王 欽，畢金生，丁 銘,*

（1. 哈爾濱工程大學 核安全與仿真技術(shù)國防重點學科實驗室，哈爾濱 150001；2. 生態(tài)環(huán)境部核與輻射安全中心，北京 100082）

核電站一旦發(fā)生嚴重的堆芯熔化事故，而安全設施又未能及時有效阻止壓力容器被熔穿，熔融狀態(tài)的堆芯物質(zhì)將掉落至下方堆腔中繼續(xù)冷卻，導致熔融物與混凝土相互作用（MCCI）[1]。人們從核工業(yè)界的3 次嚴重事故中得到警示：要重視核能利用的安全。切爾諾貝利和福島事故中都出現(xiàn)了堆芯熔融物從壓力容器噴出并在堆外與混凝土接觸的情況，引起了國內(nèi)外學者的重視。

近年來，針對MCCI的研究工作一方面集中于小尺度短期效應的試驗探索和對試驗現(xiàn)象的機理性分析，另一方面也在積極開發(fā)新的計算模型和程序軟件[2]。石興偉等[3]用MELCOR 程序研究了堆腔中熔融物和上部水層間的換熱模型，在熔融物硬殼反復形成和裂解過程中，冷卻水由縫隙浸入熔融物以及因氣體夾帶使熔融物溢出的現(xiàn)象將強化熔融物與水層間的換熱。楊亞軍[4]研究了熔融物消融混凝土時周期性的形成氣膜和熔渣，從而增大傳熱熱阻的現(xiàn)象。馬建等[5]采用MEDICIS 程序研究熔融物內(nèi)部氧化物層與金屬層間由于氣泡的夾帶作用導致的質(zhì)量交換和強化換熱現(xiàn)象。X.Li和P.Chai等[6-8]使用移動粒子的半隱式方法研究了熔融物向混凝土傳遞的熱量以及邊界消融速率隨時間的變化。M.S.Brusset等[9]用實驗研究了高溫狀況下熔融物中金屬的氧化程度，發(fā)現(xiàn)包括以鋯、鉻、鐵為主的金屬成分都會以較快速度被氧化。M.Cranga等[10]基于實驗研究了熔融物與各向異性的混凝土間傳熱與消融速率的關系，并總結(jié)出經(jīng)驗公式。

國際經(jīng)濟合作與發(fā)展組織核能署（OECD NEA）在2017 年發(fā)布的《熔融物與混凝土相互作用及堆外冷卻現(xiàn)階段研究報告》中指出，目前的試驗和理論研究工作還存在一些不足，缺乏關于熔融物在反應堆堆腔尺度級別和長期效應下MCCI嚴重事故現(xiàn)象的研究[11]?，F(xiàn)階段運用安全分析系統(tǒng)程序進行預測是研究核電站嚴重事故長期效應的有效手段之一。

本文以第三代核電站AP1000 嚴重事故下熔融物與混凝土相互作用行為和堆外冷卻過程作為研究對象，使用嚴重事故一體化分析系統(tǒng)程序MELCOR 建立計算模型并設置嚴重事故序列。主要研究壓力容器失效后熔融物落入堆腔中，熔融物與堆腔水和混凝土間的換熱、熔融物邊界位置隨時間的變化、事故中產(chǎn)生的可燃氣體和不凝性氣體，以及熔融物隨時間的冷卻等現(xiàn)象，并分析整個事故進程中可能對核電站安全殼完整性造成的威脅。

1 計算模型與事故序列

1.1 計算模型

本研究采用MELCOR 2.2程序進行反應堆嚴重事故進程的源項分析。圖1和圖2分別為經(jīng)過可視化程序SNAP 處理后的AP1000 核電站熱工水力節(jié)點圖。

圖1 AP1000核電站主要設施模型Fig.1 AP1000 plant model diagram of main facility

圖2 AP1000核電站安全殼模型Fig.2 AP1000 plant model diagram of containment

AP1000 核電站的模型包括堆芯壓力容器，反應堆一、二回路及對應的蒸汽發(fā)生器二次側(cè)，配套的安全系統(tǒng)和安全殼空間。圖1展示的是堆芯布置、兩條一回路管線以及兩列安注箱、兩列堆芯補水箱、安全殼內(nèi)置換料水箱、自動卸壓系統(tǒng)等安全系統(tǒng)設施。圖2展示的是安全殼空間的劃分，主要可分為安全殼上部空間、蒸汽發(fā)生器隔間、堆腔隔間及安全設施隔間等部分。

1.2 事故序列

AP1000 核電站一旦發(fā)生堆芯熔化的嚴重事故，熔融物可能掉落在壓力容器下封頭中，此時的主要應對策略是依靠熔融物堆內(nèi)滯留帶走衰變熱避免壓力容器熔穿。理想狀況下安全殼內(nèi)的熔融物堆內(nèi)滯留和非能動安全殼冷卻系統(tǒng)會構(gòu)成循環(huán)，實現(xiàn)安全殼內(nèi)水蒸發(fā)與冷凝的動態(tài)平衡。熔融物在下封頭形成熔池，熔池通過壓力容器壁面與堆腔水對流換熱，堆腔水不斷蒸發(fā)并在安全殼內(nèi)冷凝，依靠重力回流至堆腔，鋼制安全殼被外部設施冷卻，在殼內(nèi)形成動態(tài)平衡，逐步導出熱量緩解事故。

成功實施熔融物堆內(nèi)滯留技術(shù)必須滿足兩個關鍵條件：一是反應堆一回路冷卻劑系統(tǒng)實現(xiàn)完全降壓，避免高壓熔堆；二是堆腔內(nèi)的水位達到壓力容器熱管段高度，淹沒壓力容器主體。AP1000 核電站分別依賴于四級自動降壓系統(tǒng)和依靠兩條重力注射管線向堆芯和堆腔注水的內(nèi)置換料水箱確保成功實現(xiàn)以上兩項操作。

本次研究中，嚴重事故選取核電站大破口事故3BR-1 序列疊加內(nèi)置換料水箱重力注射管線失效，其事故序列見表1。對于3BR-1序列下的大破口嚴重事故，因為安全設施未能全部正常啟動，非能動堆芯冷卻系統(tǒng)失效，會導致堆芯被熔毀。此時，如果安全殼內(nèi)置換料水箱重力注射管線由于爆破閥失效等原因無法正常工作，將導致壓力容器被熔穿，熔融物落入堆腔。

表1 預設事故序列Table 1 Hypothetical accident sequence

2 計算結(jié)果及其分析

本研究利用MELCOR 對事故序列進行計算，結(jié)果表明，由于內(nèi)置換料水箱的水未能及時大量注入壓力容器和堆腔，堆腔水位遠低于壓力容器熱管處，熔融物堆內(nèi)滯留技術(shù)失效，導致壓力容器被熔穿。此后，熔融物落入堆腔中，在壓力容器外繼續(xù)冷卻，并與混凝土發(fā)生相互作用，威脅安全殼的完整性。

MCCI 過程對安全殼完整性造成的威脅主要來自3 個方面：（1）可燃氣體H2和CO 積累引發(fā)的燃爆風險；（2）水蒸氣和不凝性氣體積累引起的超壓風險；（3）熔融物消融混凝土側(cè)壁和底板引起的直接熔穿安全殼風險。

2.1 燃爆風險

當壓力容器下封頭被熔穿后，熔融物落入堆腔中。在MELCOR 的計算模型中，熔融物落下后會直接均勻平鋪在堆腔底部，下部和側(cè)部分別與混凝土底板、側(cè)壁相接觸，上部被水層覆蓋。堆腔中的水主要來自壓力容器破口處泄漏的冷卻劑以及安全殼內(nèi)水蒸氣的冷凝。

熔融物中除不斷釋放衰變熱的UO2外，還包含大量金屬材料及其氧化物。鋯、鉻、鐵等金屬按活潑順序依次在高溫下與水蒸氣、CO2發(fā)生氧化放熱反應生成H2和CO[12]，其中，CO2來自高溫下混凝土的分解。以最活潑金屬鋯的反應方程式為例，可發(fā)生的反應如式（1）～式（3）所示。

安全殼上部空間氣體分壓隨時間的變化如圖3所示，依趨勢可分為4個進程。0 s時刻，破口事故開始，燃料元件開始熔毀并形成熔融物，在壓力容器內(nèi)發(fā)生鋯水反應并開始釋放H2。此時，處于大破口事故初始階段，熔融物停留在壓力容器下封頭中。圖中，安全殼內(nèi)氣體分壓顯示在0 s 時刻出現(xiàn)峰值，可以對應事故進程中安全殼內(nèi)經(jīng)歷的高溫高壓現(xiàn)象。0 s 時出現(xiàn)大破口，大量高溫高壓水蒸氣從壓力容器噴出，導致安全殼內(nèi)出現(xiàn)溫度和壓力的峰值。

圖3 安全殼內(nèi)的氣體分壓Fig.3 The partial pressure of gas in containment

13 500 s時，壓力容器被熔穿，熔融物落入堆腔與混凝土接觸，持續(xù)反應生成H2和CO。由于混凝土熱解生成的CO2氣體經(jīng)過熔融物中時會被金屬成分還原，因此，事故前期抑制了不凝性氣體CO2的生成。

46 300 s時，安全殼上部隔間內(nèi)H2的體積分數(shù)超過爆炸下限4.0%，同時，滿足氣體燃燒需要的兩個條件，即氧氣體積分數(shù)超過5.0%，水蒸氣與CO2總體積分數(shù)不超過55.0%。此時，另一種可燃氣體CO 的體積分數(shù)未達到爆炸極限12.5%，因而僅H2觸發(fā)了安全殼內(nèi)點火裝置的工作。燃燒消耗掉多余的H2和CO，但造成溫度和壓力再一次出現(xiàn)峰值。點火裝置工作后，H2、CO和O2被消耗，分壓隨之降低，同時，燃燒產(chǎn)物CO2的分壓上升。

56 100 s以后，由于熔融物中的金屬成分全部被氧化，不再反應生成可燃氣體H2和CO，其分壓維持恒定，來自可燃氣體的燃爆風險被排除。同時，因為混凝土熱解生成的CO2氣體無法被還原，其分壓隨時間逐漸增大。

嚴重事故可燃氣體的產(chǎn)生與熔融物中金屬成分的含量密切相關。在MELCOR 的計算中，可將熔融物按其成分和密度劃分為3部分：金屬層位于中間且不會溶于氧化物；重氧化物層密度大于金屬層位于下方；輕氧化物層位于金屬層上方。本次嚴重事故計算中，熔融物的金屬層、輕重氧化物層的密度和厚度隨時間的變化趨勢如圖4、圖5所示。

圖4 堆腔熔融物密度Fig.4 Melt density in cavity

圖5 堆腔熔融物厚度Fig.5 Melt thickness in cavity

嚴重事故進程中，熔融物成分的變化通?？梢苑譃閮蓚€階段：第一階段，UO2燃料等重氧化物位于熔融物底部并與混凝土接觸，混凝土主要成分之一碳酸鈣在超過900℃的高溫下分解，產(chǎn)生的氧化鈣及混凝土本身含有的氧化硅等碎屑雜質(zhì)融合進入熔融物，使其密度不斷下降直至小于金屬層。第二階段，熔融物中的金屬成分被氧化耗盡，熔融物全部轉(zhuǎn)化為氧化物，從而成為一個整體。因此，整個事故進程中，熔融物總體呈現(xiàn)出厚度增大、密度減小、金屬成分不斷被消耗的趨勢。

2.2 超壓風險

在壓力容器破損后，熔融物落入堆坑中繼續(xù)冷卻，這個過程中會使堆腔水大量汽化為水蒸氣。而且，熔融物與混凝土作用后期還會產(chǎn)生不可凝的CO2氣體，如果得不到有效的冷凝或排放，持續(xù)的積累將會導致安全殼長期超壓失效。安全殼內(nèi)壓力的變化如圖6所示。整個過程可分為兩個階段：首先，破口出現(xiàn)后，堆芯15.5 MPa的高溫高壓水蒸氣釋放至安全殼空間，達到壓力峰值0.4 MPa，小于安全殼的設計壓力0.507 MPa；隨后，經(jīng)歷一段時間的降壓后，安全殼內(nèi)壓力最終達到穩(wěn)定并維持在0.2 MPa。安全殼內(nèi)壓降與水蒸氣分壓的降低在趨勢上很接近，由此可知，水蒸氣近2×104s 的冷凝和降壓對防止安全殼長期超壓具有重要意義。事故期間水蒸氣的分壓約占安全殼內(nèi)總壓力的35%～40%。

圖6 安全殼內(nèi)壓力變化Fig.6 Pressure change in containment

防止安全殼長期超壓的重點之一在于使堆腔中水的蒸發(fā)與安全殼內(nèi)水蒸氣的冷凝達到動態(tài)平衡。安全殼上部空間氣體和堆腔水的溫度變化如圖7所示，堆腔水的溫度幾乎與飽和溫度線重疊，由此可見，堆腔水處于不斷被加熱蒸發(fā)的狀態(tài)。由于安全殼內(nèi)壓力逐漸趨于穩(wěn)定，水的飽和溫度基本不發(fā)生變化，維持在400 K附近。堆腔上部氣體溫度緩慢上升，并逐漸趨于穩(wěn)定值，截止事故時間105s 時約為527 K，其間，由于點火裝置工作導致出現(xiàn)一次瞬間的溫度峰值。

圖7 氣體和堆腔水溫度變化Fig.7 Gas and cavity liquid water temperature

堆腔水位變化如圖8所示，大破口事故出現(xiàn)后，堆芯中的水噴入堆腔中，13 500 s前熔融物尚在下封頭中，隔著壓力容器加熱堆腔水。壓力容器失效后，熔融物落入堆腔直接與水接觸，水被快速蒸發(fā)。堆腔水被熔融物加熱不斷蒸發(fā)的同時，安全殼內(nèi)的水蒸氣也在冷凝并回流至堆腔。在2×104s時堆腔水位基本維持在1.7 m的高度，這是堆腔中水的蒸發(fā)與安全殼內(nèi)水蒸氣的冷凝達到動態(tài)平衡的結(jié)果，這點也可以由圖6中安全殼內(nèi)水蒸氣的分壓逐漸趨于穩(wěn)定側(cè)面印證。

圖8 堆腔水位高度變化Fig.8 Cavity water level

從堆腔水位和安全殼內(nèi)空間壓力隨時間的變化可以發(fā)現(xiàn)，當壓力容器被熔穿，熔融物堆內(nèi)滯留技術(shù)失效，熔融物在堆腔中而非壓力容器中冷卻。在這種情況下，依然達到了水的蒸發(fā)和水蒸氣冷凝的動態(tài)平衡，堆腔水位保持在一定高度，最終使安全殼內(nèi)壓力趨于穩(wěn)定。熔融物在堆腔中與非能動安全殼冷卻系統(tǒng)組成安全殼內(nèi)部蒸發(fā)與冷凝的循環(huán)，這個現(xiàn)象說明盡管熔融物堆內(nèi)滯留技術(shù)失效，堆腔水本身具有足夠強大的冷卻能力使安全殼內(nèi)達到動態(tài)平衡并緩解事故進程。

2.3 直接熔穿風險

熔融物一旦熔穿混凝土側(cè)壁或底板，即突破安全殼邊界，會直接將放射性物質(zhì)釋放到土壤和地下水中，造成環(huán)境的嚴重污染，設計時，需嚴格預防這種情況發(fā)生。圖9給出了堆腔中混凝土在假想事故過程中的消融過程。由于堆腔空間是軸向?qū)ΨQ的，故選取1/2進行建模和計算。

如圖9所示，從上至下的4條邊界位點連接線依次為堆腔邊界初始位置和3×104s、7×104s、10×104s（約27.8 h）時熔融物與混凝土的邊界位置。由圖中曲線的變化過程可以看出，在事故發(fā)生時間超過1 d后，混凝土的軸向消融程度大于徑向的消融，消融邊界最深處到達底板1.01 m處。由于混凝土底板基座厚達6.04 m，這一變化不會影響安全殼的完整性。

圖9 熔融物與混凝土的邊界Fig.9 The boundary between molten material and concrete

混凝土消融速率主要與熔融物傳遞給混凝土的熱量呈正相關，傳入混凝土的熱量越多，混凝土熱解越快。被熱解的混凝土會從消融邊界不斷融合進熔融物中，導致邊界位置伴隨消融過程不斷推移變化。

2.4 熔融物堆外冷卻過程

熔融物中熱量的散失主要經(jīng)由兩個途徑，傳遞給上部水層或混凝土側(cè)壁和底板。高溫熔融物與水接觸的部分會形成一層硬殼，成為主要的熱阻，水與熔融物硬殼間的換熱遵循沸騰換熱曲線分布規(guī)律。由圖10 可知，熔融物溫度隨時間降低，傳遞給外界的熱量逐漸減少。事故進程中，平均向上部堆腔水傳遞的熱量為4 000 kW，傳遞給混凝土熱量為2 800 kW，前者約為后者的1.43 倍。由此可見，兩種途徑散失的熱量處于同一數(shù)量級，對熔融物的冷卻同樣關鍵。

圖10 熔融物熱量散失Fig.10 Heat loss form melt

圖11 展示的是熔融物從落入堆腔至事故時間為10×104s過程中的溫度變化。由圖中曲線可知，堆芯最初噴出的熔融物溫度可達2 223 K，接觸堆腔水后經(jīng)歷迅速的降溫過程，在1 000 s 內(nèi)快速降至1 950 K，隨后溫度隨時間緩慢下降。56 100 s前，金屬成分存在時，會存在氧化反應的放熱，金屬耗盡后僅剩熔融物衰變熱。在安全殼內(nèi)部已達到熱工水力動態(tài)平衡的前提下，熔融物衰變熱被不斷導出，溫度將持續(xù)穩(wěn)定地降低。

3 結(jié)論

本文基于MELCOR 建立AP1000 核電站系統(tǒng)的計算模型，設置3BR-1 序列疊加換料水箱重力注射失效的事故假設，出現(xiàn)MCCI現(xiàn)象后，通過分析安全殼內(nèi)的熱工水力行為以及熔融物在堆外的冷卻現(xiàn)象，得到以下結(jié)論：

圖11 熔融物溫度Fig.11 Melt temperature

（1）破口出現(xiàn)后，安全殼內(nèi)部空間經(jīng)歷最初壓降后，達到堆腔水蒸發(fā)與殼內(nèi)水蒸氣冷凝的動態(tài)平衡，壓力能夠穩(wěn)定維持在0.2 MPa，低于安全殼的設計壓力0.507 MPa；

（2）事故進程中，安全殼內(nèi)H2體積分數(shù)一度積累至爆炸極限下限4.0%，在點火裝置正常工作的情況下，熔融物中產(chǎn)生的可燃氣體被點燃消耗，解除對安全殼的威脅；

（3）在核電站堆腔尺度級別上，混凝土消融現(xiàn)象以軸向為主，在105s 時熔融物熔穿至混凝土底板1.01 m 深位置處，未對安全殼完整性構(gòu)成威脅；

（4）熔融物熱量散失主要經(jīng)由兩個途徑，傳遞給堆腔水的熱量約為傳遞給混凝土熱量的1.43 倍。熔融物初始溫度達2223 K，接觸堆腔水后在103s 內(nèi)快速降至1950 K。安全殼內(nèi)達到熱工水力的動態(tài)平衡后，熔融物衰變熱不斷被導出安全殼，其溫度隨時間緩慢降低，至105s時降至1765 K。