梁捷 孫宏飛 葛成軍 孟磊

摘 ?要 ?以海南省主要農(nóng)作物主產(chǎn)區(qū)土壤為研究對象，對土壤中6種重（類）金屬（Cr、Cd、Pb、Cu、Ni、As）的累積程度、潛在生態(tài)風(fēng)險及通過經(jīng)口攝入、呼吸攝入、皮膚接觸3種不同暴露途徑的健康風(fēng)險進行評價。結(jié)果表明：與《土壤環(huán)境質(zhì)量農(nóng)用地土壤污染風(fēng)險管控標準（試行）》（GB 15618-2018）中風(fēng)險篩選值相比，Ni、Cd、Cr、Cu、Pb存在普遍的超值現(xiàn)象，其中Cr超篩選值的點位比例最高，為36.90%。單點位超風(fēng)險篩選值標準最高的重金屬為Cd，超標準3.07倍;6種重（類）金屬均存在累積現(xiàn)象，除Cd外均只表現(xiàn)為輕微生態(tài)危害，Cd累積水平較高，部分地區(qū)還表現(xiàn)出中、強、很強生態(tài)危害;6種重金屬非致癌健康風(fēng)險均小于1，As、Ni、Cr的致癌風(fēng)險在可接受水平內(nèi);與成人相比，對兒童的健康風(fēng)險和致癌風(fēng)險更大。

關(guān)鍵詞 ?農(nóng)田土壤;重金屬;累積指數(shù);潛在生態(tài)風(fēng)險;健康風(fēng)險評估

中圖分類號 ?X820.4 ? ? ?文獻標識碼 ?A

Abstract ?The risk assessment in regards to the accumulation degree of heavy metals in soil （Cr， Cd， Pb， Cu， Ni and As）， potential ecological hazards， and the health risks evolved from various exposure methods， including oral ingestion， inhalation and direct skin contact were conducted based on the soil samples obtained from the major crop growing areas in Hainan. The result revealed that in comparison with the risk thresholds suggested by the Soil Environmental Quality Risk Control Standard for Soil Contamination of Agricultural Land （Trial）， the concentrations of Ni， Cd， Cr， Cu and Pb exceeded the thresholds in general whereas the highest exceeding which comes from Cd overtook the threshold by 307%; except for Cd， five heavy metals accumulated and incurred mild ecological hazards whereas Cd had a high accumulation degree and induced medium， critical or even severe ecological hazards in some particular areas. The indices for non-carcinogenic health risk of mentioned heavy metals were less than one; the carcinogenic health risks generated from As， Ni and Cr were acceptable. However， the health risks and carcinogenic risks were more severe for children than adults.

Keywords ?crop growing areas; heavy metals; accumulation index; potential ecological risk; health risk assessment

DOI ?10.3969/j.issn.1000-2561.2019.11.026

土壤的可持續(xù)利用以及糧食安全與土壤中的重金屬水平息息相關(guān)[1]，土壤中的重金屬可通過土壤、動植物、地表水和人之間的多種聯(lián)系途徑產(chǎn)生遷移、富集，并最終對人體健康產(chǎn)生危害[2-3]。隨著社會的發(fā)展，人們對于施用農(nóng)藥和化肥等農(nóng)業(yè)生產(chǎn)活動所造成的土壤重金屬累積越來越關(guān)注。與此同時，由于地質(zhì)原因所造成的土壤中重金屬元素偏高，因其分布區(qū)域廣大、人員繁密、同時伴隨著多種重金屬元素并存，所以更應(yīng)該引起關(guān)注，盡早開展對這種類型區(qū)域的相關(guān)調(diào)查及評價，全面認識其重金屬含量水平，以便在未來進一步降低重金屬的危害及潛在風(fēng)險，具有重大意義。

海南是我國重要的熱帶經(jīng)濟作物和水果產(chǎn)區(qū)，耕地復(fù)耕指數(shù)高，農(nóng)作物一年兩熟甚至一年三熟，化肥和農(nóng)藥使用量大;加之商業(yè)化農(nóng)作物種植不斷增加，化肥和農(nóng)藥更是大量使用，造成土壤中重金屬的富集，使得海南省土壤環(huán)境壓力巨大[4]。之前已有相關(guān)調(diào)查發(fā)現(xiàn)海口瓊山區(qū)土壤母巖中重金屬含量較高，其上發(fā)育的風(fēng)化殼和磚紅壤中的多種重金屬如Cr、Ni等的含量明顯偏高[5];由于海南瓊北地區(qū)存在許多火山巖的影響，已經(jīng)造成了重金屬元素的含量高于正常值，有相關(guān)調(diào)查表示海南島北部區(qū)域出現(xiàn)的廣泛重金屬含量反常地區(qū)與火山巖分布地區(qū)非常契合[6]。近年來，對于海南島的土壤重金屬的相關(guān)調(diào)查研究一定程度上反映了土壤污染狀況[7-8]，但這些研究的不足之處在于采樣區(qū)域不夠廣泛，且都是從某個單一的方面評價區(qū)域內(nèi)的重金屬污染狀況，沒有做到全面系統(tǒng)地分析海南省農(nóng)產(chǎn)品主產(chǎn)區(qū)土壤中重金屬含量的詳細分布特征。

為全面了解海南農(nóng)產(chǎn)品主產(chǎn)區(qū)土壤中重金屬含量和分布特征，本研究以海南豆角、菠蘿、辣椒、苦瓜、香蕉主產(chǎn)區(qū)農(nóng)田為調(diào)查對象，在嚴格按照相關(guān)標準對土壤樣品進行采集的基礎(chǔ)上，測定相關(guān)重金屬元素含量，通過運用累積指數(shù)法、潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)法和健康風(fēng)險評價來對該區(qū)域的土壤重金屬潛在生態(tài)風(fēng)險進行綜合評價，為進一步農(nóng)業(yè)管理和土壤環(huán)境污染防治等提供參考。

1 ?材料與方法

1.1 ?材料

分別在海南省?？?、定安、臨高、澄邁、屯昌、昌江、東方、萬寧、文昌、樂東和三亞的豆角、菠蘿、辣椒、苦瓜、香蕉等種植地采樣。用木鏟采取0～20 cm土層土樣，按四分法[9]取分析樣品1 kg，共采集土壤樣本83個，采樣點位分布見圖1。

1.2 ?方法

準確稱量土樣和土壤成分分析標準物質(zhì)GBW07407（GSS-7）0.2000 g于消解罐中，加入濃硝酸6 mL和氫氟酸5 mL，用APL微波消解/萃取儀進行消解，將溶液趕酸至剩余3 mL后移入離心管并定容至25 mL，上機測定。Cu、Pb、Cd、Ni使用iCE 3000 SERIES火焰原子吸收分光光度法測定，Cr使用novAA400火焰原子吸收分光光度法分析。類重金屬As使用AFS-830a氫化發(fā)生原子熒光光度計分析。

1.3 ?數(shù)據(jù)處理

1.3.1 ?累計污染指數(shù)法 ?針對不同的地區(qū)進行分析時，累積污染指數(shù)能更好地表明由于人們各式各樣的生活生產(chǎn)活動對土壤中重金屬含量的影響[10]。累積污染指數(shù)計算公式如下：

2 ?結(jié)果與分析

2.1 ?農(nóng)作物主產(chǎn)區(qū)土壤重金屬的含量

由表1可知，83個土壤采樣點Cd、Pb、Ni、Cu、As、Cr的均值分別為0.15、33.99、9.21、9.79、5.35、128.93 mg/kg;含量范圍分別為0.00～1.63、0.00～257.40、0.00～135.03、0.00～103.53、0.71～ 23.11、44.49～396.29 mg/kg。與《土壤環(huán)境質(zhì)量農(nóng)用地土壤污染風(fēng)險管控標準（試行）》（GB 15618-2018）[22]中的風(fēng)險篩選值相比，海南主要農(nóng)作物主產(chǎn)區(qū)土壤中的As全量均低于風(fēng)險篩選值，Pb、Cu、Ni超篩選值比率較高，分別為15.48%、10.71%、3.57%;而Cd和Cr全量超過篩選值的點位比率最高，分別達到了20.93%和36.90%，土壤可能受到重金屬污染的風(fēng)險程度最高。與上述標準（GB 15618-2018）中的風(fēng)險管制值相比，6種重金屬均未出現(xiàn)超值現(xiàn)象。

6種重金屬中，Cd、Pb、Ni、Cu的含量分布差異較大，而Cr和As的含量分布差異相對較小，含量范圍比較集中。

2.2 ?不同農(nóng)作物主產(chǎn)區(qū)土壤重金屬污染情況比較分析

由圖2可知，按照農(nóng)作物類別分析其主要產(chǎn)區(qū)的土壤中6種重（類）金屬含量發(fā)現(xiàn)，Cr在菠蘿、香蕉、辣椒和豆角主產(chǎn)區(qū)土壤中均出現(xiàn)超過風(fēng)險篩選值現(xiàn)象，且在菠蘿主產(chǎn)區(qū)土壤中超過風(fēng)險篩選值的比率最高，達78.26%。除Cr超篩選值外，菠蘿、香蕉、辣椒和豆角主產(chǎn)區(qū)土壤還存在著不同程度的Ni、Cu、Cd和Pb超過風(fēng)險篩選值現(xiàn)象。

比較同一農(nóng)作物的不同產(chǎn)區(qū)發(fā)現(xiàn)，菠蘿主產(chǎn)區(qū)土壤中Cr的含量在海口市和臨高縣最高，Ni的分布差異較大，Ni在?？谑械暮扛哂谄渌锌h，而Cu的含量在全省變化不大，結(jié)合海南省北部地區(qū)土壤中Cr、Ni的背景值較高的特點，菠蘿主產(chǎn)區(qū)土壤中Cr和Ni在海口和臨高土壤中偏高現(xiàn)象可能與高背景值有關(guān)。香蕉種植區(qū)土壤除Cr超篩選值比率較高外，Cd和Cu超篩選值比率分別達到30.56%和11.11%。超篩選值地區(qū)主要分布在澄邁縣、臨高縣。辣椒主產(chǎn)區(qū)土壤中Cr、Cu、Ni超風(fēng)險篩選值地區(qū)全部為澄邁縣，超篩選值最大倍數(shù)分別為1.74、1.46、1.93;Cd超風(fēng)險篩選值地區(qū)為澄邁縣和東方市，超篩選值標準3.07倍，但整體來說重金屬超篩選值點位相對較少，最高的超篩選值比例為Cd，僅為8.33%;豆角主產(chǎn)區(qū)土壤中Pb的超篩選值比率達到52%，超篩選值最大倍數(shù)為2.86，超篩選值點位主要分布在東方市南部區(qū)域?？喙现鳟a(chǎn)區(qū)土壤6種重（類）金屬含量均低于風(fēng)險篩選值。

同源關(guān)系，進而產(chǎn)生協(xié)同效應(yīng)，增加該研究區(qū)各種重金屬的含量。重金屬元素Cu與Cr的相關(guān)系數(shù)最大，為0.720，說明Cu與Cr之間的形成原因相似或具有相同的影響因素。

為了對土壤重金屬的來源進行更深層次的探究，使用多維尺度分析法對其進行進一步的分析，將來源相似的土壤實現(xiàn)整合劃分[23]，結(jié)果見圖3。從該圖可以看出，可以把所測的元素分為4組：第1組為Cu;第2組為As;第3組為Cr和Ni;第4組為Pb和Cd。同時由表3可知，經(jīng)KOM和Bartlett球形度測驗，試驗數(shù)據(jù)適合做因子分析，因此對這6種重金屬元素采用因子分析法進行主成分分析，所提取的2個主成分累計方差貢獻率分別為40.7%和21.8%。從表3可以發(fā)現(xiàn)Cu、Cr、Cd、As在成分1中的載荷相對來說處于較高的水平，而Pb則是在成分2中具有相對較高的載荷，與此同時Pb在成分1中的負載荷又具有較高的水平，而As在成分2中的負載荷同樣處于較高的水平。將結(jié)果進行對比總結(jié)，發(fā)現(xiàn)在成分1中載荷相對較高的為第1組和第2組元素;而第3組元素在2個成分中相對而言均具有較高的載荷;第4組元素中Pb在成分2中具有最高的載荷，在成分1中則為負載荷，而Cd在成分1中具有較高的載荷，在成分2中為負載荷。因此，將海南省主要農(nóng)作物主產(chǎn)區(qū)這6種重金屬元素分為3類，第1類為Cu、Cr、Ni;第2類為Pb;第3類為As、Cd。結(jié)合采樣點土地周邊信息與母質(zhì)地層等情況，第1類相關(guān)含量高的土壤樣點主要采集于一些相對來說較為偏僻，遠離人群，不怎么受到來自人為日?；顒佑绊懙牡貐^(qū)，參考相關(guān)研究當(dāng)?shù)啬纲|(zhì)土層的文獻[24]，發(fā)現(xiàn)土壤中的重金屬主要源自于成土母質(zhì)的自然風(fēng)化，因此劃分為“自然源因子”;第2類相關(guān)重金屬采樣點則與第1類采樣點恰恰相反，因為第2類采樣點主要位于一些人口相對眾多、交通較為便捷、人為活動較為頻繁的地區(qū)，所以一定程度上受到了較大的人為影響，將其劃分為“人為源因子”;然而劃分為第3類的As和Cd這2種重金屬由于無論是在第1成分中，還是在第2成分中所具有的載荷均呈現(xiàn)相同的特點，且載荷水平相當(dāng)，表明其不僅受到人為及自然因素的共同影響，并且受影響的程度相差無幾。

2.4 ?研究區(qū)重金屬污染評估

2.4.1 ?累計污染指數(shù)法 ?由表4可知，所測6種重金屬中都出現(xiàn)了累積污染指數(shù)大于1的情況，存在累積現(xiàn)象。Cd、Pb和Cr在土壤中累積污染指數(shù)平均值都大于1，其中Cd的累積污染指數(shù)最大，達到了4.96，但是累積污染指數(shù)>1的樣點百分比并不是最多，為30.95%，說明出現(xiàn)Cd累積污染指數(shù)超過1的樣點時，點位中Cd的累積水平要比其他重金屬的累積水平高。Cr的累積樣點數(shù)最多，達到了96.43%，其次為Pb，40.48%。這表明人類活動的影響（農(nóng)業(yè)生產(chǎn)、化肥、農(nóng)藥等）已經(jīng)使研究區(qū)耕作層土壤中的Cr和Pb的含量超出背景值，出現(xiàn)較為嚴重累積現(xiàn)象。

2.4.2 ?基于潛在生態(tài)危害指數(shù)的土壤重金屬污染評價 ?對海南省主要農(nóng)作物主產(chǎn)區(qū)的采樣點位進行潛在生態(tài)危害評價，潛在生態(tài)危害指數(shù)（ ）和潛在生態(tài)危害綜合指數(shù)（RI）計算結(jié)果見表5，將結(jié)果與相關(guān)標準[12]進行比較。

重金屬Cu、Cr、Pb、Ni和類重金屬As的潛在生態(tài)危害指數(shù)均<40，表明83個點位土壤重金屬Cu、Cr、Pb、Ni和類重金屬As均可以劃分為輕微生態(tài)危害。重金屬Cd則是不僅有22個點位被劃分為輕微生態(tài)危害，而且還有10個點位被劃分為中等生態(tài)危害，位于澄邁縣、屯昌縣、東方市、樂東市和三亞市;3個點位表現(xiàn)強生態(tài)危害，分別位于東方市、樂東市、三亞市;1個點位表現(xiàn)為很強生態(tài)危害，位于昌江縣，表現(xiàn)很強生態(tài)危害，需要引起人們的注意。

2.5 ?土壤重金屬健康風(fēng)險評價

2.5.1 ?非致癌風(fēng)險 ?在海南省主要農(nóng)作物主產(chǎn)區(qū)中土壤對兒童和成人經(jīng)3種暴露途徑下，As、Cu、Ni、Pb、Cd、Cr的相關(guān)非致癌風(fēng)險數(shù)據(jù)由表6可知，經(jīng)口攝入劑量為最大，其次為皮膚接觸，呼吸吸入的劑量為最小。因此所表現(xiàn)的風(fēng)險指數(shù)也呈相同的規(guī)律，3者中經(jīng)口攝入的風(fēng)險指數(shù)為最大，呼吸吸入的風(fēng)險指數(shù)為最小;本研究所探究的6種重金屬成分健康風(fēng)險指數(shù)HQ大小對比如下：HQCr>HQAs>HQPb>HQNi>HQCu>HQCd;將對兒童和成人的風(fēng)險指數(shù)進行對比，可以發(fā)現(xiàn)單項風(fēng)險指數(shù)以及綜合風(fēng)險指數(shù)，均表現(xiàn)為兒童高于成人;其中，Cr與As以及Pb對綜合風(fēng)險指數(shù)值（HI）的貢獻遠遠大于其他3種重金屬，說明海南省主要農(nóng)作物主產(chǎn)區(qū)中由重金屬引起的非致癌風(fēng)險，Cr、As、Pb占據(jù)了主導(dǎo)地位，影響較大;所有的風(fēng)險指數(shù)都顯示為小于1，說明海南省主要農(nóng)作物主產(chǎn)區(qū)土壤的非致癌風(fēng)險屬于“可接受風(fēng)險水平”。

2.5.2 ?致癌風(fēng)險 ?由海南省主要農(nóng)作物主產(chǎn)區(qū)土壤致癌重金屬As、Ni、Pb、Cd、Cr的相關(guān)致癌風(fēng)險數(shù)據(jù)如表7所示，對兒童和成年人來說，由于經(jīng)口攝入的劑量最大，因此致癌風(fēng)險也表現(xiàn)為最大，基本介于106～104（Cd的ADDing值小于106），屬人體可耐受的致癌風(fēng)險;而經(jīng)呼吸吸入和皮膚接觸由于暴露量較少，因此2者致癌風(fēng)險水平較低，基本都表現(xiàn)為小于106（除了Cr的兒童ADDderm值為1.07×105），屬于無致癌風(fēng)險。不同種類致癌重金屬中，對于兒童和成人Pb、Cd（CR<106）表現(xiàn)為無致癌風(fēng)險，As、Ni、Cr（106

3 ?討論

此次在研究區(qū)域內(nèi)只采集了土壤樣本，而沒有采集主產(chǎn)區(qū)對應(yīng)的農(nóng)作物，原因在于通過調(diào)研得出，研究區(qū)域作為海南省主要農(nóng)作物的主產(chǎn)區(qū)，所產(chǎn)作物基本用于對外出口及銷售，因此結(jié)合實際情況，本文探究的重點在于該地土壤的一系列污染來源、污染狀況、潛在風(fēng)險以及人們在種植過程中與土壤的直接或間接接觸的健康風(fēng)險評估。

研究區(qū)域內(nèi)的土壤所出現(xiàn)的絕大部分超風(fēng)險篩選值的重金屬包括Cr、Cu、Ni，而其超標地區(qū)主要為澄邁、臨高、?？冢@與前人對于海南瓊北地區(qū)土壤中重金屬含量的探究結(jié)果相吻合，瓊北農(nóng)田土壤中本來就對Cr、Cu、Ni具有一定的富集[25]。比較之下，本研究的重金屬含量水平較低。對于其他地區(qū)出現(xiàn)的重金屬超標現(xiàn)象，例如Cd在東方辣椒主產(chǎn)區(qū)土壤中的超標，以及Pb在東方豆角主產(chǎn)區(qū)土壤中的超標，除了以往東方本身有尾礦地區(qū)，母質(zhì)層中背景值高以外，也與海南省所用的化肥類型有關(guān)。前人的研究[26-27]表明，化肥的不合理、不規(guī)范、不節(jié)制使用會對農(nóng)田土壤造成一定的重金屬污染。趙文等[28]研究發(fā)現(xiàn)海南省農(nóng)作物化肥中重金屬Cd、Cu、Pb等含量超標，說明土壤Cd、Cu、Pb含量與不同農(nóng)作物施用不同種類肥料有關(guān)，肥料中伴隨的重金屬含量差異可能造成土壤重金屬含量有所不同。因此，未來治理的重點應(yīng)當(dāng)在于降低土壤中重金屬的高背景值，包括因地制宜，栽種超富集植物;合理施用土壤修復(fù)劑;制定相關(guān)土壤防治法及標準，以及更加規(guī)范對化肥的施用[29]。

盡管海南省主要農(nóng)作物主產(chǎn)區(qū)中所檢測的重金屬無論是單項致癌風(fēng)險還是總致癌風(fēng)險都處于人體可接受的致癌風(fēng)險或者無致癌風(fēng)險[13-14， 30]，但大部分土壤中的高背景As、Ni、Cr仍然需要引起我們的關(guān)注;由于Cu的3種暴露方式和Pb的呼吸攝入無相關(guān)致癌斜率因子數(shù)據(jù)，因此沒有考慮其相關(guān)的致癌風(fēng)險，進而導(dǎo)致土壤重金屬致癌風(fēng)險可能比實際風(fēng)險小。

4 ?結(jié)論

（1）海南省主要農(nóng)作物主產(chǎn)區(qū)土壤重金屬含量空間分布差異較大，各區(qū)域的重金屬含量分布明顯，重金屬Cr、Cu、Ni、Pb超風(fēng)險篩選值區(qū)域主要集中在澄邁縣、臨高縣、三亞市、東方市。重金屬Cd超風(fēng)險篩選值空間分布較廣，存在整個海南島重金屬Cd污染風(fēng)險。

（2）6種重金屬均存在累積現(xiàn)象。其中Cd的累積水平最高，其次為Pb。且根據(jù)潛在生態(tài)危害指數(shù)，重金屬Cu、Cr、Pb、Ni和類重金屬As均可以劃分為輕微生態(tài)危害;重金屬Cd不僅有22個點位可以劃分為輕微生態(tài)危害，還有10個點位可以劃分為中等生態(tài)危害，有1個點位表現(xiàn)很強生態(tài)危害，位于昌江縣，該點位需要引起重視。

（3）海南省主要農(nóng)作物主產(chǎn)區(qū)的土壤對于所檢測的6種重金屬元素非致癌健康風(fēng)險均小于1;As、Ni、Cr雖然存在致癌風(fēng)險，但是屬于人體可接受的致癌風(fēng)險;對兒童無論是非致癌風(fēng)險還是致癌風(fēng)險均表現(xiàn)為高于成人。

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