸稈、稻殼等農(nóng)業(yè)廢棄物與煤摻燒的過程,研究表明煤中摻混一定量的生物質(zhì),熱解時(shí)具有一定的協(xié)同作用,在摻燒時(shí)可以一定程度上降低煤的灰熔點(diǎn),減少二氧化硫的排放。關(guān)于常見的農(nóng)林廢棄生物質(zhì)資源與煤摻燒的研究已經(jīng)非常詳細(xì)。除此之外,海洋中的藻類資源由于其高效的光合作用效率,快速的生長(zhǎng)速率以及巨大的資源儲(chǔ)量受到了國(guó)內(nèi)外學(xué)者的廣泛關(guān)注[9-12]。尤其是由于水體污染、富營(yíng)養(yǎng)化等原因,赤潮、綠潮的爆發(fā)愈來愈頻繁[13-15],以滸苔(enteromorpha)綠潮為例,我國(guó)北部沿海城市每年都會(huì)打撈巨量的滸苔,處理方式主要為露天堆放或者填埋處理,如何有效潔凈利用滸苔資源迫在眉睫[16-18]。目前國(guó)內(nèi)外尚無關(guān)于滸苔與煤的混合燃燒過程研究,二者燃燒過程中是否存在協(xié)同作用不明確。本研究選擇滸苔與大同無煙煤、大同煙煤分別摻混作為實(shí)驗(yàn)材料,使用熱重分析儀考察其單獨(dú)燃燒與摻燒過程,并對(duì)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行了動(dòng)力學(xué)分析,希望為煤和滸苔摻燒替代工業(yè)用煤提供部分參考。

        1 實(shí)驗(yàn)部分

        1.1 實(shí)驗(yàn)材料

        實(shí)驗(yàn)所用的大同無煙煤、大同煙煤購自于華東煤業(yè)有限公司,滸苔采集自秦皇島海邊,其工業(yè)分析結(jié)果如表1所示。將大同無煙煤、大同煙煤與滸苔分別置于干燥箱內(nèi)115 ℃下干燥4 h,干燥后進(jìn)行研磨破碎,經(jīng)用孔徑200 μm的標(biāo)準(zhǔn)試驗(yàn)篩對(duì)得到的粉狀樣品進(jìn)行篩分,取粒徑小于200 μm的樣品進(jìn)行實(shí)驗(yàn)研究,使用前將大同無煙煤和滸苔、大同煙煤和滸苔分別以3∶1,2∶2,1∶3的質(zhì)量比機(jī)械混合均勻。

        對(duì)煤與滸苔試樣進(jìn)行熱分析實(shí)驗(yàn)時(shí),取單獨(dú)試樣(大同無煙煤、大同煙煤、滸苔)、大同無煙煤與滸苔混合樣、大同煙煤與滸苔混合樣各約10 mg分別進(jìn)行程序升溫,程序升溫過程相同。升溫速率選取20 ℃/min,升溫上限為1 000 ℃,實(shí)驗(yàn)氣氛選取空氣,氣體壓力0.1 MPa,流量40 mL/min。由于從樣品制備完成到開始實(shí)驗(yàn)歷時(shí)較短,在此期間環(huán)境溫度和濕度對(duì)樣品的影響可忽略不計(jì)。

        表1 試樣的工業(yè)分析結(jié)果Table 1 Proximate analysis of sample

        1.2 實(shí)驗(yàn)方法

        熱重實(shí)驗(yàn)采用ZTC-B型綜合(同步)熱分析儀,將熱重分析和差熱分析合為一體,能夠在一次實(shí)驗(yàn)中同步得到被測(cè)物質(zhì)的熱重和差熱信息[19]。

        綜合燃燒特性指數(shù)按式(1)計(jì)算:

        (1)

        平均燃燒速率由式(2)計(jì)算:

        (2)

        樣品失重率wloss由式(4)計(jì)算:

        (3)

        轉(zhuǎn)化率x由式(5)計(jì)算:

        (4)

        協(xié)同作用程度Δw由式(6)計(jì)算:

        Δw=wblend-(x1w1+x2w2)

        (5)

        式中:β為升溫速率,℃/min;αi為開始燃燒時(shí)樣品的質(zhì)量分?jǐn)?shù),%;αh為燃燒完成時(shí)樣品的質(zhì)量分?jǐn)?shù),%;θh為燃燒完成時(shí)的溫度,℃;θi為燃燒開始時(shí)的溫度,℃;m0為燃燒開始時(shí)的樣品質(zhì)量,g;mt為燃燒時(shí)間為t時(shí)的樣品質(zhì)量,g;α0為失水結(jié)束后樣品的質(zhì)量分?jǐn)?shù),%;α為任一時(shí)刻樣品的質(zhì)量分?jǐn)?shù),%;wblend為煤/滸苔混合物的失重率,%;x1為混合物中煤的質(zhì)量分?jǐn)?shù),%;x2為混合物中滸苔的質(zhì)量分?jǐn)?shù),%;w1為煤?jiǎn)为?dú)燃燒時(shí)對(duì)應(yīng)的失重率,%;w2為滸苔單獨(dú)燃燒時(shí)對(duì)應(yīng)的失重率,%;Δw為協(xié)同作用的程度,%。

        2 結(jié)果與討論

        2.1 熱重實(shí)驗(yàn)結(jié)果

        2.1.1 試樣單獨(dú)燃燒結(jié)果

        大同無煙煤、大同煙煤和滸苔三種試樣單獨(dú)燃燒的TG和DTG曲線如圖1所示。

        圖1 試樣單獨(dú)燃燒的TG-DTG曲線Fig.1 TG-DTG curve of sample combustion1—Datong anthracite;2—Datong bituminous coal;3—Enteromorpha

        根據(jù)滸苔試樣單獨(dú)燃燒的TG-DTG曲線分析可知,滸苔的燃燒過程首先是滸苔顆粒的干燥階段,溫度區(qū)間約為室溫到200 ℃,失重率約為5.64%,TG曲線緩慢下降,DTG曲線可以觀察到一個(gè)平緩的失重峰,峰值溫度110.1 ℃。

        緊接著是滸苔顆粒中揮發(fā)分的析出并參與燃燒以及焦炭的燃燒,溫度區(qū)間約為200 ℃~600 ℃,在200 ℃~500 ℃的范圍內(nèi),主要為揮發(fā)分的析出及揮發(fā)分參與燃燒,TG曲線快速下降,DTG曲線出現(xiàn)一個(gè)明顯的失重峰,其峰值溫度約為266.4 ℃,失重率約為26.17%。在500 ℃~600 ℃的范圍內(nèi),主要為焦炭的燃燒,TG曲線再次急劇下降,DTG曲線再次出現(xiàn)明顯的失重峰,峰值溫度約為595.5 ℃,失重率約為14.58%。

        觀察大同無煙煤與大同煙煤?jiǎn)为?dú)燃燒的TG-DTG曲線可知,二者燃燒過程極為接近[20]。首先為試樣的干燥失水階段,溫度區(qū)間約為室溫~300 ℃。與滸苔不同,煤中所含自由水分較少,大部分自由水分已經(jīng)在試樣預(yù)處理階段得到脫除,300 ℃左右TG曲線出現(xiàn)了略微升高的現(xiàn)象,初步判斷為煤粉顆粒對(duì)氧的吸附,形成了碳氧絡(luò)合物,即表觀氧化增重現(xiàn)象,總體來說此階段TG曲線下降趨勢(shì)極為平緩,DTG曲線有一平緩的失重峰。緊接著為揮發(fā)分析出并參與燃燒,焦炭也隨之開始燃燒,溫度區(qū)間大同無煙煤約為400 ℃~720 ℃,大同煙煤約為320 ℃~650 ℃,與滸苔不同,揮發(fā)分的析出與焦炭參與燃燒二者溫度區(qū)間重合,沒有明顯的界限,具體表現(xiàn)均為TG曲線的快速下降與DTG曲線出現(xiàn)明顯的失重峰,失重率大同無煙煤為85%,大同煙煤為83%。

        綜合考察大同無煙煤與大同煙煤的TG-DTG曲線可以發(fā)現(xiàn),大同煙煤優(yōu)先于大同無煙煤開始燃燒,這是由于煙煤的碳化程度較低,其試樣中含有大量揮發(fā)分,固定碳的含量較少,揮發(fā)分的著火溫度較低,隨著溫度的不斷升高,揮發(fā)分快速析出并參與燃燒,釋放出大量熱量,有助于固定碳的快速著火與燃燒,且揮發(fā)分析出后煤粉顆粒中會(huì)形成大量的孔隙,增加了與空氣中氧氣的接觸面積,故大同煙煤燃燒過程所在的溫度區(qū)間相對(duì)較低[20]。

        表2 大同無煙煤和滸苔及混合物燃燒過程的特征參數(shù)Table 2 Characteristic parameters of Datong anthracite, enteromorpha and mixlure combustion

        2.1.2 試樣混合燃燒結(jié)果

        大同無煙煤、滸苔及其混合物的TG和DTG曲線如圖2所示,大同無煙煤、滸苔及其混合物燃燒時(shí)的燃燒特性參數(shù)如表2所示;大同煙煤、滸苔及其混合物的TG和DTG曲線如圖3所示,大同煙煤、滸苔及其混合物燃燒時(shí)的燃燒特性參數(shù)如表3所示。

        圖2 大同無煙煤與滸苔按照不同比例摻混燃燒的TG-DTG曲線Fig.2 TG-DTG curves of mixed combustion in different proportions of Datong anthracite and enteromorpha1—Datong anthracite;2—25% enteromorpha;3—50% entero-morpha;4—75% enteromorpha;5—Enteromorpha

        通過表2和表3可以明顯觀察到,隨著混合物中滸苔質(zhì)量分?jǐn)?shù)的增加,其綜合燃燒特性指數(shù)不斷降低。

        觀察大同無煙煤、大同煙煤分別與滸苔摻燒的TG-DTG曲線可以發(fā)現(xiàn),無論煙煤還是無煙煤其摻燒過程十分類似[20]。首先為干燥失水階段,溫度區(qū)間約為室溫~200 ℃。隨后為主要燃燒階段,溫度區(qū)間大同無煙煤/滸苔混合物約為200 ℃~720 ℃,大同煙煤為200 ℃~650 ℃,混合物的燃燒TG-DTG曲線主要介于試樣單獨(dú)燃燒的TG-DTG曲線之間,并隨著滸苔質(zhì)量分?jǐn)?shù)的變化呈現(xiàn)階梯狀分布。在200 ℃~400 ℃的溫度范圍內(nèi),隨著滸苔質(zhì)量分?jǐn)?shù)的增加,TG曲線下降趨勢(shì)越來越明顯,DTG曲線失重峰越明顯,峰值溫度向著低溫區(qū)偏移,在400 ℃~720 ℃(大同無煙煤/滸苔混合物)與400 ℃~650 ℃(大同煙煤/滸苔混合物)的溫度范圍內(nèi),隨著滸苔質(zhì)量分?jǐn)?shù)的減少,TG曲線變得更加陡峭,DTG曲線失重峰面積變大,溫度區(qū)間變廣。這說明混合物在燃燒過程中,在200 ℃~400 ℃范圍內(nèi),起著主要燃燒作用的為滸苔,滸苔中的揮發(fā)分優(yōu)先析出并參與燃燒,在400 ℃以后,起主要燃燒作用的為煤,煤的燃燒性能較好,滸苔中的揮發(fā)分已經(jīng)析出完全,剩余的焦炭與煤一同參與燃燒。

        圖3 大同煙煤與滸苔按照不同比例摻混燃燒的TG-DTG曲線Fig.3 TG-DTG curves of mixed combustion in different proportions of Datong bituminous coal and enteromorpha1—Datong bituminous coal;2—25% enteromorpha;3—50% enteromorpha;4—75% entermorpha;5—Enteromorpha

        表3 大同煙煤和滸苔及混合物燃燒過程的特征參數(shù)Table 3 Characteristic parameters of Datong bituminous coal, enteromorpha and mixture

        2.2 協(xié)同作用分析

        為進(jìn)一步研究大同無煙煤/滸苔摻燒以及大同煙煤/滸苔摻燒過程中的協(xié)同作用與燃燒溫度之間關(guān)系,作出Δw隨溫度變化的曲線,結(jié)果如圖4所示。

        由圖4可以看出,在大同無煙煤/滸苔摻燒以及大同煙煤/滸苔摻燒的三個(gè)階段中,第一階段與第三階段的Δw均較小,說明此時(shí)摻燒的協(xié)同作用相對(duì)較小,基本可以忽略。原因在于第一階段為干燥失水階段,燃燒尚未開始,第三階段為固定碳的進(jìn)一步熱解,燃燒已經(jīng)結(jié)束。

        圖4 煤與滸苔按照不同比例摻混燃燒的Δw曲線Fig.4 Δw curve of combustion of coal and enteromorpha blended in different proportionsa—Mixture of Datong anthracite with enteromorpha;b—Mixture of Datong bituminous coal with enterorpha1—25% enteromorpha;2—50% enteromorpha;3—75% enteromorpha

        大同無煙煤/滸苔摻燒過程中,相互作用的主要溫度范圍為500 ℃~700 ℃,滸苔質(zhì)量分?jǐn)?shù)為35%左右時(shí),相互作用高達(dá)35%。原因在于,大同無煙煤中揮發(fā)分較少,無煙煤熱值較大,不易燃燒,燃燒過程中起主要作用的為大同無煙煤[21]。

        觀察大同煙煤/滸苔摻燒的Δw曲線,與大同無煙煤/滸苔摻燒不同,其相互作用溫度區(qū)間分別為250 ℃~350 ℃以及550 ℃~650 ℃。原因在于大同煙煤與無煙煤相比含有大量的揮發(fā)分,燃燒過程中其著火點(diǎn)溫度較低,滸苔受熱優(yōu)先析出的揮發(fā)分可以參與燃燒,加熱煙煤,促進(jìn)其揮發(fā)分的析出,二者具有促進(jìn)作用,在550 ℃~650 ℃時(shí),煙煤中的焦炭也開始燃燒參與反應(yīng)。當(dāng)滸苔的質(zhì)量分?jǐn)?shù)為25%時(shí),二者摻燒在500 ℃時(shí)反而有了一定的抑制作用,初步分析原因在于滸苔質(zhì)量分?jǐn)?shù)較低,產(chǎn)生的揮發(fā)分不足以參與燃燒,隨著熱重分析儀中流通的空氣耗散,對(duì)燃燒產(chǎn)生了一定的不利影響。

        2.3 動(dòng)力學(xué)分析

        在保持升溫速率不變的條件下,動(dòng)力學(xué)基本方程可以由式(6)計(jì)算:

        (6)

        將煤/滸苔摻燒看成一級(jí)動(dòng)力學(xué)反應(yīng),由Coats-Redfern近似方法,式(6)可轉(zhuǎn)化為式(7):

        (7)

        式中:x為轉(zhuǎn)化率,%;A為指前因子;αh為燃燒完成時(shí)的質(zhì)量分?jǐn)?shù),%;E為反應(yīng)活化能,J/mol;R為摩爾氣體常數(shù),J/(mol·K);T為熱力學(xué)溫度,K;n為反應(yīng)級(jí)數(shù)。

        以最大燃燒速率對(duì)應(yīng)的溫度θp為分界點(diǎn),將完整的燃燒過程劃分為兩個(gè)燃燒階段進(jìn)行計(jì)算。對(duì)兩個(gè)階段分別進(jìn)行動(dòng)力學(xué)分析,所得大同無煙煤與滸苔摻燒的動(dòng)力學(xué)參數(shù)結(jié)果見表4和表5,大同煙煤與滸苔摻燒的動(dòng)力學(xué)參數(shù)結(jié)果見表6和表7。

        表4 大同無煙煤與滸苔摻燒第一階段動(dòng)力學(xué)參數(shù)計(jì)算結(jié)果Table 4 Calculation results in first stage of kinetic parameters of Datong anthracite and enteromorpha blending

        表5 大同無煙煤與滸苔摻燒第二階段動(dòng)力學(xué)參數(shù)計(jì)算結(jié)果Table 5 Calculation results in second stage of kinetic parameters of Datong anthracite and enteromorpha blending

        表6 大同煙煤與滸苔摻燒第一階段動(dòng)力學(xué)參數(shù)計(jì)算結(jié)果Table 6 Calculation results in first stage of kinetic parameters of Datong bituminous coal and enteromorpha blending

        表7 大同煙煤與滸苔摻燒第二階段動(dòng)力學(xué)參數(shù)計(jì)算結(jié)果Table 7 Calculation results in second stage of kinetic parameters of Datong bituminous coal and enteromorpha blending

        從表4~表7中計(jì)算所得動(dòng)力學(xué)參數(shù)結(jié)果可知,兩個(gè)燃燒階段計(jì)算得到的相關(guān)系數(shù)均在0.9以上,即實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)與一級(jí)動(dòng)力學(xué)模型可以很好地?cái)M合,可以很好地描述大同無煙煤/滸苔和大同煙煤/滸苔的混合燃燒反應(yīng)過程。

        大同無煙煤/滸苔摻燒的第一階段,大同煙煤/滸苔摻燒的第一階段和第二階段,隨著滸苔質(zhì)量分?jǐn)?shù)的不斷提高,活化能E的數(shù)值不斷提高,即摻燒時(shí)隨著滸苔質(zhì)量分?jǐn)?shù)的增加,反應(yīng)需要更高的溫度或更長(zhǎng)的時(shí)間,因此在相同因素下,隨著滸苔質(zhì)量分?jǐn)?shù)的增加,混合物的燃燒逐漸變得困難,燃燒性能變差。大同無煙煤/滸苔摻燒的第二階段,隨著滸苔質(zhì)量分?jǐn)?shù)的不斷提高,活化能E的數(shù)值不斷減小,說明混合物的燃燒逐漸變得容易,燃燒性能變好。

        對(duì)E與A進(jìn)行數(shù)據(jù)處理,發(fā)現(xiàn)E與lnA之間存在著良好的線性關(guān)系,其相關(guān)系數(shù)的平方R2分別為0.998 7,0.999 4,0.931 9和0.998 1,二者可以很好地?cái)M合,即二者存在動(dòng)力學(xué)補(bǔ)償效應(yīng),可用下式來表示:

        lnA=a+bEa

        (8)

        式中:a和b為補(bǔ)償參數(shù)。

        動(dòng)力學(xué)補(bǔ)償效應(yīng)結(jié)果較好地說明了使用該動(dòng)力學(xué)模型描述煤/滸苔燃燒過程的合理性。

        3 結(jié) 論

        1) 滸苔、大同無煙煤與大同煙煤?jiǎn)为?dú)燃燒的TG-DTG曲線表明,三者的主要燃燒階段存在溫度范圍的重合,但是熱失重曲線差異明顯,滸苔的揮發(fā)分析出并參與燃燒與焦炭的燃燒區(qū)別明顯,DTG曲線表現(xiàn)為兩個(gè)明顯的失重峰,大同無煙煤與大同煙煤揮發(fā)分的析出燃燒與焦炭燃燒的溫度區(qū)間重疊,無法區(qū)分,DTG曲線表現(xiàn)為一個(gè)明顯的失重峰。且大同煙煤由于含有大量的揮發(fā)分,其TG-DTG曲線外推起始溫度、外推終止溫度較無煙煤低,燃燒溫度區(qū)間比無煙煤窄,燃燒性能較差。

        2) 滸苔分別與大同無煙煤、煙煤摻燒時(shí),混合物燃燒的TG-DTG曲線介于二者單獨(dú)燃燒的TG-DTG曲線之間,呈階梯狀分布,隨著滸苔質(zhì)量分?jǐn)?shù)的增加,外推終止溫度降低,燃燒溫度區(qū)間變窄,綜合燃燒特性指數(shù)變小。

        3) 在大同無煙煤中摻混不同比例的滸苔時(shí),存在明顯的協(xié)同作用,當(dāng)滸苔質(zhì)量分?jǐn)?shù)為25%時(shí),在650 ℃左右其相對(duì)值可達(dá)35%,在大同煙煤中摻混滸苔時(shí),其促進(jìn)作用不明顯,當(dāng)滸苔質(zhì)量分?jǐn)?shù)為25%時(shí),在480 ℃時(shí)存在一定的抑制作用,相對(duì)值可達(dá)-11.5%。

        4) 實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的動(dòng)力學(xué)分析結(jié)果表明,以最大燃燒速率溫度為分界點(diǎn),將滸苔/大同無煙煤、滸苔/大同煙煤的摻燒過程劃分為兩段一級(jí)動(dòng)力學(xué)模型,該動(dòng)力學(xué)模型與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)相關(guān)系數(shù)均在0.9以上,擬合良好,其動(dòng)力學(xué)補(bǔ)償效應(yīng)結(jié)果說明所選取的動(dòng)力學(xué)模型能較好地描述滸苔/大同無煙煤、滸苔/大同煙煤的摻燒過程。

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