龔世飛，丁武漢，肖能武，3，郭元平，葉青松，3，王 巍，李 虎*

（1.十堰市農(nóng)業(yè)科學院，湖北 十堰442000；2.中國農(nóng)業(yè)科學院農(nóng)業(yè)資源與農(nóng)業(yè)區(qū)劃研究所，北京100081；3.長江大學主要糧食作物產(chǎn)業(yè)化湖北省協(xié)同創(chuàng)新中心，湖北 荊州434025）

面源污染因具有多源性、隨機性、廣域性、難以監(jiān)測性等特點，受到行業(yè)學者和管理部門的廣泛關(guān)注。研究表明，面源污染已經(jīng)成為水體污染的重要污染源，甚至是首要污染源[1]。有學者指出在未來幾十年，如何更好地控制面源污染將是我國水環(huán)境保護和農(nóng)村地區(qū)最主要的問題之一[2-3]。全國第一次污染源普查公報顯示，農(nóng)業(yè)源總氮、總磷的排放量分別占排放總量的57.2%和67.4%。農(nóng)業(yè)生產(chǎn)中不合理的作物種植和畜禽養(yǎng)殖行為，是導致流域內(nèi)大量氮、磷素隨降雨和徑流進入水體，引起水域生態(tài)系統(tǒng)功能弱化的關(guān)鍵因素[4-7]。2017 年中國水資源公報顯示，我國約21.5%的河流水質(zhì)在Ⅵ類及以下；參與評價的117 個湖泊和1038 座水庫中，約有76.9%的湖泊和27.1%的水庫處于富營養(yǎng)化狀態(tài)[8]。有預測指出，如果不加大治理力度，我國農(nóng)業(yè)面源污染將進一步加劇，污染排放的分散化趨勢將給治理工作帶來更大挑戰(zhàn)[9]。

丹江口庫區(qū)位于我國南水北調(diào)中線工程源頭，是生態(tài)功能極重要區(qū)和生態(tài)環(huán)境極敏感區(qū)。國務院2017 年批準的《丹江口庫區(qū)及上游水污染防治和水土保持“十三五”規(guī)劃》（以下簡稱《規(guī)劃》）目標是庫區(qū)水質(zhì)長期穩(wěn)定達到國家地表水環(huán)境質(zhì)量標準（GB 3838—2002）Ⅱ類水標準，降低庫區(qū)農(nóng)業(yè)面源污染對保障水質(zhì)安全達標意義重大。在該區(qū)關(guān)于農(nóng)業(yè)面源污染的研究主要集中在生態(tài)環(huán)境風險評價[1，10]、小流域污染物時空分布特征及入庫通量估算[11-14]、面源污染消減技術(shù)[15-16]等方面；此外，隨著中線工程正式運行，新增消落區(qū)不同土地利用方式下土壤養(yǎng)分分布及釋放特征[17-19]也成為學界關(guān)注的熱點。然而丹江口庫區(qū)流域面源污染來源眾多，形成機理復雜，當前的研究多是從較大尺度對農(nóng)業(yè)面源污染進行評價，而對小流域污染特征的解析則主要圍繞單一種植區(qū)、單一養(yǎng)殖區(qū)或者特定降雨季節(jié)展開，關(guān)于庫區(qū)典型種養(yǎng)結(jié)合小流域農(nóng)業(yè)面源污染的周年時空異質(zhì)性、主導污染因子識別及污染物輸出負荷定量化描述等還需要進一步的分析和探究。本文以丹江口庫區(qū)典型農(nóng)業(yè)小流域——譚家灣小流域為例，通過實地采樣、降雨徑流監(jiān)測，結(jié)合室內(nèi)分析和模型計算，識別庫區(qū)農(nóng)業(yè)地表徑流及其水質(zhì)污染特征，探究污染物的時空分布及其變化規(guī)律，估算流域污染負荷并分析污染物來源貢獻，以期為丹江口庫區(qū)農(nóng)業(yè)面源污染的控制和環(huán)境保護管理決策提供科學依據(jù)。

1 材料與方法

1.1 研究區(qū)概況

本研究以湖北省十堰市鄖陽區(qū)譚家灣小流域為研究對象，該流域位于鄂豫陜?nèi)∵呇兀?2°25′N，110°07′E），漢江上游下段，是國家級生態(tài)循環(huán)農(nóng)業(yè)示范區(qū)。流域總面積5.5 km2，海拔800 m。流域?qū)俦眮啛釒Т箨懶约撅L氣候，年平均氣溫13～16 ℃，年平均日照時數(shù)1655～1958 h，無霜期224～255 d。年平均降水量829 mm，徑流深263.4 mm。一年內(nèi)干濕季節(jié)分明，70%以上的年降雨集中在5—10月，11月至次年4月為干季，雨量稀少。

1.2 布點及采樣方案

在流域內(nèi)設置上、中、下游3 個農(nóng)業(yè)面源污染監(jiān)測斷面（圖1），開展長期定位監(jiān)測，取樣點坐標分別為上游：32°55′34″N，110°52′55″E；中游：32°55′29″N，110°51′50″E；下游：32°55′12″N，110°50′52″E。流域內(nèi)各土地利用類型在流域內(nèi)的占比見圖2。上游主要為防護林和用材林，控制面積1.64 km2；中游與上游之間以規(guī)?；h(huán)養(yǎng)殖業(yè)為主，伴有少量經(jīng)濟林發(fā)展，控制面積1.38 km2；流域主要農(nóng)業(yè)用地及生活區(qū)位于下游與中游之間，控制面積1.57 km2。

1.3 樣品分析方法

2018 年1—12 月對上述斷面進行監(jiān)測。無降雨狀態(tài)下，在每月1—5 日進行樣品采集；如遇降雨則在降雨后加測一次。樣品采集過程中，嚴格按照水文監(jiān)測技術(shù)規(guī)范同步記錄水量、水質(zhì)指標。水量指標包括降雨量、監(jiān)測斷面面積、水位、流速和流量。水位采用標尺測量，斷面面積為同一時刻多個水位均值與攔河壩寬度的乘積，流速采用信控流速儀（XHW-1 型）測定，流量為流速與斷面乘積。河流采樣按照《水質(zhì)采樣技術(shù)指導》（HJ 494—2009）[20]進行。水質(zhì)分析指標包括pH、電導率、濁度、色度、總氮（TN）、總磷（TP）、氨氮（）、硝酸鹽氮（）、化學需氧量（COD）。樣品采集時，將有機玻璃定深采水器（WBPM）放至河道中，根據(jù)采樣點水深，采集二分之一水深處的水樣500 mL，每個點位取3 組平行樣，將水樣放到預先準備好的水樣瓶中，并根據(jù)分析項目，貼上標簽，添加H2SO4固定，4 ℃冷藏保存，帶回室內(nèi)分析，分析方法按照《水和廢水監(jiān)測分析方法（第四版）》[21]進行。

圖2 譚家灣流域土地利用類型Figure 2 Land use information in the Tanjiawan watershed

1.4 流域面源污染負荷及其來源分析

本文基于十堰市鄖陽區(qū)譚家灣小流域上、中、下游3 個農(nóng)業(yè)面源污染監(jiān)測斷面的實測水文水質(zhì)資料，應用平均濃度法[22]估算污染物非點源濃度與非點源負荷量。平均濃度法是根據(jù)有限的監(jiān)測資料估算流域非點源污染年負荷量的簡便而有效的方法，由估算所得各污染物非點源負荷量與總負荷量之比得到非點源負荷所占比重[23]，進而分析譚家灣小流域的面源污染負荷及其來源構(gòu)成[24]。

平均濃度法：根據(jù)各次降雨徑流過程的水量、水質(zhì)同步監(jiān)測資料，先計算每次暴雨洪水的各種污染物非點源污染的平均濃度，再以各次暴雨產(chǎn)生的徑流量為權(quán)重，求出加權(quán)平均濃度近似作為地表徑流的平均濃度，與地表徑流之積為面源污染負荷量。假定年地表徑流的平均濃度近似等于多場暴雨的加權(quán)平均濃度，則面源污染年負荷量（Wn）為[22]：

式中：Csm為地表徑流污染物平均濃度，mg·L-1；Ws為地表徑流總量，m3。

1.5 數(shù)據(jù)處理

采用Excel 2010 和DPS 7.05 軟件包進行數(shù)據(jù)整理分析，采用LSD（Lest-Significant Difference）法檢驗數(shù)據(jù)間的差異顯著性。

2 結(jié)果與分析

2.1 流域水質(zhì)污染特征

水質(zhì)污染特征見表1。不同監(jiān)測斷面間的水體濁度、色度及流量變化趨勢一致，自上而下逐步增加，下游與上游間存在顯著差異（P＜0.05），這與下游人為活動干擾及斷面控制面積的增加有關(guān)；其他污染指標在不同空間尺度上變化趨勢不明顯且各監(jiān)測斷面間差異不顯著。參照《地表水環(huán)境質(zhì)量標準》（GB 3838—2002）[25]，各監(jiān)測點TN 平均質(zhì)量濃度均已超過Ⅳ類水標準（≤1.5 mg·L-1）；TP 平均質(zhì)量濃度接近Ⅱ類水標準（≤0.1 mg·L-1）；和COD的平均質(zhì)量濃度保持在較低水平，均不超過Ⅰ類水標準（≤0.15 mg·L-1、COD≤15 mg·L-1）；的平均質(zhì)量濃度則遠低于水源地標準限制（≤10 mg·L-1）。

表2 單位特征向量、特征值和方差累計貢獻率Table 2 Unit eigenvector，eigenvalue and variance cumulative contribution rate

2.2 流域水質(zhì)污染風險變量分析

應用因子分析方法識別面源污染主效因子，不同監(jiān)測斷面水質(zhì)污染特征的因子分析特征向量、特征值和方差累積貢獻率如表2 所示。選取pH、電導率、濁度、色度、流量、TN、、TP和COD等10個與水質(zhì)關(guān)系密切的指標進行因子分析。依據(jù)特征值大于1的要求，提取前3個主因子做因子載荷分析，用以評估該流域面源污染風險，即F1、F2、F3，其累計貢獻率為82.178%，能較好地反映原始數(shù)據(jù)的基本信息。

表1 流域水質(zhì)指標統(tǒng)計描述Table 1 Statistical description of water quality indicators in the basin

在影響水質(zhì)的因子中，F(xiàn)1 的貢獻率為31.538%，其中TP 所占的因子載荷較大，且與F1 呈較強的正相關(guān)，主要代表了水體中P 的含量；F2 貢獻率為27.133%，其中COD、流量所占的因子載荷較大，且均與F2 呈正相關(guān)關(guān)系，主要表征水體中COD 含量水平及地表徑流量；F3 貢獻率為23.462%，主要代表水體中TN 含量?？傮w來看，TN、TP、COD 以及流量是引起該流域農(nóng)業(yè)面源污染風險的主要潛在變量。在分析該流域水質(zhì)污染特征時，應著重關(guān)注TN、TP、COD 以及流量變化，以降低該流域農(nóng)業(yè)面源污染風險。

2.3 流域農(nóng)業(yè)面源污染時空排放規(guī)律

流域內(nèi)上、中、下游3 個監(jiān)測斷面主要污染源周年時空排放特征如圖3～圖5所示。由圖可見，各斷面COD、TN、TP 濃度隨流量變化同步波動，且變化趨勢基本保持一致，其中COD的濃度變化比TN和TP劇烈得多。COD濃度變幅在6～15 mg·L-1之間，5月份當流量達到最大值時出現(xiàn)濃度高峰。TN 濃度長期穩(wěn)定在2 mg·L-1左右，1—4 月上、中、下游平均濃度分別為1.34、1.11 mg·L-1和1.30 mg·L-1；5—9 月隨著地區(qū)降雨量增多，流量增大，TN 含量均不同程度升高并維持在較高水平，上、中、下游平均濃度依次為2.22、2.54 mg·L-1和2.46 mg·L-1；此后濃度逐漸趨于穩(wěn)定。TP含量隨流量變化波動幅度相對較小，全年保持在0.5～1.2 mg·L-1之間，但依然在5—9 月出現(xiàn)了相對高峰，上、中、下游平均濃度分別達到0.08、0.11 mg·L-1和0.10 mg·L-1，其他時段的TP含量則相對較低。

2.4 流域面源污染負荷估算及來源構(gòu)成分析

不同監(jiān)測斷面水質(zhì)污染特征的因子分析結(jié)果表明，引起流域農(nóng)業(yè)面源污染的主要因素是TN、TP、COD 以及流量，應用平均濃度法估算TN、TP 和COD污染負荷量見表3。上、中、下游流域監(jiān)測斷面TN 年負荷量分別為4.94、11.04、20.43 t；TP 年負荷量分別為0.17、0.50、0.68 t；COD 年 負 荷 量 分 別 為29.02、68.78、118.27 t。流域內(nèi)上、中、下游土地利用類型差別明顯，上游主要為林地，中游主要為規(guī)?；h(huán)養(yǎng)殖業(yè)，下游主要為農(nóng)業(yè)用地及生活區(qū)。根據(jù)不同流域區(qū)間土地利用類型和污染源年均負荷量，分析流域各土地利用類型對流域污染物的貢獻。從TN負荷上來看（圖6），農(nóng)業(yè)及生活區(qū)對TN 貢獻最大，為46%，規(guī)模化養(yǎng)殖區(qū)和林地貢獻依次為30%和24%。從TP負荷上來看（圖7），規(guī)模化養(yǎng)殖對TP 的貢獻將近一半，農(nóng)業(yè)及生活區(qū)和林地貢獻分別為26%和25%。農(nóng)業(yè)及生活和規(guī)?；B(yǎng)殖對COD 貢獻較大，分別為42%和34%，林地貢獻率為24%（圖8）。綜合來看，減輕流域面源污染負荷，應加大對農(nóng)業(yè)及生活區(qū)和規(guī)?；B(yǎng)殖的控制管理。

圖3 流域上游污染物排放特征Figure 3 Emission characteristics of pollutants in the upper reaches of the basin

圖4 流域中游污染物排放特征Figure 4 Emission characteristics of pollutants in the middle reaches of the basin

圖5 流域下游污染物排放特征Figure 5 Emission characteristics of pollutants in the lower reaches of the basin

表3 流域面源污染負荷估算Table 3 Estimation of non-point source pollution load in watershed

3 討論

3.1 流域面源污染水質(zhì)特征分析

丹江口核心水源區(qū)典型小流域的農(nóng)業(yè)面源污染監(jiān)測結(jié)果顯示，隨著自上而下流域控制面積的不斷擴大，上、下游在濁度、色度和流量表現(xiàn)上出現(xiàn)顯著差異；水體pH、電導率以及的污染水平差異不顯著。流域TN 含量周年保持較高水平，雖然監(jiān)測斷面間的差異不顯著，但濃度均值變化趨勢總體依然表現(xiàn)為下游＞中游＞上游。N 污染程度在較高水平上的相對提升，說明中游和下游因為畜禽養(yǎng)殖、農(nóng)化產(chǎn)品投入和農(nóng)村生活排污等行為導致大量相對濃度更高的N 進入水體。與上、中游相比，中、下游間N濃度提升幅度隨著流量增加不降反升，則說明在該區(qū)間內(nèi)N 含量的陡增完全掩蓋了徑流的稀釋作用。相關(guān)研究指出，長期以來水源地化肥施用明顯過量且呈逐年增加趨勢[10]，研究區(qū)下游蔬菜種植面積較大且多緊鄰岸邊，加之農(nóng)戶綠色生產(chǎn)意識淡薄，單純追求高產(chǎn)導致種植業(yè)中持續(xù)高強度化肥投入是大量N 流失的根本原因[26]。TP 和COD 的平均質(zhì)量濃度變化區(qū)間相對較小，且以中游含量為最高，說明畜禽養(yǎng)殖是導致區(qū)域P 污染和COD 升高的主要原因，下游水體P 和COD 的污染強度伴隨降雨徑流的稀釋作用而有不同程度的降低。導致流域農(nóng)業(yè)面源污染的主要污染負荷包括TN、TP、COD 和流量變化，與前人研究結(jié)果基本吻合[27]。其中TP 的時空分異性較弱，而TN 和COD含量隨流量變化波動明顯。分析原因可知，譚家灣小流域化肥施用大部分集中在4月和10月進行，雖然該時段土壤擾動較大，但該時期丹江口庫區(qū)降雨較少，徑流發(fā)生頻率較低，較緩的河水流速會削弱垂直方向的水交換，有利于養(yǎng)分和泥沙的沉積[28]，因此面源污染流失速率相對較低。5—9 月是庫區(qū)降雨強度較大的時期，該時期小流域農(nóng)化產(chǎn)品輸入強度相對較小，但隨著豐水期地表徑流強度的增加，大量N和有機污染物隨水土流失被沖刷進入水體，導致TN 和COD 流失速率大幅度提升，流域面源污染季節(jié)排放特征與三峽庫區(qū)基本一致[29]。流量是小流域雨水豐枯度的綜合表征因子，直接影響?zhàn)B分濃度[30]，流量的大小通常與降雨和徑流強弱同步出現(xiàn)，與污染物流失量[31]和流域水質(zhì)指標[32]呈顯著正相關(guān)，反映了區(qū)域降雨對面源污染的驅(qū)動作用。

圖6 年均TN負荷餅狀比例圖Figure 6 The pie chart of TN load

圖7 年均TP負荷餅狀比例圖Figure 7 The pie chart of TP load

圖8 年均COD負荷餅狀比例圖Figure 8 The pie chart of COD load

3.2 面源污染負荷總量估算及不同污染類型貢獻分析

目前針對流域面源污染負荷估算的方法或模型有很多，不同方法估算得到的污染負荷量也差別較大。杜娟等[24]認為輸出系數(shù)法計算結(jié)果較平均濃度法大，原因是輸出系數(shù)法沒有考慮到流域輸移損失等因素的影響，其結(jié)論得出在考慮流域輸移損失后，二者計算結(jié)果可以達到較高吻合度。由于本研究小流域監(jiān)測斷面總跨度僅有6.7 km，流域控制面積也僅有5.5 km2，所以采用平均濃度法分別對流域內(nèi)各監(jiān)測斷面TN、TP 和COD 負荷量進行估算，同時在進行估算時只考慮了流域內(nèi)的主要土地利用類型。已有的研究表明，農(nóng)田種植和畜禽養(yǎng)殖是TN、TP 負荷的主要貢獻源[33]，且豬糞中氮磷養(yǎng)分含量明顯高于雞糞和羊糞[34]。研究區(qū)以生豬養(yǎng)殖和種植業(yè)為主，本研究得出農(nóng)業(yè)生產(chǎn)及生活對TN 貢獻較大，主要是因為農(nóng)業(yè)生產(chǎn)與生活區(qū)人口密度大，而且伴隨農(nóng)業(yè)生產(chǎn)活動，農(nóng)業(yè)氮肥大量施用[35]，導致農(nóng)業(yè)生產(chǎn)和生活成為TN 的主要來源；由于流域規(guī)?；B(yǎng)殖數(shù)量相對較多但處理技術(shù)較為落后，畜禽糞便及養(yǎng)殖過程中排放的污染物未經(jīng)處理或簡單堆放后排入水體[33]，極大提高了TP的污染風險；二者一起對COD 負荷貢獻率能達到76%。盧少勇等[36]研究得出在洞庭湖不同類型污染源中，旱地對TN貢獻最高，林地對TN貢獻最低，畜禽養(yǎng)殖對TP 貢獻最高，其他學者也得到類似結(jié)論[37-38]。但是任瑋等[39]在對寶象河流域的計算中得出畜禽養(yǎng)殖對TP的貢獻要低于其他類型。可見流域內(nèi)的地形地貌、水文、氣候、土壤特征、土地利用結(jié)構(gòu)、植被、管理措施以及人類活動等都會造成流域間污染負荷的顯著差異[40]。值得注意的是，譚家灣小流域林地對TN、TP 和COD 的貢獻率較高，介于24%～34%之間，與前人研究結(jié)果不盡相同[17]。小流域林地污染負荷偏高主要是由于水土流失現(xiàn)象嚴重，大面積面源污染隨土壤侵蝕進入水體[41]。退耕還林、水庫蓄水等因素，使庫區(qū)林地面積逐年增加且多為農(nóng)田向林地轉(zhuǎn)變[42]，新增林地土壤養(yǎng)分相對充足，使得林地成為小流域不可忽視的面源污染源；小流域林地面積較大，且植被覆蓋多為面源污染消減效率較低的灌木[14]，不利于營養(yǎng)成分的賦存；此外，小流域內(nèi)林地主要分布在坡度較大區(qū)域等，均造成譚家灣小流域林地水土流失影響嚴重。

3.3 面源污染防治對策分析

總體來看，南水北調(diào)中線工程水源地安全保障區(qū)水體TN 含量周年內(nèi)持續(xù)偏高，其中質(zhì)量水平處于Ⅱ類區(qū)間的是庫區(qū)N 流失的主要形態(tài)，約占TN含量的70%，說明水體中的氮化合物大部分已轉(zhuǎn)化為穩(wěn)定的硝酸鹽氮，在不發(fā)生富營養(yǎng)化的情況下，不會影響飲用水安全。即使如此，如何削減水體中的N含量依然是今后庫區(qū)農(nóng)業(yè)面源污染防控工作中無法回避的關(guān)鍵問題。結(jié)合流域特征和前人關(guān)于庫區(qū)水體N 含量過高所做的研究分析[43-45]，流域內(nèi)自然環(huán)境固氮能力較差、主要農(nóng)作物的需肥量和投入強度較大、生產(chǎn)者環(huán)保意識較弱是導致N過度排放的主要原因。TP含量介于Ⅰ～Ⅱ類水之間，也需加以重視；而COD、和濃度相對較低，對農(nóng)業(yè)面源污染的貢獻比較有限。5—9 月是農(nóng)業(yè)面源污染發(fā)生的敏感期，由于地表徑流攜帶更多的污染物進入水體，期間的農(nóng)事操作，尤其是農(nóng)化產(chǎn)品的使用應更加謹慎。相關(guān)研究表明，庫區(qū)河岸緩沖帶不同植被對徑流量及TP 的消減效果均表現(xiàn)為草本＞灌草＞灌木[14]，玉米地采用覆膜栽培可顯著降低氮素流失[15]。樊慶鋅[46]等研究證實灌區(qū)旱改水增加氮磷污染；川中地區(qū)梨樹-蔬菜復合系統(tǒng)對磷素有較強富集效應[47]；三峽庫區(qū)坡耕地四邊桑+等高桑+橫坡壟作系統(tǒng)可明顯減少氮磷流失[48]；丹江口庫區(qū)坡耕地柑橘園套種三葉草、黑麥草和苕子均可降低氮磷流失[49]；此外，在紅壤坡耕地利用反坡臺階[50]、庫區(qū)構(gòu)建滲透壩[51]均是削減氮磷負荷的有效手段。為達到丹江口庫區(qū)農(nóng)業(yè)經(jīng)濟持續(xù)向好發(fā)展和農(nóng)業(yè)面源污染現(xiàn)狀持續(xù)改善的雙重目標，必須從“源-流-匯”層面針對性采取操作性較強的防控技術(shù)。通過測土配方確定環(huán)境安全閾值、水域周邊種植密集型覆草帶、宣傳農(nóng)業(yè)綠色生產(chǎn)理念等手段降低農(nóng)業(yè)污染源投入；適度推進部分農(nóng)田向果園轉(zhuǎn)變、發(fā)展間作套種模式、加強養(yǎng)殖業(yè)環(huán)境管理、建立農(nóng)村生活垃圾無害化處理機制等措施也是削弱污染強度的有效途徑；此外，在環(huán)境風險敏感區(qū)，通過植被過濾帶與緩沖帶、配套水生植物和生態(tài)濕地等工程技術(shù)的耦合應用，也是一種有效的尾端處理思路。

4 結(jié)論

（1）丹江口核心水源區(qū)典型小流域內(nèi)，水體濁度、色度及流量在上游與下游間存在顯著差異。

（2）TN、TP、COD 及流量是引起譚家灣小流域面源污染風險的主要潛在變量；5—9 月是流域面源污染防控關(guān)鍵期。

（3）農(nóng)業(yè)生產(chǎn)及生活對TN貢獻較大，規(guī)模化養(yǎng)殖對TP貢獻較大。

（4）大量氮磷隨水土流失進入水體是引起小流域面源污染負荷偏高的主要原因，加大對農(nóng)業(yè)生活區(qū)和規(guī)?；笄蒺B(yǎng)殖的控制管理，是有效控制面源污染的重要途徑。