胡 凌，鄭 航，馮琦杰，周 韋，葉想平，盧 磊

（1. 中國工程物理研究院流體物理研究所沖擊波物理與爆轟物理重點實驗室，四川 綿陽 621999；2. 中國科學技術(shù)大學近代力學系材料行為和設計重點實驗室，安徽 合肥 230027；3. 中國工程物理研究院核物理與化學研究所，四川 綿陽 621999；4. 西南交通大學材料先進技術(shù)教育部重點實驗室，四川 成都 610031）

目前，關于中子輻照對鋁合金物理力學性能的影響研究較多。郁金南等[2]分別從輻照條件（輻照溫度和積分通量）和材料狀態(tài)（鋁合金內(nèi)部的雜質(zhì)、合金元素、冷加工和熱處理等）兩方面綜述了輻照效應對不同狀態(tài)的鋁合金拉伸力學性能的影響，并建立了積分中子通量與宏觀力學性能的經(jīng)驗關系。Packan[3]系統(tǒng)研究了在較寬輻照中子通量和輻照溫度下，高純鋁內(nèi)部微觀輻照缺陷（位錯環(huán)和空洞）尺寸及密度的演變以及對力學性能的影響。Farrell 等[4]和劉建章[5]則以6061 鋁合金為主研究了Al-Mg-Si 合金在不同能譜的中子輻照下力學性能的變化，其中Farrell 等[4]主主要研究了熱中子通量和快中子通量分別對于6061-T6 鋁合金力學性能（屈服強度、抗拉強度和延伸率）的影響，劉建章[5]則針對具體反應堆中不同比例的熱中子/快中子組合對6061-T651 鋁合金力學性能的影響進行了研究。上述相關研究均以維護反應堆常規(guī)運行時的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性為主要工程背景，重點關注輻照金屬材料的準靜態(tài)拉伸力學性能，而對于輻照后的鋁合金在動態(tài)加載下塑性流動行為的研究卻少見相關報道。當發(fā)生災難和意外，如金屬材料處于地震、爆炸及沖擊等動力荷載作用時，其力學特性與準靜態(tài)荷載作用下有著本質(zhì)的差別，具體表現(xiàn)在更復雜的應力-應變關系，以及屈服強度、延性、彈性模量、阻尼比等特征參數(shù)出現(xiàn)的趨勢性的差異。因此，在核反應堆的結(jié)構(gòu)設計中，同樣需要對結(jié)構(gòu)材料在較寬溫度、較寬應變率范圍和大變形下的性能進行全面深入的研究，并據(jù)此建立相應的本構(gòu)模型，以獲得更高的結(jié)構(gòu)設計極限。國內(nèi)外對于未經(jīng)輻照的Al-Mg-Si 合金在不同溫度和應變率下的力學性能及本構(gòu)模型研究較多，但主要側(cè)重于溫度效應和應變率效應中的一個方面，如6061 鋁合金在200～600 ℃的高溫流變行為通常用Arrhenius雙曲正弦模型描述[6-8]，而在不同應變率下的動態(tài)力學性能常用Johnson-Cook 模型描述[9-10]，目前尚未報道過關于中子輻照后Al-Mg-Si 合金在較寬溫度和應變率范圍內(nèi)的力學性能實驗及本構(gòu)模型的研究。同時，反應堆內(nèi)真實服役的金屬材料與隨堆輻照或輻照模擬技術(shù)獲得的輻照金屬材料在輻照環(huán)境及輻照時長等方面存在明顯的差異，通過對反應堆內(nèi)真實服役的Al-Mg-Si 合金的實驗及本構(gòu)模型研究，不僅能夠獲得極度稀缺的力學性能數(shù)據(jù)，也可為反應堆的設計、運行，以及抗震、抗爆和抗沖擊性能的評估提供參考。

為了揭示長期中子輻照后的Al-Mg-Si 合金在極端環(huán)境下的力學行為，本文利用材料試驗機和分離式霍普金森壓桿（split Hopkinson pressure bar, SHPB）裝置，開展長期中子輻照后的Al-Mg-Si 合金在較寬溫度（?80～300 ℃）以及較寬應變率范圍（1.0×10?3～5.0×103s?1）下壓縮力學行為的實驗研究，討論材料的應變率效應以及溫度效應；同時，考慮微觀輻照損傷對材料力學性能的影響，建立位錯動力學本構(gòu)模型，模型的計算結(jié)果與實驗結(jié)果能夠較好的吻合，并結(jié)合微觀數(shù)據(jù)對反應堆內(nèi)同一結(jié)構(gòu)元件不同區(qū)域（不同輻照劑量）的屈服強度進行預測。

1 實驗材料與方法

本文所使用的長期中子輻照后的Al-Mg-Si 合金來自中國工程物理研究院核物理與化學研究所，國產(chǎn)牌號為LT21（前蘇聯(lián)對應牌號為CAB-1），取自某反應堆靠近堆芯活性區(qū)的上聯(lián)板圍箱東側(cè)某區(qū)域，實際服役近30 年，承受了較高的積分中子通量，主要功能為包圍反應堆堆芯燃料及其他組件，形成冷卻通道，使冷卻劑流過堆芯時帶走堆芯運行所產(chǎn)生的熱量。馮琦杰等[11]通過“堆芯歸并”的等效計算方法求得本材料在整個服役期間所經(jīng)受的總積分中子通量約為2.33×1020cm?2，其中快中子（E＞0.1 MeV）通量約占20%為4.66×1019cm?2，熱中子通量（E＜0.625 eV）約占55%為1.28×1020cm?2。

在進行力學實驗前，使用電子探針分析技術(shù)（electron probe micro analyzer, EPMA）對材料進行化學元素成分分析，獲得其主要的化學成分如表1 所示。值得一提的是，表1 中的Fe 元素來自于冶煉過程，在所有鋁合金中均存在，與輻照無關。使用X 射線衍射分析技術(shù)（X-ray diffraction, XRD）對材料進行物相分析，結(jié)果表明，除了主峰為基體Al 外，確認材料內(nèi)部非基體元素以第二相Mg2Si、AlSiFe 和單質(zhì)Si 三種形式存在。使用背散射衍射技術(shù)（electron backscatter diffraction, EBSD）獲得材料的 晶體取 向成像 圖如圖1 所 示。由圖1 可 知，材 料內(nèi)部 無明顯 織構(gòu)，可 視為（偽）各 向同性 材料。使用同步 輻射三 維X 射線斷 層攝影 技術(shù)（3D X-ray computed tomography, XCT）經(jīng)三 維重構(gòu) 后獲得 材料內(nèi)部亞微米 級孔洞（絕大 部分為 輻照空 洞）的體 積分數(shù) 為0.005 3%，由于材 料內(nèi)部 的孔洞 所占體 積比非 常小，可認 為經(jīng)典 塑性力 學里的 塑性體 積不可壓 假定仍 然成立。使用 脈沖波 發(fā)射/接 受裝置，分別 測量并 求得材料的 縱波聲 速和橫 波聲速，通過 計算求得 楊氏模 量和剪 切模量 分別為75.86 和28.48 GPa。以上實 驗的具體過 程將另 文再述。

表1 被輻照LT21 鋁合金主要化學元素成分的質(zhì)量分數(shù)Table 1 Mass fraction of mian chemical elements in irradiated LT21 aluminum alloy

圖1 EBSD 獲得的服役30 年的LT21 鋁合金晶體取向成像圖Fig.1 Inverse pole figure map of decommissioned LT21 aluminum alloy obtained from EBSD characterization

式中：E0、C0及A0分別為壓桿材料的楊氏模量、一維應力彈性縱波聲速及壓桿的橫截面積，As和Ls分別為實驗試樣的橫截面積及長度。在壓縮加載下，材料的工程應力和工程應變可以通過以下公式轉(zhuǎn)化為真應力和真應變：

2 實驗結(jié)果與分析

反應堆內(nèi)服役30 年的LT21 鋁合金在寬溫度范圍（?80～300 ℃）下的準靜態(tài)壓縮實驗的真應力-真應變曲線如圖2 所示，可知材料在應變率為1.0×10?3s?1的壓縮變形過程中展現(xiàn)出了良好的塑性。圖3 為固定塑性應變下，對應的流動應力隨實驗溫度的變化趨勢。結(jié)合圖2 和圖3 可知，在?40～300 ℃溫度范圍內(nèi)，材料的屈服強度、流動應力和加工硬化行為隨溫度升高而有降低的趨勢，表現(xiàn)出明顯的溫度軟化效應，當溫度至300 ℃時，材料的大部分塑性變形行為已經(jīng)趨于理想塑性流動。然而在?80～?40 ℃溫度范圍內(nèi)，材料的屈服強度和流動應力卻表現(xiàn)出對溫度不敏感甚至出現(xiàn)略微的相反趨勢。

圖2 準靜態(tài)條件下材料的真應力-真應變曲線Fig.2 Quasi-static compressive true stress-strain cruves at different temperatures

圖3 準靜態(tài)下材料流動應力隨溫度變化曲線Fig.3 Quasi-static flow stress as a function of temperature at different strains

圖4 為反應堆內(nèi)服役30 年的LT21 鋁合金在常溫寬應變率（1.0×10?3～5.0×103s?1）范圍下的SHPB 實驗結(jié)果。圖5 為在不同應變率下，材料發(fā)生固定塑性應變所對應的流動應力。結(jié)合圖4 和圖5可知，材料在1.0×10?3～3.0×103s?1的應變率范圍內(nèi)，屈服強度和流動應力隨應變率的升高而上升，表現(xiàn)出較明顯的正應變率效應，而當應變率提高至3.0×103～5.0×103s?1的范圍時，應變率敏感性驟然降低。

圖4 常溫時不同應變率下材料的真應力-真應變曲線Fig.4 True stress-strain curves under different strain-rate compression at room temperature

通常認為，金屬材料的塑性流動是位錯克服各種障礙的滑移運動過程，該過程依賴于應力、溫度、應變率和材料的微觀結(jié)構(gòu)。位錯運動學和動力學理論以及實驗研究均表明，鋁合金塑性流動應力所受應變率和溫度的影響，被認為是短程障礙對熱激活位錯運動的影響，在宏觀力學性能上體現(xiàn)為溫度效應和正應變率效應。對于本文中的材料在某些較低溫度區(qū)間內(nèi)出現(xiàn)溫度效應不明顯甚至略微異常的情況，目前機理尚不明確，Bochirol 等[12]認為在較高中子通量輻照后的鋁合金的低溫拉伸實驗中出現(xiàn)類似的“弱化”現(xiàn)象，與滑移位錯和內(nèi)部輻照缺陷在低溫下的演化特性有關。而對于本文中的材料在較高應變率區(qū)間內(nèi)出現(xiàn)應變率效應不明顯的情況，與某些未經(jīng)輻照的鋁合金相似，郭偉國等[13-14]將此類現(xiàn)象歸結(jié)為“第三類動態(tài)應變時效”現(xiàn)象，并認為該現(xiàn)象主要由合金內(nèi)部的溶質(zhì)原子與位錯發(fā)生交互作用，以及應變率和溫度同時作用導致的結(jié)果。合金內(nèi)部溶質(zhì)原子的增加會導致該現(xiàn)象更容易發(fā)生。

3 本構(gòu)模型

為了從理論上描述金屬材料在動態(tài)加載下的力學行為，在工程應用領域通常使用經(jīng)驗性宏觀本構(gòu)模型，例如應用較廣泛的Johnson-Cook 模型等。上述模型主要基于對實驗數(shù)據(jù)的數(shù)學歸納，并不能從金屬材料塑性變形的物理本質(zhì)上描述其動力學行為，也未考慮金屬材料的微觀結(jié)構(gòu)及其演化過程，因而難以普適地描述不同微結(jié)構(gòu)的金屬材料在不同加載條件下的動力學行為。因此，本文嘗試從材料塑性變形微觀機理出發(fā)，同時考慮微觀輻照損傷對宏觀力學性能的影響，構(gòu)建物理型本構(gòu)模型，使之不僅能夠較好地反應宏觀應力和應變、應變率、溫度等參數(shù)的關系，也能較好的描述位錯運動和輻照硬化機制，并具備一定的預測能力。

Zerilli 等[15-17]基于熱激活位錯動力學理論建立的Zerilli-Armstrong 本構(gòu)模型（Z-A 模型）是應用較為廣泛的物理型本構(gòu)模型之一。與其他物理模型相比[18]，該模型物理意義明確、表達形式相對簡單，且對于金屬材料的應變、應變率和溫度效應及其耦合作用均進行了相應的考量。最初的Z-A 模型分別由根據(jù)面心立方晶格結(jié)構(gòu)（FCC）和體心立方晶格結(jié)構(gòu)（BCC）的微觀變形機理推導出的兩類不同形式表達式組成[15-16]，之后進一步發(fā)展為統(tǒng)一形式的Z-A 模型[17]：

式中：σ 為流動應力，ε 為等效應變，σa為流動應力的非熱激活部分，表達式為

式中：σG為考慮初始位錯密度和固溶作用相關的非熱應力部分，k為表征微結(jié)構(gòu)應力強度的晶粒尺寸系數(shù)；d為晶粒平均直徑，式(4)第二項即為Hall-Petch 項，用于計算低溫下晶界流動應力相關的非熱應力部分。

式(3)中等號右邊的前兩項相加，即為材料在相應溫度以及應變率下的屈服應力，表達式為

式中：T為絕對溫度，B為材料參數(shù)，β 與應變率相關，表達式為

式(3)第三項中的A為材料參數(shù)，α 與應變率相關，表達式為

本文所用真實服役的LT21 鋁合金所取自的上聯(lián)板圍箱，在反應堆內(nèi)僅作包圍之用，在整個服役過程中所受應力影響因素較小，且始終處于溫度(30±10) ℃的流動水中，因此中子為主的高能粒子輻照對材料的力學性能影響最為重要。材料被熱中子輻照后，會產(chǎn)生嬗變元素，對于金屬內(nèi)部的溶質(zhì)組分、分布及形貌等固溶作用產(chǎn)生影響，從而使Z-A 模型中參數(shù)σG的數(shù)值發(fā)生變化。而快中子輻照在材料基體中產(chǎn)生微觀輻照缺陷所導致的輻照硬化機制在原Z-A 模型中并未得到考慮。此部分可根據(jù)Seeger 等提出的彌散障礙硬化（dispersed barrier hardening, DBH）模型[19]得到，基于Orowan[20]的強度理論框架，金屬內(nèi)部微觀輻照缺陷阻礙位錯滑移對屈服應力的貢獻可表示為

式中：μ和b分別為受輻照金屬的剪切模量和伯格斯矢量的大小，N和d0分別為材料內(nèi)部輻照缺陷的個數(shù)密度和平均尺寸， α′為表征輻照缺陷強度的參數(shù)，用于描述材料內(nèi)部不同種類的輻照缺陷對輻照硬化的貢獻。實驗數(shù)據(jù)表明，當材料內(nèi)部的主要輻照缺陷為位錯環(huán)時 α′≈0.3，為層錯四面體時 α′≈0.2，為輻照空洞時 α′≈1.0。

另外，許多研究表明，中子輻照對于非裂變金屬的晶粒尺寸和織構(gòu)并無明顯的影響[5]，即對于Z-A 模型中的Hall-Petch 項沒有影響。綜上，考慮輻照損傷的Z-A 本構(gòu)方程可表示為

對于上述表達式，根據(jù)實驗數(shù)據(jù)結(jié)合參數(shù)的物理意義作多變量非線性擬合求得參數(shù)值，方法如下：

（1）熱激活無關參量σ0不受溫度和應變率的影響或影響較小，通常由高溫區(qū)的力學性能作為參考；

表2 考慮輻照損傷的Z-A 本構(gòu)模型參數(shù)Table 2 Parameters for the modified Zerilli-Armstrong model

采用考慮輻照損傷的Z-A 本構(gòu)模型計算結(jié)果與實驗結(jié)果對比如圖6 所示。可以看出，通過本構(gòu)模型計算得到的真應力-真應變曲線能夠較好地描述反應堆內(nèi)服役30 年的LT21 鋁合金在環(huán)境溫度、應變、應變率下的壓縮變形行為。需要指出的是，本模型中將特定應變率和溫度區(qū)間出現(xiàn)的應變率或溫度不敏感甚至異常情況，處理為材料在該區(qū)間內(nèi)對于應變率或溫度的敏感性較弱，在工程應用中并不會引起較大的誤差[13-14]。與其他Al-Mg-Si 合金常見本構(gòu)模型相比，本模型除了能夠反映材料塑性變形的微觀機理外，對于Arrhenius 雙曲正弦模型不能描述的動態(tài)變形行為，以及Johnson-Cook 模型描述效果較差的“第三類動態(tài)應變時效”等現(xiàn)象，均能較好地描述。

圖6 考慮輻照損傷的Z-A 本構(gòu)模型計算結(jié)果與實驗結(jié)果對比Fig.6 Comparison between experimental results and modified Zerilli-Armstrong model prediction

另外，由于本文研究材料所取自的上聯(lián)板圍箱距反應堆堆芯較近，不同相對位置與輻射源的距離不一，因此整塊板材不同區(qū)域所經(jīng)受的積分中子通量并不相同。根據(jù)馮琦杰等[11]的計算結(jié)果，上聯(lián)板圍箱東側(cè)板材在服役期間所受總中子通量在1.90×1020～2.46×1021n/cm2（總中子通量中熱中子通量約占55%，快中子通量約占20%）范圍內(nèi)呈同心圓連續(xù)分布。假設熱中子所致嬗變反應的截面完全等于Al 原子的熱中子俘獲截面（0.23 靶），易知LT21 鋁合金在經(jīng)受1.05×1020～1.35×1021n/cm3的熱中子通量的輻照后，一個13Al27原子嬗變?yōu)?4Si28的幾率約為0.002 4%～0.031%，即嬗變生成的Si 遠小于表1 中所測Si 含量。因此，本文主要考慮快中子通量在3.80×1019～4.92×1020cm-2范圍內(nèi)所產(chǎn)生的微觀輻照缺陷對LT21 鋁合金力學性能的影響。由于30 年前同批次未經(jīng)輻照的LT21 鋁合金以及相關微觀實驗數(shù)據(jù)的缺乏，同時考慮到未輻照的LT21 鋁合金基體近似于高純鋁[2]，本文參考packan 等[3]給出的快中子通量在1.51×1019～1.54×1022n/cm2范圍內(nèi)高純鋁內(nèi)部輻照缺陷個數(shù)密度N和平均尺寸d0的演化數(shù)據(jù)，并采用指數(shù)形式擬合高純鋁(Nd0)0.5與快中子通量Φf在該區(qū)間的對應關系，得到：

擬合結(jié)果如圖7 所示。由于所受快中子通量在2.56×1019～2.70×1020cm?2范圍時，高純鋁內(nèi)部的輻照缺陷以空洞為主，則在σ0的表達式中取 α′=1.0 ，伯格斯矢量模b=2.86×10?8cm，剪切模量μ=28.48 GPa，由（11）式可得模型中考慮輻照損傷的熱激活無關項σ0及LT21 鋁合金在常溫準靜態(tài)下加載的屈服強度σY與快中子通量Φf的關系如圖8 所示。由圖可知，σ0和σY的值均受到材料內(nèi)部輻照缺陷變化的影響，隨快中子通量Φf的增加而增加，并在快中子通量接近1022n/cm2時達到飽和。σY與文獻中不同快中子通量輻照后高純鋁[4]的屈服強度相比，其隨快中子通量的變化趨勢是相似的。因此，本模型同樣能夠較好地描述LT21 鋁合金在一定快中子通量范圍內(nèi)的輻照硬化機制。

圖7 高純鋁內(nèi)部的輻照缺陷的(Nd0)0.5 值與快中子通量的關系(E＞0.1 MeV)Fig.7 (Nd0)0.5 as a function of fast neutron fluence in high-purity Al (E＞0.1 MeV)

圖8 本構(gòu)模型中σ0 和σY 的值隨快中子通量的變化關系(E＞0.1 MeV)Fig.8 σ0/σY as a function of fast neutron fluence (E＞0.1 MeV)

根據(jù)式(10)可知，在考慮輻照損傷的Z-A 本構(gòu)方程中，熱中子導致的嬗變產(chǎn)物和快中子導致的輻照缺陷，都只與熱激活無關的材料常數(shù)σ0相關，而與溫度效應和應變率效應無關?；诖耍疚睦每紤]輻照損傷的Z-A 本構(gòu)方程研究反應堆內(nèi)服役30 年的上聯(lián)板圍箱東側(cè)內(nèi)部三個具有典型意義的受輻照區(qū)域[11]（三個區(qū)域的總中子通量Φt分別為2.33×1020cm?2、1.02×1021cm?2以及2.15×1021cm?2，快中子通量約占20%）的屈服強度，結(jié)合式(11)高純鋁(Nd0)0.5與快中子通量Φf的對應關系，可分別對總中子通量為1.02×1021cm?2和2.15×1021cm?2區(qū)域的屈服強度及隨應變率以及溫度的變化進行預測，如圖9 所示。通過對不同輻照中子通量下屈服強度的應變率效應以及溫度效應的預測，可為反應堆內(nèi)部服役中的相應結(jié)構(gòu)元件在遭受地震、爆炸及沖擊等動力荷載作用時的抗震、抗爆和抗沖擊性能相關的安全評估提供一定的參考。

圖9 三個典型受輻照區(qū)域試樣的屈服強度及隨應變率以及溫度的變化Fig.9 Yield strength of three samples from typical irradiated regions as a function of strain rate and temperature

4 結(jié) 論

本文研究了較寬實驗溫度和應變率范圍下長期中子輻照后的Al-Mg-Si 合金的壓縮力學行為。通過對服役30 年的LT21 鋁合金開展的動靜態(tài)壓縮實驗研究表明，材料的屈服強度和流動應力在一定的溫度和應變率區(qū)間呈現(xiàn)出較為明顯的溫度效應及正應變率效應，而在較低的溫度和較高的應變率區(qū)間力學性能受溫度或應變率變化的影響較小。根據(jù)實驗結(jié)果與基于位錯動力學的Z-A 本構(gòu)模型的統(tǒng)一形式，結(jié)合材料內(nèi)部的微觀輻照缺陷對于材料屈服強度的影響因素，建立了考慮輻照損傷的位錯動力學本構(gòu)模型，模型的計算結(jié)果能夠與前述實驗結(jié)果較好吻合，并能夠較好地描述位錯運動和輻照硬化機制。同時，參考高純鋁微觀輻照缺陷的相應數(shù)據(jù)，對LT21 鋁合金屈服強度隨快中子輻照劑量的變化以及另兩個典型受輻照區(qū)域的屈服強度隨應變率和溫度的變化進行了計算，結(jié)果表明，本文建立的考慮輻照損傷的Z-A 本構(gòu)方程能夠為反應堆內(nèi)類似的結(jié)構(gòu)元件的設計、運行和安全評估提供參考。