李學林，李福春*，楊 梅，代靜玉，陳國巖，楊用釗

土壤黏粒和磁化率特征對綽墩古水稻土成因的指示①

李學林1，李福春1*，楊 梅1，代靜玉1，陳國巖2，楊用釗3

(1 南京農業(yè)大學資源與環(huán)境科學學院，南京 210095；2 浙江嘉興平湖市當湖街道辦事處，浙江嘉興 314200；3 淮安市耕地質量保護站，江蘇淮安 223001)

本文研究了綽墩農業(yè)遺址P-02原狀土剖面的粒度分布，定量分析了土壤黏粒的礦物組成，測定了土壤/沉積物及其各粒級組分(黏粒、粉砂粒、細砂粒和粗砂粒)的磁化率。結果表明：在0 ~ 30 cm和134 ~ 154 cm兩層段，黏粒含量從下向上有降低的趨勢，這可能預示著長期的水耕作業(yè)造成黏粒從表層向亞表層移動；在148 ~ 200 cm層段，土壤磁化率從下向上有降低的趨勢，可能說明該處存在長期淹水的狀況?？傊ち：亢唾|量磁化率數(shù)據(jù)說明長江下游地區(qū)的先民在馬家浜文化時期已開始采用“水溽”方式進行水稻的栽培。

綽墩；古水稻土；P-02剖面；磁化率；黏粒；水溽

我國稻作農業(yè)的起源問題在學術界向來就存在爭議。歸納起來大致有印度說、東南亞說、華南說、云南說和長江下游說等[1]。之所以有如此多的觀點，主要是由于我國史前稻作遺存的分布十分廣泛。20世紀70年代，考古工作者在浙江余姚河姆渡發(fā)現(xiàn)了距今6 500 a(6 500 a BP)的稻谷遺存和稻作農具[2]。此后又有許多史前稻作遺存被陸續(xù)發(fā)現(xiàn)(至少有70多處)[1]，它們遍布華南地區(qū)、長江中下游地區(qū)和黃河流域[3]。到目前為止，世界上發(fā)現(xiàn)并得到廣泛認可的古水稻土剖面仍很稀缺?？脊艑W家在江蘇蘇州草鞋山、昆山綽墩[4]和浙江蕭山跨湖橋農業(yè)遺址[5]中發(fā)現(xiàn)的古水稻田為土壤學家與考古學家進行合作研究創(chuàng)造了絕好的機會。

2003年下半年，蘇州市博物館、蘇州市農業(yè)環(huán)境檢測站和昆山市文物保護管理所等單位聯(lián)合對綽墩遺址第Ⅵ工作區(qū)進行了第6次發(fā)掘[4]。應中國科學院南京土壤研究所曹志洪研究員的要求，在考古現(xiàn)場選擇性地挖掘了3個土壤剖面，編號分別為P-01、P-02和P-03(深度均為2 m)。土壤學工作者按土壤發(fā)生層在P-01和P-03剖面各采集了12個樣品[6-7]。有關P-01和P-03剖面的研究論文已陸續(xù)發(fā)表多篇，除少數(shù)幾篇有關考古學的研究以外，其余大多數(shù)論文圍繞土壤學開展了工作，研究工作包括土壤肥力特征[8]、孢粉學特征[9]、碳化稻粒年齡[10]、成土母質[11]、耕作措施[12-13]、黏土礦物特征[14]等。從時間尺度上來看，基于P-01和P-03兩剖面的研究精度比較有限；P-02剖面以完整的原狀土形式保存，因此，針對該剖面開展工作有望更精確地研究其土壤學特征，為豐富和發(fā)展水稻土的形成理論積累資料。

土壤的粒度分布特征不僅可以用來判別土壤的母質來源，而且有助于恢復古環(huán)境[11]。通常認為，土壤黏粒是在土壤的形成和演化過程中形成的細粒組分[15]。因此，研究黏粒含量在土壤剖面上的變化規(guī)律有助于剖析土壤的形成過程。對現(xiàn)代水稻土的研究表明，黏粒的淋失現(xiàn)象普遍存在于荒地土壤被水耕之后。隨著水耕過程的進行，耕作層的黏粒含量下降[16]。同樣，黏土礦物作為黏粒的最主要礦物類型，其礦物組合及其中各種礦物相對含量的變化對(古)土壤的成因也具有一定的指示意義。另外，中國黃土高原黃土的磁性地層學研究表明，古土壤層的磁化率通常高于黃土層，而且黃土-古土壤序列的磁化率曲線能準確地指示古氣候的多旋回變化[17]。因此，磁化率被作為古氣候的代用指標而得到廣泛的應用。盡管在古土壤磁化率增強的機制方面還存在多種看法，但對于旱地土壤來說，成土過程中超順磁強磁性礦物(磁鐵礦和/或磁赤鐵礦，粒徑<0.03 μm)的生成說[18]得到了最廣泛的認同。在水稻土的形成過程中則存在相反的作用。在淹水(還原)條件下，強磁性礦物(如磁鐵礦和/或磁赤鐵礦)向弱磁性礦物(如纖鐵礦、針鐵礦等)甚至無定形氧化鐵的轉變是水稻土磁化率降低的主要機制[19-20]。到目前為止，在古水稻土的研究過程中還極少涉及粒度和磁化率特征方面，僅見筆者所在課題組的一篇論文報道了綽墩P-01和P-03兩剖面的粒度分布和磁化率的數(shù)據(jù)[21]。不過，針對考古遺址的文化剖面，倒是有幾篇論文研究了磁化率特征[22-24]?？傊?，對于現(xiàn)代水稻土的研究結果表明，粒度和磁化率數(shù)據(jù)有可能為判斷土壤剖面是否經歷過淹水過程提供重要的證據(jù)。為此，本文重點討論了黏粒含量和磁化率沿綽墩P-02剖面的垂直變化及其所蘊含的環(huán)境信息。

1 材料與方法

1.1 P-02剖面特征

綽墩農業(yè)遺址中心位置位于120°50′E，31°25′ N[6]，行政區(qū)劃上屬于昆山市正儀鎮(zhèn)綽墩山村，南距正儀鎮(zhèn)2 km，東距昆山市區(qū)10.5 km，其東、西分別是傀儡湖和陽澄湖，地面海拔一般在3 m以下[6]。綽墩遺址的最大特點是存續(xù)時間長，從新石器時期的馬家浜文化、崧澤文化和良渚文化，延續(xù)到銅石并用時代的馬橋文化[25]。P-02剖面位于P-01剖面以南10 m處[26]，剖面深2 m，以2 cm為間距被分成100個樣品。按土壤顏色，整個剖面可以分為14層[26]。在130 ~ 150 cm層段有肉眼可見的陶瓷碎片和用吸鐵石可吸出的磁性顆粒。

1.2 樣品分組

取20 g左右的風干樣品，用10% 的鹽酸處理以除去其中的碳酸鹽，然后用30% 的雙氧水去除有機質，洗去多余的鹽基離子，過80目篩并獲得>200 μm的粗砂粒組分(僅用于測定磁化率)。之后，將<200 μm的部分轉移到1 L量筒中制成懸濁液。根據(jù)Stokes定律用沉降-虹吸法將樣品分成黏粒(<2 μm)、粉砂粒(2 ~ 20 μm)和細砂粒(20 ~ 200 μm)3個粒級組分。粉砂粒和細砂粒樣品直接制成定向風干片。將黏粒樣品分成兩份，一份用于KCl飽和處理，另一份用于MgCl2飽和處理，處理后制成定向風干片。KCl和MgCl2飽和處理過的樣品經X-射線衍射儀(XRD)測定后根據(jù)具體情況再分別進行加熱處理(550℃，2 h)和甘油飽和處理。另取一部分土壤樣品用吸鐵石吸取其中的磁性顆粒，將吸取出的磁性顆粒研磨至200目并制成定向風干片。

1.3 測定方法

1)礦物成分的測定和數(shù)據(jù)處理方法：利用Dmax-B型XRD獲得衍射數(shù)據(jù)。測試條件為：Cu靶，管壓35 kV，管流20 mA，掃描速度(2)2°/min，掃描范圍為3° ~ 60°。利用Jade 6.0軟件分析XRD圖譜，采用積分強度法對黏粒中礦物含量進行計算。伊利石、高嶺石和蒙脫石的系數(shù)分別為3、2和1.5[27]。

2)土壤粒度分布的測定方法：取2 ~ 3 g土壤樣品，去除有機質和碳酸鹽后加入10 ml六偏磷酸鈉(0.05 mol/L)，并用超聲波振蕩10 min，制成懸濁液。將懸濁液移入樣品槽，用儀器自帶的超聲波系統(tǒng)再振蕩30 s，然后利用Mastersizer 2000型激光粒度儀測定粒度分布(以體積分數(shù)計)。測量范圍為0.05 ~ 1 000 μm，分析誤差<2%。

3)磁化率的測定方法：利用國土資源部南京地質礦產研究所HKB-1型卡帕橋磁化率儀測定樣品的體積磁化率。質量磁化率=(量程×體積磁化率)/質量。測定誤差±0.5%。

2 結果與分析

2.1 土壤粒度分布特征

綽墩農業(yè)遺址P-02土壤剖面黏粒含量介于3.69% ~ 14.63%(平均7.51%，以顆粒體積分數(shù)計，下同)?？傮w上看，黏粒含量的變化幅度較小，但0 ~ 30 cm和134 ~ 154 cm兩層段的異常比較明顯(圖1A)。從表層到30 cm深度，15個樣品中的黏粒含量總體上均高于其以下的所有樣品，其平均值為11.06%，遠遠高于整個剖面的平均值(7.51%)。從圖1A還可以看出，從30 cm深處向上，黏粒含量有降低的趨勢。在134 ~154 cm層段，黏粒含量有一個明顯的低值區(qū)(平均4.62%，146 ~148 cm層段最低，僅3.69 %)。該層段也是粉砂粒含量的低值區(qū)和細砂粒含量的高值區(qū)(圖1B、C)。這似乎可以看作是從剖面底部向上直至146 cm處，黏粒和粉砂粒含量呈現(xiàn)逐漸降低的過程。

2.2 黏土礦物組成特征

本研究測定了綽墩農業(yè)遺址P-02土壤剖面黏粒、粉砂粒和細砂粒所有樣品的XRD圖譜(共400個)。結果表明，相同粒級組分的礦物組成基本相同，各樣品之間的差異主要表現(xiàn)在礦物比例上。本文以深度為168 ~ 170 cm的樣品為例展示其XRD圖譜。細砂粒和粉砂粒中的礦物以石英為主，含少量長石和云母(圖略)。KCl飽和處理的樣品中出現(xiàn)晶面間距(值)為0.714 nm和0.357 nm的衍射峰(圖2)，加熱處理后該二衍射峰消失[6]。因而可以確定，值為0.714 nm和0.357 nm的衍射峰屬于高嶺石，樣品中不存在綠泥石。MgCl2飽和處理的樣品中出現(xiàn)值為1.438 nm的衍射峰(圖2)，用甘油處理后該衍射峰向低角度方向移動[6]。由此可以確定，該衍射峰屬于蒙脫石(而非蛭石)。因此，該剖面黏粒組分中的礦物以伊利石和高嶺石為主，含少量蒙脫石(個別樣品中存在少量石英)。定量計算結果表明，P-02剖面中伊利石所占比例最大，其平均值高達85%(變化于61.11% ~ 100%)；高嶺石居次，平均值為12.76%(0 ~ 31.50%)；蒙脫石平均含量僅2.28%(變化于0 ~ 7.86%)。

圖1 土壤剖面中黏粒(A)、粉砂粒(B)和細砂粒(C)的垂直分布(圖中箭頭所指的方向代表顆粒移動的方向)

(A圖譜為MgCl2飽和處理，B圖譜為KCl飽和處理；M表示蒙脫石，I表示伊利石，K表示高嶺石，Q表示石英)

2.3 土壤磁化率特征

由黏粒、粉砂粒、細砂粒和粗砂粒4個粒級樣品的磁化率垂直分布曲線(圖3)可以看出，磁性顆粒主要存在于黏粒和粗砂粒之中(其質量磁化率(MS)平均值分別為18.90×10–8m3/kg和39.92×10–8m3/kg)，而粉砂粒和細砂粒對MS的貢獻較小(MS平均值分別為8.67×10–8m3/kg和8.17×10–8m3/kg)。尤為突出的是在140 ~ 150 cm層段粗砂粒的MS高達564.1× 10–8m3/kg，這比粉砂粒和細砂粒級的眾數(shù)值高2個數(shù)量級。另外，本研究用吸鐵石分選出一些肉眼可見的磁性顆粒，稱重后繪成磁性礦物含量分布圖(主要見于5個樣品，其深度分別為28 ~ 30、64 ~ 66、140 ~ 142、142 ~ 144和144 ~ 146 cm，圖略)。對比發(fā)現(xiàn)，磁性礦物含量分布圖與土壤磁化率的變化趨勢(圖4A)基本一致。這些都說明，磁性礦物(主要是磁鐵礦、磁赤鐵礦和赤鐵礦，XRD圖略)主要分布于粗粒中。P-02剖面中的粗粒磁性礦物有可能來自于陶瓷碎片，與成壤作用無關。從圖3A可以看出，黏粒級樣品的磁化率有兩個低值區(qū)，其一位于地表附近，另一個位于158 ~ 182 cm層段，這兩個磁化率低值區(qū)可能是長期淹水導致的結果。

P-02剖面土壤MS變化于4.28×10–8~ 53.09× 10–8m3/kg，平均為11.36×10–8m3/kg。在140 ~ 148 cm層段，磁化率明顯高于其他層段(圖4A)，這可能是受到了陶瓷碎片中磁性顆粒的影響；在148 ~ 200 cm層段，從下向上，磁化率呈現(xiàn)出在波動中逐漸降低的趨勢(圖4B)。

3 討論

在2003年4月和2003年11月的兩次發(fā)掘過程中，綽墩遺址共出土了46塊考古學意義上的“水稻田”[4]。曹志洪等[7]認為這些馬家浜時期(6 280 a BP)的稻田是迄今世界上最早的灌溉稻田。土壤學工作者針對P-01和P-03剖面(主要是P-01剖面)開展了相當系統(tǒng)的研究工作。古水稻花粉、水稻植硅體和碳化稻粒的分布特征表明綽墩遺址及其附近曾經有水稻生長[9, 28]。根據(jù)碳化稻粒的形狀及其蛋白石含量判斷，該處生長的水稻應為人工栽培的粳稻[7, 29]。多環(huán)芳烴(PAHs)特征[30]和碳化稻粒的13C核磁共振譜特征[10, 13]提供了“火耕”的證據(jù)。全磷和有效磷結果表明古代先民可能已開始有意識地利用動物殘留物進行肥田[12]。此外，基于對P-02剖面中挑選出的黑炭之13C核磁共振譜的研究[26]也得出了其來源于“火耕”的結論。為了對考古學意義上的“古水稻田”進行土壤學上的界定，還需要土壤剖面分異、黏粒移動、磁化率變化等土壤學特征的佐證[12]。曹志洪等[7]在P-01剖面中分辨出A(耕作)層、Ap(犁底)層、B(心土)層和C(母質)層的分異，豐富了土壤學方面的證據(jù)。

圖3 土壤剖面中黏粒(A)、粉砂粒(B)、細砂粒(C)和粗砂粒(D)磁化率的垂直變化

圖4 土壤/沉積物全樣磁化率的垂直變化(A)及其局部放大圖(B)

Fig. 4 Vertical distribution of magnetic susceptibility of bulk soil/sediment in soil profile (A) and partial enlarged detail (B)

水稻土是在種植水稻或以植稻為主的耕作制度下，土壤經常處于淹水還原、排水氧化、水耕粘閉以及大量施用有機肥等頻繁的人為管理措施影響下形成的[16]。在長期的水稻栽培過程中，由于受人類耕作活動和氧化還原交替等物理化學作用的影響，種植水稻的土壤會在物理結構、化學成分等方面形成與非水稻種植土壤有明顯差異的特征。對現(xiàn)代水稻土的研究表明，黏粒的淋失現(xiàn)象普遍存在于荒地土壤水耕利用之后[16]。隨著水耕過程的進行，黏粒含量下降。因此，若能夠在土壤剖面上找到黏粒向下移動的證據(jù)，就可以確定該土壤是水稻土，因為只有在長期淹水耕作條件下才有黏粒向下淋洗移動的條件[12]。

3.1 粒度特征對古水稻土成因的指示意義

水耕利用條件下土壤黏粒含量的降低與水耕造成的黏粒的機械淋失有關，包括沿著土壤孔隙向下層移動的垂直淋失(即從表層淋洗并向亞表層移動)和灌溉水排泄過程中耕層黏粒的水平流失[16]。稻田土壤氧化還原條件的交替變化造成的鐵解作用會使黏粒遭到破壞，最終也可能導致黏粒含量降低[31]。盡管自然界中含鐵的磁性礦物普遍存在，但其含量極低(<< 1%)[32]。黏粒的主要成分是黏土礦物，含鐵礦物的含量也不會很高。因此，在導致黏粒含量降低的貢獻方面，鐵解作用應該遠小于黏粒的淋失作用。P-02剖面0 ~ 30 cm和146 ~ 200 cm層段顯示出的黏粒含量自下而上降低有可能是長期的水耕作業(yè)所致。該結果很好地印證了在P-01剖面獲得的130 ~ 200 cm層段和0 ~ 42 cm層段存在著黏粒垂直淋失現(xiàn)象的結論[6]。

3.2 黏土礦物組成特征對古水稻土成因的指示意義

已有的研究表明，綽墩古水稻土是在下蜀黃土之上發(fā)育而成[11]。因此，對比分析綽墩土壤與下蜀黃土的礦物組成有助于討論綽墩古土壤的成因。正如本文2.2所述，P-02剖面土壤中伊利石、高嶺石和蒙脫石平均含量分別約為85%、13% 和2%。南京老虎山下蜀黃土剖面中，主要黏土礦物為伊利石、蒙脫石和高嶺石，其平均含量分別約為50%、37% 和13%[33]。對比可以發(fā)現(xiàn)，前者的伊利石含量高于后者，蒙脫石含量則相反，而二者的高嶺石含量相近。由此推測，綽墩P-02剖面中伊利石含量高而蒙脫石含量低很可能是蒙脫石發(fā)生伊利石化的結果。

蒙脫石與伊利石在結構上的區(qū)別主要是層間陽離子種類不同。前者以水合的Ca2+、Na+、Mg2+為主，后者的層間以K+為主(而非水合鉀離子)。一般認為在氣候濕熱條件下，伊利石有可能脫鉀而變成蒙脫石，甚至進一步分解為高嶺石[34]。在適宜的條件下，特別是在環(huán)境中存在K+時，K+可以取代蒙脫石層間的水合Ca2+和水合Na+，使蒙脫石逆向加鉀而發(fā)生伊利石化，特別是在有微生物參與的條件下[36]。蒙脫石的伊利石化在本質上是層間加鉀、脫水和硅氧四面體加鋁去硅的過程[36]。蒙脫石轉變?yōu)橐晾蠼Y構上更為穩(wěn)定[37]。

3.3 磁化率特征對古水稻土成因的指示意義

南京老虎山下蜀黃土/古土壤的磁化率介于56.50× 10–8~ 184.0×10–8m3/kg，平均146.93×10–8m3/kg[33]。可見，綽墩P-02剖面土壤的磁化率遠遠低于下蜀黃土，前者的最高值(53.09×10-8m3/kg)比后者的最低值(56.50×10-8m3/kg)還略低。在長期淹水條件下，土壤中的強磁性礦物(如磁鐵礦和磁赤鐵礦)會發(fā)生還原分解、水化而轉變?yōu)槿醮判缘V物(纖鐵礦、針鐵礦等)甚至無定形氧化鐵。這導致水稻土的磁化率低于一般地帶性土壤[19]。旱地土壤和水稻土在磁化率方面最突出的差別表現(xiàn)在，前者的磁化率與總有機碳(TOC)顯著正相關，而后者的磁化率與TOC顯著負相關，并且隨種稻年限的增加而降低[19]。因此，在P-02剖面148 ~ 200 cm層段和P-01剖面130 ~ 200、0 ~ 42 cm兩層段[6]，磁化率從下向上降低有可能說明綽墩遺址P-02和P-01剖面所在位置曾長期處于淹水狀態(tài)。史威等[22]在研究重慶中壩考古遺址的磁化率時發(fā)現(xiàn)，碎陶片集中(尤其是紅陶)的文化層表現(xiàn)為高磁化率值，并認為高磁化率值可能與古人高強度用火、大規(guī)模燃燒等事件有關。因此，本研究推測綽墩P-02剖面140 ~ 148 cm層段的磁化率增高可能是古代先民用火燒制的陶瓷碎片分散于此層位的結果。

4 結論

在P-02剖面0 ~ 30 cm和134 ~ 154 cm兩層段，黏粒含量從下向上有降低的趨勢，這可能預示著長期的水耕作業(yè)造成黏粒從表層淋洗進入亞表層。在148 ~ 200 cm層段，磁化率從下向上逐漸降低的趨勢也說明該處存在長期淹水的狀況。與土壤母質(下蜀黃土)相比，土壤中伊利石含量增加而蒙脫石含量相應地減少很可能說明蒙脫石較廣泛地發(fā)生了伊利石化。本文研究結果連同前人關于土壤剖面分異[7]、存在“淹水”[6]和“火燒”[26]等方面的證據(jù)一起，比較有力地說明了綽墩農業(yè)遺址中蘊含著古代先民以“火耕水溽”方式進行耕作的豐富信息。

致謝：P-02原狀土剖面為蘇州市博物館、蘇州市農業(yè)環(huán)境檢測站和昆山市文物保護管理所三單位直接贈予，P-01和P-03剖面的部分樣品為中國科學院南京土壤研究所曹志洪研究員課題組饋贈，蘇州市土壤肥料站站長王梅農先生陪同課題組成員考察綽墩農業(yè)遺址并介紹了遺址的基本情況，國土資源部南京地質礦產研究王立波高級工程師在測定磁化率方面提供了便利條件，在此向上述單位和個人表示衷心的感謝！

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Significance of Clay Fraction and Magnetic Susceptibility for Origin of Ancient Paddy Soil at Chuodun Agriculture Site

LI Xuelin1, LI Fuchun1*,YANG Mei1, DAI Jingyu1, CHEN Guoyan2,YANG Yongzhao3

(1 College of Resources and Environmental Sciences, Nanjing Agricultural University, Nanjing 210095, China; 2 Subdistrict Office of Danghu, Jiaxing, Zhejiang 314200, China; 3 Farmland Quality Protection Station, Huai’an, Jiangsu 223001, China)

Vertical changes of grain fractions, mineral components and magnetic susceptibility along P-02 profile of the ancient soil at Chuodun Agriculture Site were studied. The results indicated that clay content in the profile decreased from 30 to 0 cm and from 154 to 134 cm, possibly implying that long flooding resulted in the removal of clays from the surface to subsurface. The decrease of magnetic susceptibility from 200 to 148 cm indicates that the place was in long-term flooding state. The above results demonstrate that the ancient peoples lived in the lower reaches of the Yangtze River cultivated rice by using “flood management” during Majiabang culture period.

Chuodun; Ancient paddy soil; P-02 profile; Magnetic susceptibility; Clay; Flood management

國家自然科學基金項目(40573057和40571088)和國家自然科學基金重點項目(DO115-40335047)資助。

fchli@njau.edu.cn)

李學林(1980—)，女，寧夏中衛(wèi)人，碩士，實驗師，主要從事土壤地球化學方面的研究。E-mail: lixuel@njau.edu.cn

S151

A

10.13758/j.cnki.tr.2019.06.025