烏日娜， 盧佳琦， 楊 帆， 張 楠， 郭宋明， 岱 欽

(沈陽(yáng)理工大學(xué) 理學(xué)院， 遼寧 沈陽(yáng) 110159)

1 引 言

染料摻雜手性向列相液晶激光器作為一種新型的分布反饋式(DFB)激光器，自1973年由Goldberg等報(bào)道后[1]，一直是國(guó)際研究的熱點(diǎn)。隨著激光器件的不斷發(fā)展，染料摻雜手性向列相液晶激光器在眾多領(lǐng)域表現(xiàn)出來(lái)的優(yōu)勢(shì)愈加鮮明。相較于其他種類有機(jī)和無(wú)機(jī)的激光器，染料摻雜手性向列相液晶激光器結(jié)構(gòu)簡(jiǎn)單緊湊、無(wú)需外加諧振腔、尺寸較小、滿足當(dāng)前器件微型化的需求[2-7]。由于液晶在光、電、磁、熱等外場(chǎng)作用下，可以通過(guò)改變自身排布狀態(tài)來(lái)變化折射率，進(jìn)而實(shí)現(xiàn)輻射激光波長(zhǎng)調(diào)諧，因此在集成光學(xué)系統(tǒng)、光通信、光傳感等方面有著無(wú)限的可能應(yīng)用[8-10]。

關(guān)于手性向列相液晶激光器有較多激光輻射機(jī)制及利用外場(chǎng)進(jìn)行波長(zhǎng)調(diào)諧技術(shù)的研究報(bào)道。2009年，Blinov利用光子態(tài)密度理論對(duì)平面織構(gòu)態(tài)手性向列相液晶激光器的光子態(tài)密度分布進(jìn)行了詳細(xì)推導(dǎo)，分析其閾值特性并很好地解釋了帶邊激光的產(chǎn)生原理[11]。2013年，Liu等利用膽甾相液晶和 DCM 染料制作可調(diào)諧激光器，通過(guò)調(diào)節(jié)溫度和電場(chǎng)，分別實(shí)現(xiàn)了發(fā)射波長(zhǎng)的可調(diào)諧作用。其中溫度調(diào)諧范圍為24.14 nm，電場(chǎng)調(diào)諧范圍為 9.29 nm[12]。近年來(lái)，探索新型器件結(jié)構(gòu)成為了研究熱點(diǎn)之一。2007年，Blinov等通過(guò)將器件一側(cè)電極變?yōu)閹сt不透明的光柵電極，在帶有染料摻雜的向列相液晶器件側(cè)面及其各向同性時(shí)側(cè)面均觀察到了激光現(xiàn)象[13]。2011年，Deng等選取DCM作為激光染料，成功制備了周期為589 nm的基于透射式液晶/聚合物光柵的分布反饋式激光器，從光柵側(cè)面得到了中心波長(zhǎng)約603 nm的窄線寬、低閾值激光輸出[14]。2017年，Liu等利用光場(chǎng)中的定域光聚合制備液晶/聚合物光柵，形成分布式反饋有機(jī)半導(dǎo)體激光器。通過(guò)改變光柵周期，從正面出射激光范圍可達(dá)53.4 nm[15]。2018年，Liu等深入研究了激光染料DCM摻雜的液晶聚合物光柵的激光現(xiàn)象，在器件側(cè)面實(shí)現(xiàn)了寬光譜范圍激光出射[16]。側(cè)面輻射器件，有利于與其他器件集成，使用方便、靈活。

本文設(shè)計(jì)制作了SU-8光柵結(jié)構(gòu)的染料摻雜手性向列相液晶激光器件。通過(guò)光掩模法制作盒內(nèi)光柵結(jié)構(gòu)，使用532 nm Nd∶YAG倍頻脈沖激光器作為抽運(yùn)光源，研究器件的激光輻射特性，并進(jìn)行了深入分析。

2 實(shí) 驗(yàn)

2.1 器件結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)及樣品制備

在清潔好的ITO玻璃基板表面上涂覆PI取向?qū)樱?00 ℃高溫固化1 h，摩擦取向。SU-8(Microchem Company)作為一種負(fù)性光刻膠，其特點(diǎn)是在紫外光波段的作用下，接受曝光的部分會(huì)由于光引發(fā)劑吸收光子而發(fā)生光化學(xué)反應(yīng)，進(jìn)而形成一種不溶于顯影液的物質(zhì)，從而可以在顯影處理的過(guò)程中洗掉未曝光的部分，留下成型的SU-8光柵結(jié)構(gòu)。旋涂SU-8光刻膠時(shí)通過(guò)調(diào)整勻膠機(jī)的轉(zhuǎn)速與時(shí)間來(lái)控制膜厚。利用紫外光下光掩膜法對(duì)其進(jìn)行曝光。圖1為正交偏光顯微鏡下的光柵基板圖片，其中光柵周期約15m，光柵通道寬度約5m。

圖1 光柵的基板

將其與同樣進(jìn)行取向摩擦處理過(guò)的ITO玻璃基板封膠處理，制成反平行取向液晶盒，盒厚約15 μm(SU-8膠厚為15 μm，相當(dāng)于隔墊物)。將向列相液晶TEB30A(清亮點(diǎn)61 ℃，黏度為42 mm2/s@20 ℃，折射系數(shù)為ne=1.692，no=1.522，Δn=0.17)、手性劑S-811(4-(4-乙氧基)苯甲酰氧基苯甲酸-(S)-(+)-2-辛醇脂)、激光染料PM597分別按質(zhì)量分?jǐn)?shù)72.4%、25.6%、2%混合均勻，通過(guò)毛細(xì)作用注入到液晶盒中，將樣品加熱至各向同性態(tài)溫度后自然降溫至室溫。

2.2 激光輻射譜測(cè)試

實(shí)驗(yàn)探測(cè)光路及裝置如圖2所示。利用Nd∶YAG固體激光器倍頻出的532 nm波長(zhǎng)的脈沖激光作為抽運(yùn)光，脈沖頻率為3 Hz，脈寬20 ns，激發(fā)樣品。泵浦光強(qiáng)弱由可調(diào)節(jié)衰減器進(jìn)行控制。通過(guò)濾光片消除泵浦光束中可能存在的1 064 nm波長(zhǎng)激光。使用小孔光闌過(guò)濾掉雜散光并確保泵浦源的強(qiáng)度均勻性。利用分光棱鏡將泵浦光分為1∶1的反射、透射兩束光，其中反射光進(jìn)入光功率計(jì)，透射光束則通過(guò)焦距為100 mm的柱透鏡，形成長(zhǎng)約2 mm、寬約0.5 mm的線型光斑，這樣可以覆蓋較多的光柵通道，如圖3所示。

圖2 實(shí)驗(yàn)探測(cè)裝置示意圖

采用多通道光纖光譜儀(Avantes) (分辨率為0.064 nm)分別測(cè)量器件側(cè)面(x軸)和正面(與z軸成30°，為了避免泵浦光直射光纖探頭，影響探測(cè)結(jié)果)兩個(gè)方向的激光輻射譜。

圖3 泵浦樣品示意圖

3 結(jié)果與分析

在室溫下，器件側(cè)面方向的激光輻射譜如圖4所示。當(dāng)泵浦能量Ep為 4.2J 和 6.9J時(shí)，在580～590 nm范圍內(nèi)，出現(xiàn)了多個(gè)激光輻射峰，半高全寬(Full width at half maximum, FWHM)約0.19 nm；而Ep=5.7J時(shí)，579.29 nm和 584.67 nm處出現(xiàn)了兩個(gè)激光輻射峰，F(xiàn)WHM約0.19 nm；Ep=7.7J 時(shí)，582.14 nm 和585.25 nm處出現(xiàn)了兩個(gè)激光輻射峰，F(xiàn)WHM約0.19 nm。只出現(xiàn)兩個(gè)激光輻射峰，明顯區(qū)別于手性向列相液晶的隨機(jī)激光輻射譜，即較強(qiáng)的自發(fā)輻射放大譜上出現(xiàn)多個(gè)尖銳離散的激光峰[17]。

由圖4(b)、(d)可以看出，兩個(gè)獨(dú)立的激光輻射峰主要由SU-8光柵的布拉格反射作用產(chǎn)生。根據(jù)布拉格公式

2dneffsinθ=mλ，

(1)

其中SU-8光柵周期d=15m，θ=π/2(激光輻射x方向與光柵通道y方向垂直)，反射級(jí)數(shù)m取整數(shù)，有效折射率neff=1.585 1，neff由下式計(jì)算得出：

(2)

圖4(a)、 c)顯示了多個(gè)尖銳的、離散的激光輻射峰。其主要原因是熒光光子在液晶分子間的多重散射提供反饋放大，當(dāng)增益大于損耗時(shí)形成了激光輸出。液晶盒內(nèi)的手性向列相液晶分子處于一種多疇狀態(tài)排列，不同疇的螺旋軸取向雜亂無(wú)章，光柵通道的存在使得大小晶疇在一定范圍內(nèi)沿著光柵矢量緊密排列，形成折射率隨機(jī)分布的微區(qū)。熒光光子在液晶分子間多重散射，隨機(jī)形成閉合回路，使更多的光子局域在回路中，不斷反饋放大形成共振，最終形成激光出射。

圖4 器件側(cè)面(x軸)方向的激光輻射譜，其中(a)～(d)為室溫下，(e)為各向同性溫度下。

光柵的布拉格反射和液晶分子間的多重散射，這兩種反饋放大機(jī)制相輔相成，共同存在。當(dāng)布拉格反射提供的反饋放大為主導(dǎo)時(shí)出現(xiàn)兩個(gè)獨(dú)立的激光輻射峰，而液晶分子間的散射提供的反饋放大為主導(dǎo)時(shí)出現(xiàn)多個(gè)激光輻射峰。因此，在一定的泵浦能量下，兩種模式對(duì)應(yīng)的激光輻射譜都有可能出現(xiàn)，顯示了一定的隨機(jī)性。因此，在不同的泵浦能量下顯示了不同的激光輻射譜。

當(dāng)器件被加熱至61 ℃時(shí)，液晶的各向異性(如介電、介磁各向異性，光學(xué)上的雙折射等)消失，轉(zhuǎn)變?yōu)楦飨蛲缘囊后w[18]。此時(shí)液晶對(duì)光的多重散射作用將大幅度降低。測(cè)量器件側(cè)面方向的激光輻射譜，泵浦能量為幾微焦時(shí)，只能觀察到FWHM較寬的自發(fā)輻射譜。而泵浦能量達(dá)到Ep=16.7J時(shí)，在590.60 nm處出現(xiàn)一個(gè)尖銳的激光輻射峰，F(xiàn)WHM約0.24 nm，如圖4(e)所示。當(dāng)液晶進(jìn)入各向同性態(tài)時(shí)，nlc值將進(jìn)一步減小(ne隨溫度減小)，與nSU-8值接近。因此取neff=nSU-8=1.574 2。由公式(1)得出，m=80時(shí)，λ=590.325 nm,與實(shí)驗(yàn)測(cè)量結(jié)果符合較好。這說(shuō)明，在液晶各向同性態(tài)下，SU-8光柵的布拉格反射引起的反饋放大仍存在。

測(cè)量了器件正面方向的激光輻射譜，如圖5所示。室溫下，當(dāng)泵浦能量為Ep=21.5J時(shí)，觀察到了典型的手性向列相液晶隨機(jī)激光輻射譜，即自發(fā)輻射增強(qiáng)后出現(xiàn)多個(gè)尖銳的、分立的隨機(jī)激光峰，F(xiàn)WHM約為0.17 nm。當(dāng)加熱樣品至各向同性態(tài)時(shí)，液晶對(duì)光的多重散射作用大幅度降低，隨機(jī)激光輻射峰也隨之消失。器件的正面，SU-8光柵的布拉格反射作用可以忽略不計(jì)，另外染料和液晶的混合物被分散在不同的光柵通道中，使得光子在液晶中的多重散射強(qiáng)度減弱，需要較高的泵浦能量才能獲得液晶隨機(jī)激光輻射。

圖5 器件正面(z軸)方向的激光輻射譜

4 結(jié) 論

本文采用光掩模法將SU-8光柵結(jié)構(gòu)引入至染料摻雜手性向列相液晶激光器件中，利用532 nm Nd∶YAG固體脈沖激光器作為泵浦源，泵浦光激發(fā)激光染料產(chǎn)生的熒光光子可以在液晶分子間多重散射獲得反饋放大，并在SU-8光柵中布拉格反射獲得反饋放大，這兩種機(jī)制共同存在，相輔相成。當(dāng)泵浦能量Ep為 4.2J 和 6.9J時(shí)，器件側(cè)面在580～590 nm范圍內(nèi)出現(xiàn)了多個(gè)離散分立的隨機(jī)激光輻射峰，F(xiàn)WHM約0.19 nm；而Ep為 5.7J和7.7J時(shí)，又在579～585 nm范圍內(nèi)出現(xiàn)獨(dú)立的兩個(gè)激光輻射峰，F(xiàn)WHM約0.19 nm；當(dāng)泵浦能量為Ep=21.5J時(shí)，于器件正面獲得了584～590 nm 范圍的隨機(jī)激光輻射，F(xiàn)WHM約0.17 nm。加熱器件至液晶相變?yōu)楦飨蛲詰B(tài)時(shí)，器件側(cè)面仍有激光輻射，波長(zhǎng)約590.60 nm，F(xiàn)WHM約0.24 nm。在器件正面和側(cè)面均實(shí)現(xiàn)了隨機(jī)激光輻射，有利于方便靈活使用。