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        新型生物抑塵劑γ- 聚谷氨酸的抑塵性能及安全性評(píng)價(jià)

        2020-01-10 06:20:38袁丹丹陳勉劉俊香高亮劉飛張曉元郝榮華陳磊張艷艷
        關(guān)鍵詞:碳鋼發(fā)芽率顆粒物

        袁丹丹,陳勉,劉俊香,高亮,劉飛,2*,張曉元,郝榮華,陳磊,張艷艷

        1.山東省藥學(xué)科學(xué)院,山東省生物藥物重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,山東省多糖類藥物工程實(shí)驗(yàn)室,多糖類藥物發(fā)酵與精制國(guó)家地方聯(lián)合工程實(shí)驗(yàn)室 2.山東福瑞達(dá)醫(yī)藥集團(tuán)有限公司 3.濟(jì)南宇煊環(huán)保技術(shù)有限公司 4.山東省商業(yè)集團(tuán)有限公司

        γ- 聚谷氨酸(poly-γ- glutamic acid,γ- PGA)是一種由微生物合成的,可生物降解的水溶性高分子聚合物,其具有良好的吸附性、持水性、生物降解性和生物相容性[1]。γ- PGA被認(rèn)為是最具發(fā)展前景的生物材料之一,已廣泛應(yīng)用于化妝品、農(nóng)業(yè)、醫(yī)藥、食品等領(lǐng)域[2]。在化妝品領(lǐng)域,γ- PGA可以顯著提升皮膚的水分,并且具有美白功效,安全性高[3- 5]。在農(nóng)業(yè)領(lǐng)域,γ- PGA可以促進(jìn)作物對(duì)養(yǎng)分的吸收,提高種子的發(fā)芽率,增加作物產(chǎn)量[6- 7]。γ- PGA的高分子水溶性使其具有黏附性,有望用作新型安全環(huán)保的揚(yáng)塵黏結(jié)劑,用于人居環(huán)境,降低揚(yáng)塵造成的大氣污染。

        顆粒物是影響我國(guó)城市空氣質(zhì)量的主要污染物??諝庵械膽腋☆w粒物分為總懸浮顆粒物(TSP,粒徑小于100 μm),可吸入顆粒物(PM10,粒徑小于10 μm),細(xì)顆粒物(PM2.5,粒徑小于2.5 μm)。TSP中大顆粒多沉積于鼻咽部,其中約80%為PM10,可進(jìn)入呼吸道深處,PM2.5可沉積于肺泡內(nèi),顆粒愈小,對(duì)人體危害愈大[8]。目前抑塵劑種類繁多,有石油化工高分子聚合物、無(wú)機(jī)鹽類、表面活性劑、原油渣類、淀粉基接枝丙烯酸鹽類高倍吸水樹脂等[8- 9],通過潤(rùn)濕、凝并、黏結(jié)或吸濕保水等作用防止粉塵飛揚(yáng),這些抑塵劑或者無(wú)法全部降解,或者具有腐蝕性,或者有害健康,其主要應(yīng)用于礦物粉渣堆料場(chǎng)、采礦區(qū)、煤炭礦粉運(yùn)輸、在建道路沿線、粉塵車間等重度粉塵污染區(qū),不宜施用于人群、公共設(shè)施密集的城市公共空間。楊漢宏等[10]發(fā)明了一種復(fù)合型環(huán)保抑塵劑,含有羧甲基纖維素、聚乙烯醇、Na2SiO3、三聚磷酸鈉和聚丙烯酰胺,其原料主要為石油化工類物質(zhì)及無(wú)機(jī)鹽,主要用于露天煤礦。Usher[11]研究發(fā)現(xiàn)一種生態(tài)抑塵劑,由糖漿、甘蔗渣、表面活性劑和消泡劑等制備而成,適用于干旱地區(qū),但不適用于城市公共空間。鄭向軍等[12]以鈣鎂絡(luò)合物為主要組成物質(zhì),外加助劑復(fù)配而成的道路抑塵劑,對(duì)金屬有一定的腐蝕性。

        針對(duì)缺少環(huán)保可降解、適用于城市公共空間的抑塵劑問題,筆者研發(fā)了細(xì)水霧γ- PGA抑塵劑,在實(shí)驗(yàn)室水平上研究了抑塵劑的抑塵特性,以期為環(huán)保型抑塵劑的實(shí)際應(yīng)用提供理論依據(jù)。

        1 材料與方法

        1.1 材料與儀器

        試驗(yàn)材料:γ- PGA;普魯蘭糖(PU,山東福瑞達(dá)生物科技有限公司);透明質(zhì)酸(HA,華熙福瑞達(dá)生物醫(yī)藥有限公司);黃原膠(XG,廣州市深創(chuàng)化工有限公司);殼寡糖(CS,濟(jì)南海得貝生物工程有限公司);氯化鈣(天津市科密歐化學(xué)試劑有限公司);草地早熟禾種子(蘇北種業(yè));45#碳鋼(昆山德萊克模具鋼材有限公司)。

        儀器:生化培養(yǎng)箱(HPS- 250,HDL Apparatus);電子天平〔0.1 mg,TP- 1102,賽多利斯(北京)科學(xué)儀器有限公司〕;電熱恒溫水浴鍋(DK- S22,上海精宏試驗(yàn)設(shè)備有限公司);電熱恒溫鼓風(fēng)干燥箱(DHG- 9246A,上海精宏試驗(yàn)設(shè)備有限公司);吹風(fēng)機(jī)(FH6232,上海飛科電器股份有限公司);依拉勃?dú)饷芨綦x保護(hù)罩(法國(guó)依拉勃集團(tuán));環(huán)境監(jiān)控儀(空氣通HK- B7,北京??酥莿?dòng)科技開發(fā)有限公司)。

        1.2 試驗(yàn)方法

        1.2.1抑塵率的測(cè)定及計(jì)算方法

        參照天津市的道路負(fù)塵量[13],設(shè)置負(fù)塵量為20~30 g/m2。篩選400目塵土,定量均勻鋪陳于已知質(zhì)量(W)的濾紙上,濾紙直徑為9 cm。在塵土正上方15 cm處,按壓噴霧瓶3次(溶液噴灑量為65.3 mL/m2),噴施生物發(fā)酵高分子溶液水霧。自然干燥后稱量載塵濾紙質(zhì)量(W0),常溫下用吹風(fēng)機(jī)在塵土正上方15 cm處吹蝕5 s,稱量載塵濾紙質(zhì)量(Wn)。定期模擬風(fēng)蝕,按下式計(jì)算當(dāng)天抑塵率(η):

        η=(Wn-W)/(W0-W)×100%

        1.2.2不同分子量γ- PGA的制備及抑塵試驗(yàn)

        配制1.000%高分子量γ- PGA(分子量為1 200 kDa)溶液(樣品A),取適量樣品A分別在70 ℃水浴2 h、100 ℃水浴1 h、100 ℃水浴2 h、120 ℃水浴2 h,得到降解后的γ- PGA樣品,編號(hào)分別為B、C、D、E,經(jīng)高效液相色譜儀(HPLC)測(cè)定,其分子量分別約為900、350、100、35 kDa。將樣品A、B、C、D、E均配制成0.100%的溶液,對(duì)負(fù)塵濾紙霧化噴灑,在第1、3、7、12天計(jì)算抑塵率。

        1.2.3不同濃度γ- PGA溶液的抑塵試驗(yàn)

        將樣品A配制成0.100%、0.050%、0.010%、0.005%的溶液,對(duì)負(fù)塵濾紙進(jìn)行霧化噴灑,分別在第1、3、7、12天計(jì)算抑塵率。

        1.2.4γ- PGA與多糖復(fù)配抑塵試驗(yàn)

        將γ- PGA分別與PU、XG、CS、HA按質(zhì)量比為1∶2、1∶1、2∶1進(jìn)行復(fù)配,復(fù)配溶液總濃度均為0.100%,分別用濃度為0.100%的單品γ- PGA、PU、XG、CS、HA和水作對(duì)照,檢測(cè)第1、3、7、10天時(shí)的抑塵率。

        1.2.5依拉勃抑塵測(cè)試

        采用依拉勃?dú)饷苄透綦x保護(hù)罩(簡(jiǎn)稱依拉勃,Erlab)作為測(cè)試裝置(圖1),通過蚊香煙霧模擬細(xì)顆粒物,考察噴水和0.100%γ- PGA處理后的抑塵率。將足量氯化鈣放入9 cm培養(yǎng)皿蓋中,培養(yǎng)皿蓋置于封口袋中,放在依拉勃內(nèi)兩側(cè),將環(huán)境監(jiān)控儀放入裝置內(nèi)的支架上,在裝置內(nèi)部上方噴施溶液。點(diǎn)燃蚊香,待煙霧擴(kuò)散均勻后放入依拉勃內(nèi),當(dāng)PM10達(dá)到最大讀數(shù)并保持穩(wěn)定后,將蚊香取出,用環(huán)境監(jiān)控儀監(jiān)測(cè)內(nèi)部顆粒物數(shù)濃度,每隔約5 min記錄1次,連續(xù)記錄30 min,用噴霧器噴水或0.100%γ- PGA,立即撤掉封口袋,噴施液體量為27.5 g/m3,以未噴施任何液體(自然沉降)作為對(duì)照,記錄噴施60 min內(nèi)儀器中顆粒物數(shù)濃度(N)。分別計(jì)算粒徑大于0.3、0.5、1.0、2.5、5.0和10.0 μm的顆粒物數(shù)濃度,求顆粒物數(shù)濃度的對(duì)數(shù)Y=lgN。繪制不同時(shí)間下不同粒徑顆粒物數(shù)濃度對(duì)數(shù)曲線,以曲線斜率絕對(duì)值(消除斜率)表示顆粒物的降低程度。

        1.2.6γ- PGA的安全性評(píng)價(jià)

        1.2.6.1種子萌發(fā)試驗(yàn)

        選取顆粒飽滿的草地早熟禾種子,將種子在H2O2溶液中浸泡2 min后,用自來(lái)水沖洗干凈,放入40 ℃的水浴鍋中浸泡20 min。將100粒浸泡好的種子均勻鋪在含有濾紙和脫脂棉的直徑9 cm的一次性平板中,分別用0.010%、0.100%、1.000%的γ- PGA浸潤(rùn)種子,以自來(lái)水作為對(duì)照,每個(gè)樣品設(shè)4個(gè)平行樣,置于24 ℃培養(yǎng)箱中培養(yǎng),保持種子及定性濾紙的濕潤(rùn),干燥時(shí)適量加水,第6天和第12天記錄種子發(fā)芽情況。計(jì)算公式如下:

        f=n/100×100%

        s=(F1-F2)/F1×100%

        式中:f為種子發(fā)芽率,%;n為種子發(fā)芽數(shù);F為種子平均發(fā)芽率,%;s為種子相對(duì)受害率,%;F1為自來(lái)水處理種子平均發(fā)芽率,%;F2為γ- PGA溶液處理種子平均發(fā)芽率,%。

        1.2.6.2碳鋼腐蝕試驗(yàn)

        碳鋼片外形尺寸(l×b×h)為(50±0.5)mm×(25±0.4)mm×(5±0.2)mm。將碳鋼片用水充分洗滌,然后用酒精浸泡脫脂洗凈,迅速干燥后貯于干燥器內(nèi),放置到室溫后精確測(cè)量尺寸和質(zhì)量。將碳鋼片浸入0.010%、0.100%、1.000%的γ- PGA溶液中,觀察碳鋼片和溶液的變化情況,并記錄,每組試驗(yàn)設(shè)3個(gè)平行樣。到達(dá)預(yù)定時(shí)間后取出碳鋼片,用水沖洗,用毛刷擦去腐蝕產(chǎn)物,用酒精浸泡脫脂洗凈,迅速干燥后貯于干燥器內(nèi),放置到室溫后精確稱重。腐蝕速率的計(jì)算公式如下:

        R=8.76×107×(M-M1)/(STD)

        式中:R為腐蝕速率,mm/a;M為試驗(yàn)前的碳鋼片質(zhì)量,g;M1為試驗(yàn)后的碳鋼片質(zhì)量,g;S為碳鋼片總面積,cm2;T為試驗(yàn)時(shí)間,h;D為碳鋼片密度,kg/m3。

        2 結(jié)果與討論

        2.1 不同分子量γ- PGA的抑塵效果

        采用模擬揚(yáng)塵的方法測(cè)定不同分子量γ- PGA的抑塵率,結(jié)果如圖2所示。從圖2可以看出,在第1、3、7和12天,分子量分別為1 200、900、350 kDa的樣品A、樣品B、樣品C抑塵率呈無(wú)規(guī)則變化,且無(wú)明顯差別,當(dāng)分子量降為100、35 kDa時(shí),樣品D、樣品E抑塵率明顯降低??梢?,當(dāng)γ- PGA分子量大于350 kDa時(shí),具有較高的抑塵效果,分子量小于350 kDa,抑塵效果較差。第12天與第1天相比,樣品A、樣品B、樣品C、樣品D、樣品E抑塵率分別下降10.6%、13.9%、16.6%、25.7%、36.8%,樣品A在12 d內(nèi)抑塵率下降最低,抑塵效果最好,故選取樣品A作為試驗(yàn)樣品。

        圖2 不同分子量γ- PGA的抑塵效果Fig.2 Effect of different molecular weight γ- PGA on dust suppression

        2.2 不同濃度γ- PGA的抑塵效果

        在濾紙上噴灑濃度為0.100%、0.050%、0.010%、0.005%的γ- PGA溶液,其抑塵效果見圖3。從圖3可以看出,第1、3、7、12天,隨著γ- PGA濃度的降低,抑塵率均降低。噴灑各濃度γ- PGA的樣品在第3、7、12天與第1天相比,抑塵率下降較低,基本在15%以內(nèi),γ- PGA可以長(zhǎng)期、有效預(yù)防風(fēng)蝕揚(yáng)塵,減少二次揚(yáng)塵,效果持久。

        圖3 不同濃度γ- PGA抑塵效果Fig.3 Dust suppression effect of γ- PGA with different concentrations

        2.3 γ- PGA與多糖復(fù)配的抑塵效果

        以γ- PGA為主,適量添加具有特殊功能的可降解生物基聚合物PU、CS、HA和XG,開發(fā)出多功能復(fù)合抑塵劑。PU、CS、HA和XG均在化妝品原料目錄內(nèi),其中,PU、CS和XG還是食品添加劑,且價(jià)格低廉,HA是新食品原料,安全無(wú)毒。PU具有良好的成膜性、黏附性[14],有助黏結(jié)顆粒物,延長(zhǎng)抑塵效果維持時(shí)間;CS具有抑菌作用[15],有效抑制顆粒物中微生物滋生,減少疾病傳播;HA具有保濕性,有助延長(zhǎng)顆粒物濕潤(rùn)增重時(shí)間,減少二次揚(yáng)塵;XG能在一定范圍內(nèi)耐酸堿、抗凍耐熱[16],有助減緩γ- PGA降解速度,延長(zhǎng)抑塵效果維持時(shí)間。單個(gè)物質(zhì)的抑塵效果見圖4。由圖4可見,受試條件下,γ- PGA比HA、XG、CS、水的抑塵率高,且較穩(wěn)定。γ- PGA、PU在第1天就表現(xiàn)出比噴水更優(yōu)的抑塵率。噴水試驗(yàn)組抑塵率在第3天時(shí)迅速下降近50%,而γ- PGA、PU、XG在第10天時(shí)僅下降9.7%、16.5%和18.1%。

        圖4 單個(gè)物質(zhì)的抑塵效果Fig.4 Dust suppression effect of several single substances

        圖5 γ- PGA與多糖在不同復(fù)配比下的抑塵效果Fig.5 Coordinated- effect of γ- PGA and polysaccharides in different proportion on dust

        γ- PGA與多糖在不同復(fù)配比下的抑塵效果見圖5。從圖5可以看出,γ- PGA/HA、γ- PGA/XG在適宜復(fù)配比(2∶1)下,抑塵率優(yōu)于單獨(dú)使用,而γ- PGA/CS抑塵效果較弱,γ- PGA/PU抑塵效果與單獨(dú)使用γ- PGA的抑塵效果相差不大,整體優(yōu)于純水。出現(xiàn)這種現(xiàn)象的原因可能是γ- PGA、HA、XG為陰離子聚合物,相同電荷間存在靜電排斥作用,復(fù)配后各分子處于排斥舒展?fàn)顟B(tài),噴霧時(shí)分散效果好,所以抑塵率有所增強(qiáng);CS為陽(yáng)離子聚合物,γ- PGA和CS上的電荷之間存在靜電作用,容易形成凝聚體,噴霧時(shí)分散效果差,抑塵效果減弱,目前已有透明質(zhì)酸殼聚糖[17]、殼聚糖聚陰離子[18]形成復(fù)合凝聚體的報(bào)道;PU呈弱電偏中性,復(fù)配后抑塵效果變化不大。

        2.4 依拉勃降塵測(cè)試效果

        試驗(yàn)中發(fā)現(xiàn)環(huán)境監(jiān)控儀不能區(qū)分煙塵顆粒和水霧顆粒,噴施的水分會(huì)干擾儀器,使儀器讀數(shù)大幅增加,為消除密閉空間水霧影響,加入氯化鈣顆粒吸濕,降低水霧顆粒對(duì)儀器的干擾。加入干燥劑前后自然沉降、噴水前后、噴施0.100%γ- PGA前后不同粒徑的顆粒物數(shù)濃度對(duì)數(shù)隨時(shí)間的變化見圖6~圖8。

        從圖6~圖8可以看出,隨著時(shí)間的推移粒徑較大的顆粒物消除斜率大,說明沉降速度快;顆粒物存在自然沉降過程,不同方法處理后,粒徑大于5.0 μm的顆粒物已全部沉降。從圖6可以看出,粒徑大于0.3、0.5、1.0和2.5 μm的消除斜率均較小,加入干燥劑前后消除斜率相差不大,增幅為-16.20%~14.00%(表1)。從圖6~圖8和表1可以看出,噴水及0.100%γ- PGA處理后顆粒物數(shù)濃度對(duì)數(shù)曲線消除斜率明顯比自然沉降大,說明噴水及0.100%γ- PGA處理后顆粒物沉降速度加快,尤其對(duì)粒徑較小的顆粒物效果較好,噴水及0.100%γ- PGA處理前后粒徑大于0.3 μm顆粒物消除斜率增幅分別為78.26%和51.04%,自然沉降僅為8.57%,隨著粒徑的增大,增幅有降低趨勢(shì),總體優(yōu)于自然沉降;另外,水對(duì)顆粒物的沉降作用略優(yōu)于0.100%γ- PGA,這可能與水的分散效果好及密閉空間有關(guān),但并不影響γ- PGA對(duì)顆粒物的黏附作用等。

        圖6 干燥處理前后不同粒徑的顆粒物數(shù)濃度對(duì)數(shù)隨時(shí)間的變化(自然沉降)Fig.6 The change of particle logarithm with time before and after drying(natural sedimentation)

        圖7 噴水前后不同粒徑的顆粒物數(shù)濃度對(duì)數(shù)隨時(shí)間的變化Fig.7 The change of particle logarithm with time before and after spraying water

        圖8 噴施0.100%γ- PGA前后不同粒徑顆粒物數(shù)濃度對(duì)數(shù)隨時(shí)間的變化Fig.8 The change of particle logarithm with time before and after spraying 0.100% γ- PGA

        表1 顆粒物消除斜率統(tǒng)計(jì)比較

        2.5 γ- PGA對(duì)草地早熟禾種子萌發(fā)的影響

        不同濃度γ- PGA對(duì)種子發(fā)芽率的影響見表2。從表2可以看出,在第6天時(shí),0.010%、0.100%的γ- PGA處理,種子平均發(fā)芽率均高于對(duì)照組,分別提高了35.7%和45.9%,未受害;1.000%γ- PGA處理,種子平均發(fā)芽率僅為2.00%±0.71%。在第12天時(shí),各組種子平均發(fā)芽率較第6天時(shí)均有所提高,0.010%、0.100%的γ- PGA處理,種子平均發(fā)芽率較對(duì)照組提高了36.0%、33.0%,未受害;1.000%γ- PGA處理,種子平均發(fā)芽率僅為2.50%±1.12%。較低濃度(0.010%、0.100%)γ- PGA對(duì)種子萌發(fā)有促進(jìn)作用,高濃度(1.000%)γ- PGA則對(duì)種子萌發(fā)有抑制作用。在實(shí)際操作中,經(jīng)泡霧車霧化噴灑在綠化帶上的γ- PGA濃度較低,一般為0.1%左右,因此,對(duì)綠化帶上的綠植有促生長(zhǎng)作用。

        表2 不同濃度γ- PGA對(duì)種子發(fā)芽率的影響

        2.6 γ- PGA對(duì)碳鋼片的腐蝕性

        試驗(yàn)記錄了第25和90小時(shí)碳鋼片的腐蝕情況,如圖9所示。

        圖9 第25和90小時(shí)碳鋼片的腐蝕情況Fig.9 Corrosion of carbon steel at 25th and 90th hour

        由圖9可見,水(對(duì)照組)中的碳鋼片生銹最多,其次是0.010%γ- PGA處理的碳鋼片,然后是0.100%γ- PGA處理的碳鋼片,1.000%γ- PGA處理的碳鋼片生銹最少。第90小時(shí),γ- PGA溶液已變渾濁,有染菌現(xiàn)象,終止試驗(yàn),取出碳鋼片測(cè)定腐蝕率,結(jié)果見表3。由表3可見,水、0.010%γ- PGA、0.100%γ- PGA、1.000%γ- PGA處理的碳鋼片腐蝕率呈降低趨勢(shì),平均腐蝕率分別為0.078、0.072、0.054、0.043 mm/a。高濃度γ- PGA可降低腐蝕率,可能是γ- PGA為大分子物質(zhì),在金屬表面可以形成保護(hù)膜。

        表3 γ- PGA溶液對(duì)碳鋼片的腐蝕情況

        3 結(jié)論

        (1)高分子量γ- PGA有較好的抑塵效果,與其高保濕性和高黏附性有關(guān),高保濕性和高黏附性可延長(zhǎng)顆粒物濕潤(rùn)狀態(tài)時(shí)間,在水分蒸發(fā)后固化形成高分子體與顆粒物、沉降表面的黏結(jié)體,減少風(fēng)蝕后造成的顆粒物脫落。

        (2)在試驗(yàn)設(shè)定的濃度范圍內(nèi),隨著γ- PGA濃度的降低,抑塵率亦降低,雖然高濃度的γ- PGA可提高抑塵率,但會(huì)增加成本,且隨著黏度的提高,霧化效果變差,炮霧車噴灑過程中會(huì)形成水滴,因此選取0.100%γ- PGA為最適濃度。

        (3)γ- PGA與多糖復(fù)配試驗(yàn)表明,γ- PGA/HA、γ- PGA/XG在適宜復(fù)配比(2∶1)下,抑塵率優(yōu)于單獨(dú)使用γ- PGA,而γ- PGA/CS抑塵率有所減弱,γ- PGA/PU整體優(yōu)于純水抑塵率。

        (4)水及0.100%γ- PGA處理對(duì)蚊香煙霧均有較好的沉降作用,對(duì)粒徑大于0.3 μm顆粒物噴施前后消除斜率增幅分別為78.26%、51.04%,均優(yōu)于自然沉降。

        (5)考察γ- PGA對(duì)草地早熟禾種子萌發(fā)生長(zhǎng)的影響及碳鋼片腐蝕的情況,發(fā)現(xiàn)低濃度γ- PGA可促進(jìn)種子的生長(zhǎng),γ- PGA濃度越高對(duì)碳鋼片的腐蝕率越低。

        另外,在安全性評(píng)價(jià)方面,可增加對(duì)水生生物及大型蚤等的試驗(yàn),以便全方位鑒別γ- PGA的安全性,從而可提供一種適合于高密度人群城市公共空間,可安全接觸人體、綠化帶、車輛、建筑等設(shè)施的安全、高效抑塵劑。

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