郭春營，陶靈姣，劉志勇，李虹軼，羅昆升

(中國人民解放軍96901部隊(duì)，北京 100094)

在核部件的被動法探測中，通常利用衰變γ射線的測量分析實(shí)現(xiàn)部件識別[1-6]，但核部件釋放的γ射線十分復(fù)雜，除衰變產(chǎn)生的γ射線外，還有其他來源的γ射線，如核部件中放射性核素裂變(自發(fā)裂變與誘發(fā)裂變)釋放的瞬發(fā)γ射線以及裂變產(chǎn)物衰變產(chǎn)生的緩發(fā)γ射線、核素自發(fā)裂變中子與部件材料非彈性散射反應(yīng)產(chǎn)生的散射γ射線，以及自發(fā)裂變中子俘獲反應(yīng)產(chǎn)生的俘獲瞬發(fā)γ射線等[7]。針對核部件γ射線的探測分析，應(yīng)涵蓋所有這些γ射線，數(shù)值計(jì)算分析這些γ射線的能量、強(qiáng)度等，對測量準(zhǔn)備以及測量結(jié)果分析都具有重要意義。文獻(xiàn)[8]給出了中子輻照時和輻照后任意1種或1組裂變產(chǎn)物緩發(fā)γ能譜模擬方法，文獻(xiàn)[9]給出了外中子源照射鈾材料時緩發(fā)γ能譜的數(shù)值計(jì)算方法，以上方法僅能計(jì)算部分裂變產(chǎn)物釋放的緩發(fā)γ射線譜，針對核部件中存在自發(fā)裂變與誘發(fā)裂變情況下核素緩發(fā)γ能譜的計(jì)算，還需要研究新的計(jì)算方法。

本文以模擬核部件為對象，考慮到部件中核素的自發(fā)裂變及其裂變瞬發(fā)中子引起的其他核素誘發(fā)裂變反應(yīng)，應(yīng)用CINDER90[10]程序計(jì)算裂變產(chǎn)物活度，得到裂變緩發(fā)γ射線源項(xiàng)數(shù)據(jù)，最后應(yīng)用蒙特卡羅方法計(jì)算并分析核部件釋放緩發(fā)γ能譜的時間演化行為。

1 核部件釋放緩發(fā)γ射線的物理原理

由于核部件中核素不斷發(fā)生自發(fā)裂變與誘發(fā)裂變反應(yīng)，生成諸多裂變產(chǎn)物核，同時這些核素又不斷發(fā)生衰變以及其他反應(yīng)，從而轉(zhuǎn)化為其他核素，由此可知核部件中裂變產(chǎn)物的類型與數(shù)量時刻都在發(fā)生變化；同時，不同裂變產(chǎn)物在衰變過程中又釋放多種不同能量、不同強(qiáng)度的γ射線，因而裂變產(chǎn)物釋放的緩發(fā)γ能譜十分復(fù)雜，且是隨時間變化的。

2 核部件自發(fā)裂變強(qiáng)度分析

2.1 核部件結(jié)構(gòu)材料組成

文獻(xiàn)[11]給出了某模擬核部件結(jié)構(gòu)，如圖1所示，最內(nèi)部為一空腔，其余部分由里向外依次為武器級钚、鈹、武器級鈾、炸藥、鋁。其中武器級钚內(nèi)半徑4.25 cm、外半徑5 cm；鈹外半徑7 cm；武器級鈾外半徑10 cm；炸藥外半徑20 cm；鋁外半徑21 cm。模擬核部件材料組成列于表1[11]。

圖1 模擬核部件結(jié)構(gòu)及材料示意圖Fig.1 Structure and material composition of simulated nuclear component

武器級鈾質(zhì)量分?jǐn)?shù)/%武器級钚質(zhì)量分?jǐn)?shù)/%234U1.0238Pu0.005235U93.3239Pu93.3238U5.5240Pu6.0其他0.2241Pu0.44242Pu0.015其他0.2

2.2 核部件中核素自發(fā)裂變強(qiáng)度

根據(jù)表1，核部件中含有武器級鈾、武器級钚2種核材料，每種核材料含有多種裂變同位素，這些同位素的自發(fā)裂變半衰期與每次自發(fā)裂變釋放的平均瞬發(fā)中子數(shù)列于表2。

表2 核素自發(fā)裂變半衰期與每次裂變釋放的瞬發(fā)中子數(shù)Table 2 Half-life of spontaneous fission of nuclide and number of prompt neutron per fission

根據(jù)表1、2可計(jì)算出每kg武器級鈾自發(fā)裂變釋放的瞬發(fā)中子強(qiáng)度為1.6 s-1，每kg武器級钚自發(fā)裂變釋放的瞬發(fā)中子強(qiáng)度為5.6×104s-1，因而核部件中武器級钚材料釋放的自發(fā)裂變中子的強(qiáng)度為1.783×105s-1，武器級鈾材料釋放的自發(fā)裂變中子的強(qiáng)度為48 s-1。

3 核部件中裂變產(chǎn)物活度計(jì)算方法

本文將核部件中武器級钚、武器級鈾中核素自發(fā)裂變產(chǎn)生的中子作為外激勵中子源，運(yùn)用蒙特卡羅方法計(jì)算裂變瞬發(fā)中子在核材料中的通量分布，進(jìn)而應(yīng)用CINDER90[10]計(jì)算2種材料區(qū)中裂變產(chǎn)物的類型、活度及其隨時間的變化。

3.1 中子通量的蒙特卡羅計(jì)算

應(yīng)用MCNP[12]程序計(jì)算自發(fā)裂變中子在武器級钚區(qū)、武器級鈾區(qū)產(chǎn)生的通量?？紤]到自發(fā)裂變中子來源的不同，分別計(jì)算武器級鈾區(qū)、武器級钚區(qū)的自發(fā)裂變中子對2種核材料區(qū)的通量貢獻(xiàn)，然后將二者相加，得到所有外激勵中子源產(chǎn)生的總中子通量，該中子通量作為CINDER90計(jì)算的輸入。按照CINDER90的要求，將中子能量分63群，初始中子能譜按照裂變譜分布抽樣，采用F4計(jì)數(shù)卡記錄體通量。

3.2 裂變產(chǎn)物活度的CINDER90計(jì)算

CINDER90是專門計(jì)算嬗變/活化的程序，能模擬裂變反應(yīng)、(n,γ)反應(yīng)、(n,2n)反應(yīng)、核素衰變等核素嬗變途徑，可計(jì)算不同應(yīng)用場景中核素的存量及隨時間的變化。該程序的輸入文件包括靶區(qū)的材料構(gòu)成文件、靶區(qū)的中子通量文件、數(shù)據(jù)庫文件(包括裂變產(chǎn)物產(chǎn)額數(shù)據(jù)、核素衰變數(shù)據(jù)、核素的核反應(yīng)數(shù)據(jù))，還包括根據(jù)不同工作需要而輸入的輻照源強(qiáng)度、輻照時間、冷卻時間等參數(shù)。

3.3 計(jì)算參數(shù)

以核材料剛制備好的初始時刻為起點(diǎn)，中子持續(xù)輻照時間為50 a，中間時間節(jié)點(diǎn)為1、5、10、30、100、200、300 d，1、2、3、5、10、20、30、40、50 a，核部件分離(即移除中子源)后的冷卻時間分別為1 s,1、5、10、20、30、60、100、200、300 d，2、5 a。計(jì)算中，武器級钚、武器級鈾自發(fā)裂變中子的強(qiáng)度取值不變。

3.4 計(jì)算結(jié)果與分析

1) 武器級钚的裂變產(chǎn)物

經(jīng)CINDER90計(jì)算，得到不同時間點(diǎn)的核素種類有1 358個，其中裂變產(chǎn)物核有1 183個，這些核素活度的量級相差較大，最小的為3.7×10-32Bq(10-42Ci)，最大的為3.7 kBq(10-7Ci)，從核部件緩發(fā)γ輻射場計(jì)算角度考慮，不必全部計(jì)算這些核素釋放的γ射線強(qiáng)度。如果只考慮最大的3.7 kBq量級核素，則裂變核有83個。按照核素活度是否隨輻照時間發(fā)生變化的情況共分3組，利用PLOTTAB[13]繪圖程序分別繪制活度-輻照時間、活度-冷卻時間曲線，結(jié)果示于圖2～4。

圖2a中第1組核素活度隨時間增大，但在10～300 d后，大部分核素的活度基本保持不變，這是因?yàn)檫@些核素的半衰期大多在幾秒、百秒、千秒量級，在穩(wěn)定中子源的照射下，裂變核的生成與衰變很快達(dá)到平衡。該圖中出現(xiàn)了137Cs、137Ba*2個例外情況，其活度隨輻照時間變大，分析原因在于137Cs的半衰期為30 a，因而放射性活度隨輻照時間持續(xù)增大，而137Ba*是137Cs的β-衰變產(chǎn)生的同核異能態(tài)，其半衰期為2.55 min，因此二者的活度幾乎相同且隨時間連續(xù)增大。

分析圖2b、3b、4b可知，移除武器級鈾自發(fā)裂變中子源后，與存在所有外中子源輻照相比，各裂變核的活度隨冷卻時間基本保持不變，分析原因在于：相對于武器級钚的自發(fā)裂變，武器級鈾的自發(fā)裂變強(qiáng)度非常小，這些裂變產(chǎn)物核基本來自于武器級钚的自發(fā)裂變及裂變中子引起的誘發(fā)裂變反應(yīng)。

圖2 武器級钚第1組核素活度隨輻照時間和冷卻時間的變化Fig.2 Change of nuclide activity of groupⅠwith radiation time and cooling time for WgPu material

圖3 武器級钚第2組核素活度隨輻照時間和冷卻時間的變化Fig.3 Change of nuclide activity of groupⅡwith radiation time and cooling time for WgPu material

圖4 武器級钚第3組核素活度隨輻照時間和冷卻時間的變化Fig.4 Change of nuclide activity of group Ⅲ with radiation time and cooling time for WgPu material

2) 武器級鈾的裂變產(chǎn)物

經(jīng)CINDER90計(jì)算，得到不同時間點(diǎn)的核素種類有1 311個，其中裂變產(chǎn)物核有1 163個，這些核素的活度相差較大，范圍為3.7×10-30～3.7×102Bq(10-40～10-8Ci)，活度大于3.7 kBq(10-7Ci)的核只有134I，從計(jì)算核部件緩發(fā)γ輻射場的角度考慮，本文僅分析活度在370 Bq(10-8Ci)量級的162個核素。按照核素質(zhì)量大小及活度隨輻照時間變化的情況分為3組(僅選取60種核素)，結(jié)果示于圖5～7。

由圖5a可知，第1組大部分核素的活度隨輻照時間增大，到300 d后基本保持不變。2個例外核素是90Sr、90Y，二者的活度幾乎相同，且隨輻照時間持續(xù)增大，分析原因在于它們的半衰期分別為28.79 a和64.1 h，均遠(yuǎn)大于其他核素的秒級、十秒級、百秒級半衰期，且二者很快達(dá)到衰變平衡。而89Sr 、91Y、95Zr的半衰期分別為50.57、 58.51、64.03 d，經(jīng)過7個半衰期后活度幾乎保持穩(wěn)定。由圖5b可知，在移除武器級钚自發(fā)裂變中子輻照源后，90Sr、90Y的活度在300 d內(nèi)幾乎保持不變，之后逐漸變小；89Sr、91Y、95Zr的活度在200 d內(nèi)幾乎保持不變，隨后迅速下降。

圖5 武器級鈾第1組核素活度隨輻照時間和冷卻時間的變化Fig.5 Change of nuclide activity of groupⅠwith radiation time and cooling time for WgU material

圖6 武器級鈾第2組核素活度隨輻照時間和冷卻時間的變化Fig.6 Change of nuclide activity of groupⅡwith radiation time and cooling time for WgU material

圖7 武器級鈾第3組核素活度隨輻照時間和冷卻時間的變化Fig.7 Change of nuclide activity of group Ⅲ with radiation time and cooling time for WgU material

圖6a、7a中核素的活度幾乎不隨中子輻照時間變化，這是因?yàn)樗鼈兊陌胨テ诙己芏?。但移除自發(fā)裂變中子輻照源后，圖6b、7b中核素活度在1 d的冷卻時間內(nèi)基本不變，之后隨時間迅速下降，然后在很長時間內(nèi)強(qiáng)度保持不變。分析原因在于：這些裂變產(chǎn)物絕大部分是由武器級钚自發(fā)裂變中子誘發(fā)裂變產(chǎn)生的，武器級鈾自發(fā)裂變的貢獻(xiàn)非常小，而半衰期長的幾個核素，其活度隨冷卻時間逐漸變小。

4 核部件緩發(fā)γ能譜隨時間的演化

4.1 裂變產(chǎn)物緩發(fā)γ射線強(qiáng)度的計(jì)算與處理

得到裂變產(chǎn)物的活度后，查閱核素數(shù)據(jù)庫[14]，得到其釋放γ射線的能量及分支比數(shù)據(jù)，然后計(jì)算該裂變產(chǎn)物釋放某條緩發(fā)γ射線的強(qiáng)度，假設(shè)第i個裂變產(chǎn)物的活度為Ai，其釋放的第j條射線的分支比為λj，則該γ射線的強(qiáng)度為Sij=Aiλj。

4.2 武器級钚釋放緩發(fā)γ射線強(qiáng)度隨時間的變化

第1組的28個核素中有些核素不發(fā)射γ射線(如106Ru)，有些核素發(fā)射的γ射線強(qiáng)度隨時間變化很小，如93Y、97Zr、97Nb、97Nb*、105Rh、133I、135Xe等，不考慮這些核素，其余16種核素發(fā)射的特征緩發(fā)γ射線強(qiáng)度隨輻照時間和冷卻時間的變化示于圖8，第2組、第3組核素發(fā)射的γ射線強(qiáng)度不隨輻照時間和冷卻時間變化。

圖8 武器級钚裂變核素發(fā)射特征γ射線強(qiáng)度隨輻照時間和隨冷卻時間的變化Fig.8 Change of characteristic γ-ray intensity with radiation time and cooling time for WgPu fission product

針對各組核素釋放γ射線強(qiáng)度的計(jì)算，選擇分支比最大的特征γ射線[15]，其中輻照300 d時部分γ射線強(qiáng)度大于5×103s-1的數(shù)據(jù)列于表3。

表3 武器級钚緩發(fā)γ射線強(qiáng)度Table 3 Delayed γ-ray intensity in WgPu material

4.3 武器級鈾釋放緩發(fā)γ射線強(qiáng)度隨時間的變化

分析上文得到的162個核素活度隨時間的變化可知，半衰期很小(秒級、幾十秒)的核素活度在中子輻照期間基本不變，移除中子源后其活度呈斷崖式下降；而半衰期較大(大于104s)的核素，在中子輻照期間活度逐漸增大，移除中子源后其活度逐漸減小，屬于這種情況的核素有17個，計(jì)算這些核素發(fā)射的特征γ射線強(qiáng)度隨輻照時間和冷卻時間的變化，結(jié)果示于圖9。

輻照時間為300 d時，第2組核素中部分有代表性且γ射線強(qiáng)度大于5×102s-1的數(shù)據(jù)列于表4。

4.4 核部件表面緩發(fā)γ能譜隨時間演化的計(jì)算

1) 钚材料裂變產(chǎn)物釋放γ射線強(qiáng)度隨時間的變化

根據(jù)4.2節(jié)得到的緩發(fā)γ射線數(shù)據(jù)，利用MCNP[12]計(jì)算了不同輻照時間下核部件表面的緩發(fā)γ能譜，結(jié)果示于圖10a，為比較不同輻照時間下γ計(jì)數(shù)的大小，將輻照時間為1、30、300 d的γ計(jì)數(shù)與輻照1 d時的γ計(jì)數(shù)相除，結(jié)果示于圖10b。

圖9 武器級鈾裂變核素發(fā)射特征γ射線強(qiáng)度隨輻照時間和隨冷卻時間的變化Fig.9 Change of characteristic γ-ray intensity with radiation time and cooling time for WgU fission product

表4 武器級鈾緩發(fā)γ射線源強(qiáng)度Table 4 Delayed γ-ray intensity in WgU material

分析圖10a可知，隨著輻照時間的增加，核部件表面的緩發(fā)γ射線計(jì)數(shù)略有增大。由圖10b可知，相對于輻照時間為1 d的γ計(jì)數(shù)，其他不同輻照時間的γ計(jì)數(shù)為1 d時的幾倍到10倍之間。

據(jù)圖2b、3b、4b可知，移除外中子源后，裂變產(chǎn)物核素的活度基本不隨時間變化，因此不同冷卻時間下，核部件表面的緩發(fā)γ能譜與輻照300 d時的能譜相同。

2) 鈾材料裂變產(chǎn)物釋放γ能譜隨時間的變化

根據(jù)4.3節(jié)得到的緩發(fā)γ射線數(shù)據(jù)，計(jì)算了不同輻照和冷卻時間下核部件表面由鈾材料裂變產(chǎn)物釋放的緩發(fā)γ能譜，結(jié)果示于圖11a、12a，計(jì)數(shù)比示于圖11b、12b。

由圖11a可見，核部件表面緩發(fā)γ射線強(qiáng)度隨輻照時間的增加而增大，由圖11b知，變化最明顯的是140La發(fā)射的1 596 keV γ射線，輻照300 d時的強(qiáng)度約為輻照1 d時的20倍。

圖10 钚裂變產(chǎn)物釋放緩發(fā)γ能譜隨輻照時間的變化(a)和不同輻照時間能譜強(qiáng)度相對于輻照時間為1 d時的比(b)Fig.10 Change of delayed γ spectrum with radiation time (a) and ratio of spectral intensity of different radiation time to that of radiation time of 1 d for WgPu fission product

圖11 鈾裂變產(chǎn)物釋放緩發(fā)γ能譜隨輻照時間的變化(a)和不同輻照時間能譜強(qiáng)度相對于輻照時間為1 d時的比(b)Fig.11 Change of delayed γ spectrum with radiation time (a) and ratio of spectral intensity of different radiation time to that of radiation time of 1 d for WgU fission product

圖12 鈾裂變產(chǎn)物釋放緩發(fā)γ能譜隨冷卻時間的變化(a)和不同冷卻時間能譜強(qiáng)度相對于冷卻時間為1 s時的比(b)Fig.12 Change of delayed γ spectrum with cooling time (a) and ratio of spectral intensity of different cooling time to that of cooling time of 1 s for WgU fission product

由圖12a可見，移除外中子源后，部件表面的緩發(fā)γ射線強(qiáng)度逐漸變小，由圖12b可知，冷卻到100 d時強(qiáng)度約減小2～4個量級。對比圖11a、12a可見，在中子輻照期間有很多條不同能量的γ譜線，而在冷卻期間只有數(shù)條γ譜線，并且強(qiáng)度隨時間很快變小。

比較圖10a、11a中緩發(fā)γ計(jì)數(shù)的大小，核部件表面緩發(fā)γ能譜構(gòu)成中主要的成分是武器級鈾裂變核素釋放的γ射線；同時，根據(jù)圖11b、12a可知，能量在1.6 MeV附近有1條強(qiáng)度最大的γ射線，分析認(rèn)為該射線是鈾、钚裂變產(chǎn)物140La發(fā)射的1.596 MeV γ射線，該結(jié)果與文獻(xiàn)[11]分析的緩發(fā)γ射線強(qiáng)度結(jié)論一致，這也印證了本文計(jì)算方案與計(jì)算結(jié)果的正確性。

5 結(jié)論

本文分析了核部件中緩發(fā)γ射線的來源，計(jì)算了核部件中裂變產(chǎn)物的類型、活度隨輻照時間和冷卻時間的變化，計(jì)算了核部件表面緩發(fā)γ能譜隨時間的演化，得到以下結(jié)論。

1) 核部件中武器級钚區(qū)的裂變產(chǎn)物主要來自于該區(qū)核素的自發(fā)裂變反應(yīng)，武器級鈾區(qū)的裂變產(chǎn)物基本來自于武器級钚中240Pu自發(fā)裂變中子的誘發(fā)裂變，其自身核素自發(fā)裂變貢獻(xiàn)很小。

2) 核部件中只有少量裂變產(chǎn)物的活度隨輻照時間而變大，這些核素的半衰期較大，活度達(dá)到穩(wěn)定值需要一定時間(約300 d)；大多數(shù)短半衰期核素的活度不隨輻照時間而改變；移除外中子輻照后，武器級钚區(qū)裂變產(chǎn)物活度基本不隨冷卻時間而變化，而武器級鈾區(qū)裂變產(chǎn)物活度迅速變小，這是由于相對于武器級钚的自發(fā)裂變中子強(qiáng)度，武器級鈾材料自發(fā)裂變中子強(qiáng)度很小。

3) 核部件武器級钚材料區(qū)的緩發(fā)γ射線強(qiáng)度較武器級鈾區(qū)大1個量級(個別核素除外)，但核部件外表面的緩發(fā)γ能譜主要是武器級鈾材料區(qū)裂變產(chǎn)物的貢獻(xiàn)，這是因?yàn)槲淦骷夘胁牧显诤瞬考顑?nèi)部，其自發(fā)及誘發(fā)裂變產(chǎn)物釋放的γ射線在穿出部件過程中得到很大程度的衰減。

4) 核部件表面由武器級钚釋放的緩發(fā)γ能譜隨輻照時間基本不變；核部件表面由武器級鈾釋放的緩發(fā)γ能譜強(qiáng)度隨輻照時間逐漸變大，變化最為明顯的是140La發(fā)射的1 596 keV γ射線；停止外中子輻照后的冷卻時間內(nèi)，來自武器級鈾的特征緩發(fā)γ射線數(shù)變少，且強(qiáng)度迅速變小。

根據(jù)本文計(jì)算結(jié)果，在核部件組裝完成后約300 d，其發(fā)射的緩發(fā)γ能譜是穩(wěn)定的；在小于300 d內(nèi)，核部件緩發(fā)γ能譜強(qiáng)度隨時間逐漸變大，如95Zr發(fā)射的756.7 keV、95Nb發(fā)射的765.8 keV γ射線、140La發(fā)射的1 596 keV γ射線等。測量這些特征γ射線強(qiáng)度的變化，有可能推斷核部件組裝時間的信息，此方面的研究需進(jìn)一步深入。