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        HCO自由基光解反應中的動態(tài)干涉

        2019-12-27 02:33:34楊金龍
        物理化學學報 2019年8期
        關(guān)鍵詞:奇偶勢能課題組

        楊金龍

        中國科學技術(shù)大學化學與材料科學學院,合肥 230026

        類似光學“楊氏雙縫干涉”,微觀粒子因其量子特性可表現(xiàn)出波動性,繼而發(fā)生物質(zhì)波干涉。當粒子有多條路徑通往同一終點時,不同路徑之間的相位差可能會造成干涉1。然而物質(zhì)波干涉在化學反應中十分罕見,這是由于反應物多個量子態(tài)的平均效應而難以觀測2。近年來,得益于實驗技術(shù)和理論計算方法的發(fā)展,化學家們已經(jīng)揭示了一些化學反應中存在量子干涉的實例3-5。例如楊學明等人完成的關(guān)于水分子B~態(tài)光解的研究3。水分子B~態(tài)光解中存在兩條解離路徑,一條是HOH線性構(gòu)型的錐形交叉點,另一條通過HHO線性構(gòu)型的錐形交叉點。兩條不同路徑的干涉使得產(chǎn)物轉(zhuǎn)動態(tài)存在奇偶交替的振蕩,類似于“楊氏雙縫干涉”,因而稱為“Chemical Double Slit (化學雙縫)”。

        最近,南京大學化學化工學院謝代前課題組和合作者通過理論計算結(jié)合實驗揭示了HCOA~態(tài)光解反應中存在物質(zhì)波干涉。高分辨的實驗觀測獲得了以前6沒觀測到的產(chǎn)物轉(zhuǎn)動分布的振蕩結(jié)構(gòu)。量子動力學計算重現(xiàn)了實驗結(jié)果。準經(jīng)典軌線計算發(fā)現(xiàn)基態(tài)勢能面上的能壘使H原子解離過程中運動方向發(fā)生偏轉(zhuǎn)。特別地,這個能壘的形狀能使不同的軌跡偏轉(zhuǎn)到同一個角度,類似非彈性碰撞中發(fā)現(xiàn)的“彩虹效應”7-9。不同的軌跡有不同的相位,到達空間中同一點或者同一個產(chǎn)物末態(tài)就會形成干涉。這種干涉使得解離產(chǎn)物CO的轉(zhuǎn)動態(tài)分布上呈現(xiàn)奇偶交替的振蕩結(jié)構(gòu)。不同于H2OB~態(tài)光解,HCOA~態(tài)光解反應不同軌跡的干涉是發(fā)生在同一個勢能面上,是由勢能面獨特形狀造成的。該研究與新墨西哥大學郭華課題組、加州大學河濱分校張勁松課題組以及密蘇里科學技術(shù)大學Richard Dawes課題組合作共同完成。

        該工作發(fā)表在Science Advances上10。該工作揭示了一個由勢能面獨特結(jié)構(gòu)所造成的物質(zhì)波干涉的實例,拓寬了人們對于干涉這一問題在化學反應中的認識。

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