孟令俊 王夢宇 沈遠(yuǎn) 楊煜 徐文斌 張磊 王克逸?

1) (中國科學(xué)技術(shù)大學(xué), 精密機(jī)械與精密儀器系, 合肥 230026)

2) (光學(xué)輻射重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室, 北京 100039)

光學(xué)微腔在高靈敏度傳感中有著重要的應(yīng)用前景, 而在傳感中熱漂移是制約其走向?qū)嵱玫闹匾蛩?本文提出了一種鍍有三層膜結(jié)構(gòu)的微球腔, 可以在實(shí)現(xiàn)高靈敏度折射率傳感的同時(shí), 具備內(nèi)參考熱補(bǔ)償功能.該結(jié)構(gòu)由內(nèi)到外分別涂覆折射率為高、低、高的薄膜, 內(nèi)外兩高折射率層可以分別支持各自的回音壁模式,稱之為內(nèi)層模式和外層模式.研究了波導(dǎo)耦合的內(nèi)外模式在折射率傳感和溫度傳感應(yīng)用的表現(xiàn).結(jié)果表明,中間膜層厚度 tB 為550 nm時(shí), 內(nèi)外模式的折射率靈敏度分別為0.0168和102.56 nm/RIU, 溫度靈敏度分別為–19.57和–28.98 pm/K.通過監(jiān)測內(nèi)外模式諧振波長的差值進(jìn)行傳感, 對中間膜層厚度進(jìn)行優(yōu)化, tB =400 nm 時(shí), 折射率靈敏度為 75.219 nm/RIU, 探測極限可以達(dá)到 2.2 × 10–4 RIU, 熱漂移被減小到 3.17 pm/K,極大地減小了熱漂移對系統(tǒng)的影響.本研究可為微球腔折射率傳感器的設(shè)計(jì)和改進(jìn)提供指導(dǎo).

1 引 言

在過去十幾年內(nèi), 回音壁模式光學(xué)微腔[1,2]在各類高靈敏度傳感中表現(xiàn)出極其重要的價(jià)值, 包括折射率[3]、溫度[4?6]、壓力[7]、角速度[8]、振動(dòng)[9]、納米顆粒[10]以及生物分子傳感[11]等.能夠形成回音壁模式的光學(xué)微腔具備回轉(zhuǎn)對稱性, 根據(jù)幾何形狀劃分具體有微球、微環(huán)、微盤、微管、微瓶及微泡等.其中, 形狀上高度對稱的微球腔理論上具有最高的品質(zhì)因子Q, 被廣泛應(yīng)用在高靈敏度的折射率傳感以及溫度傳感.基于自身的高Q特性, 微球腔在傳感應(yīng)用方面具有極高的探測極限(detection limit, DL).例如, Hanumegowda 等[3]制作出的微球腔, 折射率靈敏度為 30 nm/RIU, DL 可以達(dá)到10–7RIU; Dong 等[5]用聚二甲基硅氧烷 (PDMS)制作微球腔進(jìn)行溫度傳感, 靈敏度高達(dá)245 pm/K,探測極限有 2 ×10?4K.也有科研人員通過在微腔外表面鍍高折射率薄膜來提高傳感靈敏度[12].

在實(shí)際傳感應(yīng)用中, 入射光經(jīng)過光纖并耦合進(jìn)入微腔, 這一過程材料吸收能量并產(chǎn)生熱, 微腔溫度發(fā)生改變, 諧振波長會(huì)產(chǎn)生偏移.這一現(xiàn)象在折射率傳感應(yīng)用方面影響更大, 因?yàn)闅怏w或液體濃度變化時(shí), 引起的折射率變化量通常較小, 波長偏移量一般在皮米這一量級.因此, 熱漂移的消除成為微腔傳感器走向應(yīng)用過程中必須解決的問題.Raghunathan等[13]通過在微腔表面涂覆一層負(fù)熱光系數(shù)材料, 實(shí)現(xiàn)很好的溫度補(bǔ)償效果, 但這一方案對膜層厚度的精度要求非常高.研究人員提出在普通微腔傳感結(jié)構(gòu)的基礎(chǔ)上, 加入?yún)⒖嘉⑶籟14]和馬赫-曾德爾干涉結(jié)構(gòu)[15]來減小熱漂移.也有學(xué)者提出添加溫度控制器件實(shí)現(xiàn)溫度補(bǔ)償[16], 可以將熱漂移減小到5 pm/K以內(nèi), 但同時(shí)也會(huì)增加器件的功率損耗.Ma等通過監(jiān)測微盤腔兩種不同模式諧振波長的差值實(shí)現(xiàn)消熱[17], 但是兩種模式在透射譜中較難分辨, 限制了實(shí)際應(yīng)用.

本文提出了一種三層膜結(jié)構(gòu)的微球腔, 其膜層折射率從內(nèi)到外依次為高、低、高.通過分析其本征模式得到, 內(nèi)外兩高折射率層可以分別支持各自的模式, 就像在兩個(gè)腔內(nèi)的諧振模式, 稱為內(nèi)層模式和外層模式.結(jié)果表明, 利用波導(dǎo)耦合可有效激發(fā)出這兩種模式.通過優(yōu)化中間低折射率膜層的厚度, 可使內(nèi)外模式的折射率靈敏度相差較大, 溫度靈敏度接近.最后監(jiān)測內(nèi)外模式諧振波長的差值實(shí)現(xiàn)高靈敏度折射率傳感的同時(shí), 極大地減小了傳感時(shí)熱漂移的影響.

2 結(jié)構(gòu)模型與理論

2.1 結(jié)構(gòu)模型

三層膜結(jié)構(gòu)微球腔的結(jié)構(gòu)如圖1所示, 它由涂覆三層薄膜的微球腔以及光纖波導(dǎo)組成.三層薄膜材料由外到內(nèi)分別是 TiO2, SiO2, TiO2, 在 1550 nm入射光下折射率依次為 2.4532, 1.444, 2.4532, 球腔本體為典型的SiO2材料, 為有效激發(fā)腔內(nèi)的諧振模式, 光纖波導(dǎo)設(shè)置為摻雜元素鉍的SiO2光纖,折射率為1.8.三層膜結(jié)構(gòu)微球腔的徑向電場分布[18]可以表示為

其中三層膜的厚度由外到內(nèi)依次為tA,tB,tC, 折射率依次為nA,nB,nC, 鍍膜微球腔的整體尺寸為R,Rs為 SiO2微球腔的半徑,RS=R–tA–tB–tC,n0為環(huán)境折射率,n1為球腔本體材料的折射率.這里,Ψl(z)≡zjl(z) 和χl(z)≡znl(z) 分別是球諧黎卡蒂-貝塞爾和黎卡蒂-諾伊曼函數(shù), 其中jl(z) 和nl(z)表示第一類球諧的貝塞爾和諾伊曼函數(shù).k=2π/λR為諧振波因子,λR為諧振波長.諧振條件為

其 中zA1=nAk(R?tA) ,zB2=nBk(R?tA) .系數(shù)Ml,Nl,Cl1 ,Dl1 ,Cl2 ,Dl2 ,Cl3 ,Dl3 由邊界條件r=R,r=R?tA,r=R?tA?tB,r=R–tA–tB–tC確定.具體地, SiO2球腔本體尺寸RS=9.05 μm, 兩高折射率膜層厚度tA=tC= 200 nm,圖2是不同中間膜層厚度tB對應(yīng)諧振模式的電場分布, 以及模式的徑向電場分布曲線.由電場分布可以看出, 內(nèi)外兩個(gè)高折射率膜層支持各自的WGM, 稱之為內(nèi)層模式 (inner mode, IM)、外層模式 (outer mode, OM).

圖1 耦合三層膜結(jié)構(gòu)微球腔模型示意圖 (a)三層膜結(jié)構(gòu)微球腔模型; (b)二維仿真模型Fig.1.Schematic drawing of a coupled triple-layer-coated microsphere model: (a) Triple-layer-coated microsphere model; (b) 2D simulation model.

由圖2可以看到當(dāng)tB較小時(shí), 外(內(nèi))層模式在內(nèi)(外)層也有諧振現(xiàn)象, 這是因?yàn)閮赡泳嚯x太近, 倏逝波很容易滲透到另外一個(gè)膜層, 產(chǎn)生模式耦合.隨著tB的增加, 模式耦合逐漸變得微弱,直至幾乎消失.tB較大的話, 內(nèi)層距離外界環(huán)境太遠(yuǎn), 使IM變得微弱, 在透射譜中很難確定模式對應(yīng)的諧振峰.因此, 中間膜層厚度tB取值應(yīng)適當(dāng),本文取tB=550 nm進(jìn)行波導(dǎo)耦合三層膜結(jié)構(gòu)微球腔的仿真.對于折射率傳感而言, 靈敏度的高低取決于滲透到外界的倏逝場能量占模式總能量比例的大小.因此, 可以確定的是, 當(dāng)其他結(jié)構(gòu)參數(shù)確定后, 中間膜層的厚度tB對內(nèi)外模式的折射率靈敏度影響很大.

2.2 折射率與溫度傳感理論

本節(jié)介紹具有內(nèi)參考熱補(bǔ)償功能的三層膜結(jié)構(gòu)微球腔在折射率與溫度傳感應(yīng)用的原理, 如圖1(b)所示, 光纖波導(dǎo)位于腔體附近用來將光耦合進(jìn)入腔內(nèi), 波導(dǎo)的尺寸以及波導(dǎo)與腔體之間的間隙需要經(jīng)過嚴(yán)格匹配來滿足兩者的相位匹配關(guān)系, 保證能高效激發(fā)出腔內(nèi)的諧振模式.當(dāng)微腔周圍環(huán)境物理參數(shù)改變, 比如折射率、溫度、磁場強(qiáng)度、壓強(qiáng)等, 會(huì)引起微腔諧振波長發(fā)生偏移, 這一機(jī)制稱為模式移動(dòng)[19].根據(jù)微擾理論, OM與IM的折射率靈敏度可以分別表示為[20]:

其中 OM 與 IM 分別用下標(biāo)“o”和“i”表示,η0表示模式滲透到外部環(huán)境的電場能量占總能量的比例.

溫度發(fā)生變化, 基于熱光效應(yīng)和熱膨脹, 微腔的折射率以及結(jié)構(gòu)尺寸都會(huì)發(fā)生改變, 導(dǎo)致諧振波長偏移.對于熱光效應(yīng)而言, 可以得到折射率變化引起WGM諧振波長偏移的表達(dá)式:

其中ηj(j=0,A,B,C,1) 分別表示外部環(huán)境、膜層A、膜層B、膜層C以及SiO2微腔本體的電場能量占模式總能量的比例, dnj/dT表示各區(qū)域所對應(yīng)材料的熱光系數(shù).

圖2 不同中間膜層厚度時(shí)內(nèi)外模式的電場徑向分布曲線及電場分布云圖Fig.2.Electric field distributions of the inner and outer modes and the distributions along the radial direction with a various tB .

內(nèi)外模式在熱膨脹效應(yīng)下的諧振波長偏移公式為:

其中αj(j=1,A,B,C) 分別表示球腔本體以及由外到內(nèi)三層膜的熱膨脹系數(shù),χ1和χ2表示熱膨脹導(dǎo)致的波長偏移系數(shù), 可由有限元軟件計(jì)算得到.

溫度傳感靈敏度ST= δλR/δT, 綜上, 內(nèi)外模式的溫度傳感靈敏度表示為:

3 傳感特性分析

3.1 光波導(dǎo)耦合

在有限元仿真軟件COMSOL中建立波導(dǎo)耦合的三層膜結(jié)構(gòu)微球腔的二維仿真模型.直接采用三維模型進(jìn)行求解對計(jì)算機(jī)的硬件條件要求非常高, 而微球腔具有高度對稱性, 可以在柱坐標(biāo)系下分離變量, 降低待求解問題的維度, 即采用二維計(jì)算, 而且基膜條件下, 模場分布表現(xiàn)為赤道附近的亮環(huán), 二維模型的計(jì)算結(jié)果與實(shí)驗(yàn)結(jié)果能很好地符合, 被廣泛應(yīng)用于微球腔的仿真模擬[21,22].其中,入射波長λ=1550 nm, 球腔本體尺寸設(shè)置為RS=9.05 μm, 兩 高 折 射 率 膜 層 的 厚 度tA=tC=200 nm, 中間膜層厚度tB= 550 nm.波導(dǎo)寬度w=500 nm, 波導(dǎo)與微腔的耦合距離g= 290 nm.

仿真結(jié)果如圖3 所示, 在 1500—1580 nm 的波長范圍內(nèi), 有多個(gè)諧振模式被激發(fā)出來.對于具有消除熱漂移的三層膜結(jié)構(gòu)微球腔而言, 需要同時(shí)監(jiān)測透射譜中內(nèi)外模式的諧振波長偏移量, 本文將諧振波長為 1501.28 nm的 OM與諧振波長為1512.99 nm的IM作為研究對象, 進(jìn)行折射率與溫度傳感的仿真模擬.品質(zhì)因子Q可以表示為Q=λR/FWHM, 其 中 FWHM(full width at half maximum)代表諧振模式的半高全寬.可以求得OM 的Q≈8.34×103, IM 的Q≈1.89×104.

圖3 (a) t B=550 nm 時(shí)球腔的透射譜; (b)外層模式(m = 148); (c)內(nèi)層模式(m = 140)Fig.3.(a) The transmission spectrum of the microsphere when t B=550 nm; (b) the outer mode (m = 148); (c) the inner mode (m = 140).

3.2 折射率傳感特性

為了研究三層膜結(jié)構(gòu)微球腔在折射率傳感方面的應(yīng)用, 本文將微腔外部環(huán)境設(shè)置為葡萄糖溶液, 其折射率與濃度的關(guān)系可以表示為[23]

其中nglucose和nH2O分別是葡萄糖溶液以及純水的折射率, 取nH2O=1.33[17],cglucose為葡萄糖溶液的濃度, 單位為 g/ml.

內(nèi)外模式的諧振波長與外界環(huán)境折射率變化的關(guān)系如圖4所示.諧振波長隨外界環(huán)境折射率的增大而增大, 即發(fā)生了紅移.這是因?yàn)榄h(huán)境的折射率增加, 使得耦合體系的有效折射率neff增大, 由諧振相位匹配條件有 2 πRneff=λRm,m為角向模式數(shù), 因此neff增大, 諧振波長λR也隨之增大.外界環(huán)境折射率變化范圍為1.33— 1.335, 在該范圍內(nèi), 經(jīng)過線性擬合, OM的折射率靈敏度So,n=102.56 nm/RIU, IM的 折 射 率 靈 敏 度Si,n=0.0168 nm/RIU, 靈敏度相差六千多倍.

3.3 溫度傳感特性

圖4 外層模式(a)與內(nèi)層模式(c)透射譜隨外界環(huán)境折射率的變化趨勢; 外層模式(b)與內(nèi)層模式(d)諧振波長偏移量 δ λR 與外界環(huán)境折射率變化量 δ n 的關(guān)系Fig.4.Transmission spectra for the outer mode (a) and the inner mode (c) with the change of the external environment RI; The relationship between the shift of the resonance wavelength δ λR and the change of the external environment RI δn for the outer mode(b) and the inner mode (d).

圖5 外層模式 (a) 與內(nèi)層模式 (b) 諧振波長 λR 與環(huán)境溫度 T 的關(guān)系Fig.5.The relationship between the resonance wavelength λR and the environment temperature T for the outer mode (a) and the inner mode (b).

熱光系數(shù) TOC (thermo-optic coefficient)描述了材料折射率變化與溫度變化的關(guān)系.SiO2,TiO2, 水的熱光系數(shù)分別為 1 .19×10?5[24], –4.9 ×10–5[25]和 ? 9.1×10?5/K[26], SiO2, TiO2的熱膨脹系數(shù)分別為 5 .5×10?7[24], 7 .14×10?6/K[20].諧振波長λR與環(huán)境溫度T的關(guān)系如圖5所示, 溫度升高, 內(nèi)外模式的諧振波長都會(huì)向短波長方向移動(dòng),經(jīng)過線性擬合后, 溫度靈敏度分別為Si,T=–19.57 pm/K,So,T=?28.98 pm/K.可 以 看 到 ,內(nèi)外模式的溫度靈敏度有較大差異, 這主要是微腔周圍環(huán)境的負(fù)熱光系數(shù)引起的.高折射率膜層的TiO2具有負(fù) TOC, 溫度升高時(shí), 諧振波長減小, 產(chǎn)生藍(lán)移效果, 而絕大多數(shù)水溶液都是負(fù)TOC, 溫度升高, 折射率減小, 同樣會(huì)使諧振產(chǎn)生藍(lán)移.內(nèi)外模式的溫度靈敏度差異主要來自于折射率靈敏度的巨大差距, 外層模式的折射率靈敏度遠(yuǎn)大于內(nèi)層模式, 因此由外界環(huán)境負(fù)TOC引起的藍(lán)移效果更加顯著, 溫度靈敏度也就明顯大于內(nèi)層模式.三層膜結(jié)構(gòu)微球腔通過監(jiān)測內(nèi)外模式諧振波長的差值進(jìn)行折射率傳感, 中間層厚度tB=550 nm 時(shí), 內(nèi)外模式的溫度靈敏度差值為9.41 pm/K, 熱漂移仍然較大.為減小熱漂移, 需要對結(jié)構(gòu)尺寸進(jìn)行優(yōu)化,使內(nèi)外層模式的溫度靈敏度差值減小.

3.4 中間膜層厚度對傳感特性的影響

三層膜結(jié)構(gòu)微球腔相對于鍍一層膜的微腔而言, 優(yōu)勢在于多了一個(gè)可調(diào)節(jié)的維度, 即中間膜層厚度tB.不同中間層厚度時(shí), 內(nèi)外層模式折射率靈敏度如圖6(a) 所示.tB減小時(shí), OM 有更多的能量穿過中間層, 在內(nèi)層發(fā)生微弱的諧振, 滲透到外界環(huán)境的能量也隨之減少, 折射率靈敏度下降; 同樣地, IM有更多的能量滲透到外界環(huán)境, 折射率靈敏度也隨之增加.這一結(jié)論與本征模式仿真的結(jié)果相符合.

圖6 不同中間層厚度 tB 時(shí)內(nèi)外模式的折射率靈敏度(a)和溫度靈敏度(b)Fig.6.The refractive index sensitivity (a) and temperature sensitivity (b) for the inner mode and the outer mode with a various t B .

而tB改變, 影響的不只是折射率傳感, 探測環(huán)境為葡萄糖溶液, 內(nèi)外模式折射率靈敏度的差異會(huì)引起溫度靈敏度的差異.不同tB情況下內(nèi)外模式的溫度靈敏度變化趨勢如圖6(b)所示,可 以 看 到tB減小時(shí) , 熱漂移逐漸被衰減 .tB=400 nm時(shí), 內(nèi)外模式的折射率靈敏度分別為Si,n=18.659 nm/RIU,So,n=93.878 nm/RIU, 靈敏度差值 ?Sn=75.219 nm/RIU; 溫度靈敏度分別為Si,T=?23.67 pm/K,So,T=?26.84 pm/K, 差值?ST=3.17 pm/K, 這一數(shù)值比外層模式的溫度靈敏度小了7倍多, 熱漂移在很大程度上被衰減.tB=400 nm時(shí), OM的品質(zhì)因子Q≈1.06×104,IM的品質(zhì)因子Q≈6.66×103.

探測極限D(zhuǎn)L表征能夠監(jiān)測到的待測物理量的最小值, 可以表示為[27]

其中S為靈敏度, SNR為信噪比, 在(10)式中是線性單位 (例如, 60 dB = 106), 本文 S NR=60 dB.內(nèi)外模式的折射率探測極限分別為 2 .2×10?4和3.4×10?5RIU.

三層膜結(jié)構(gòu)微球腔相對于其他消熱方案有許多優(yōu)勢, 其結(jié)構(gòu)緊湊、體積小、不用添加輔助器件、消熱效果顯著.相對于涂覆負(fù)熱光系數(shù)薄膜這一方案, 三層膜結(jié)構(gòu)微球腔對中間層厚度精度要求較低, 因?yàn)閠B在一定范圍內(nèi)都具有較好的熱補(bǔ)償效果.內(nèi)外模式折射率靈敏度有較大差距, 在透射譜中OM與IM可以通過調(diào)整外界環(huán)境折射率的方法進(jìn)行分辨.

4 結(jié) 論

本文提出了一種涂覆三層薄膜的微球腔, 三層薄膜折射率由內(nèi)到外分別為高、低、高, 在兩高折射率膜層內(nèi)分別支持各自的WGM.首先對三層膜結(jié)構(gòu)微球腔的徑向電場分布進(jìn)行了理論推導(dǎo), 借助有限元的方法求出不同中間層厚度tB時(shí), 內(nèi)外模式的電場分布與徑向電場曲線.中間膜層厚度越小, 內(nèi)層模式的能量就越容易穿過中間層、外層,滲透到外界環(huán)境, 外層模式的能量也更容易滲透到內(nèi)層.并給出了三層膜結(jié)構(gòu)微球腔用于折射率傳感與溫度傳感的理論公式.研究了波導(dǎo)耦合的IM和OM在折射率傳感和溫度傳感的應(yīng)用.仿真結(jié)果表明,tB=550 nm 時(shí), 內(nèi)外模式的折射率靈敏度分別為Si,n=0.0168 nm/RIU,So,n=102.56 nm/RIU,靈敏度相差六千多倍; 溫度靈敏度分別為Si,T=–19.57 pm/K,So,T=?28.98 pm/K, 內(nèi)外模式的溫度靈敏度有較大差異, 這主要是微腔周圍環(huán)境的負(fù)熱光系數(shù)引起的.三層膜結(jié)構(gòu)微球腔通過監(jiān)測內(nèi)外模式諧振波長的差值進(jìn)行折射率傳感, 對中間膜層厚度tB進(jìn)行優(yōu)化,tB=400 nm 時(shí), 折射率靈敏度 為 75.219 nm/RIU, 探 測 極 限 DL可 達(dá) 到2.2×10?4RIU, 熱漂移被減小到 3.17 pm/K.本文提出的三層膜結(jié)構(gòu)微球腔可以實(shí)現(xiàn)高靈敏度折射率傳感, 同時(shí)熱漂移的影響被大幅減小.本研究可為微球腔折射率傳感器的設(shè)計(jì)和改進(jìn)提供指導(dǎo).