鄭淑睿,孔少飛*,嚴 沁,吳 劍,鄭 煌,程 溢,楊國威,吳方琪,牛真真,曾 昕,李 凡,鄭明明 ,,陳 楠,許 可,燕瑩瑩,祁士華,3

華北南部冬季大氣亞微米顆粒物數濃度變化

鄭淑睿1,孔少飛1*,嚴 沁1,吳 劍1,鄭 煌1,程 溢1,楊國威1,吳方琪1,牛真真1,曾 昕1,李 凡1,鄭明明1,2,陳 楠2,許 可2,燕瑩瑩1,祁士華1,3

(1.中國地質大學(武漢)環(huán)境學院,湖北 武漢 430074；2.湖北省環(huán)境監(jiān)測中心站,湖北 武漢 430074；3.中國地質大學(武漢),生物地質與環(huán)境地質國家重點實驗室,湖北 武漢 430074)

2018年1月華北平原經歷了一段持續(xù)時間久、影響范圍廣和顆粒物濃度高的重污染時期.本研究通過SMPS+E掃描電遷移率粒徑譜儀,選取華北平原南部某郊區(qū)點位,對此次重污染期間顆粒物數濃度粒徑分布演化進行連續(xù)觀測研究.結果表明,觀測期間環(huán)境空氣質量尤其是PM2.5平均濃度為141.32 μg/m3.大氣亞微米顆粒物數濃度主要集中在核模態(tài)和愛根核模態(tài)的超細粒徑段(78.9%),呈遞減型單峰分布,顆粒物平均數濃度為83174cm-3.重污染天時,核模態(tài)顆粒物數濃度明顯增高,對應低風速(1.5±0.4) m/s、高相對濕度(90.8±4.5) %和低O3濃度(15.8±8.3) μg/m3.48h后向軌跡顯示,觀測點位氣溶膠主要受湖北省、陜西省和山西省臨近省份的傳輸影響.潛在源貢獻因子法和濃度權重軌跡表明,氣溶膠潛在源區(qū)主要為本地源和觀測點位以北的區(qū)域.

華北平原南部；郊區(qū)點位；數濃度；重污染；潛在源區(qū)

空氣動力學當量直徑￡1μm的顆粒物稱為亞微米顆粒物.中國頻繁出現的霧霾天氣與亞微米顆粒物密切相關.亞微米顆粒物增加是導致大氣霧霾天的主要成因[1],其有機組分也是霾期間影響能見度的重要因素[2].而且,亞微米顆粒物有最強的散射效率[3].因而,對于亞微米顆粒物理化特性的研究已成為當前的熱點.

現今對于顆粒物的研究多集中在質量濃度, Buzorius[4]和Peters[5]認為,衡量大氣污染對人體的危害程度可能是數濃度,而不是質量濃度.其中,大氣亞微米顆粒物總數濃度占比大,城市可達99%以上[6],對歐洲城市顆粒物數濃度追蹤研究發(fā)現,心肌梗死幸存者再次住院的風險隨環(huán)境空氣污染而增加[7].2007年,Huessin[8]對Whitby[9]根據顆粒物的表面積濃度提出的劃分理論進行修正,以數濃度對顆粒物進行劃分,分別為核模態(tài)(3~20nm)、愛根核模態(tài)(20~100nm)、積聚模態(tài)(l00~l000nm)和粗粒子模態(tài)(l.0~l0μm).

冬季為我國采暖季,在此期間燃煤消耗所排放的大量污染物是該季節(jié)重污染頻發(fā)的重要因素.對濟南[10]冬季大氣分析發(fā)現,顆粒物數濃度主要集中在愛跟核模態(tài).對上海[11]和北京[12]冬季大氣研究發(fā)現,霾天大氣顆粒物數濃度主要集中在積聚模態(tài);清潔天大氣顆粒物粒徑向小粒徑方向偏移.在北京城區(qū)進行冬季觀測實驗,得出亞微米顆粒物數濃度高達(37.4±15.3)×103cm-3[13].霾天顆粒物數濃度健康風險已有部分學者進行了研究,輕度污染日,交通是健康風險的主導因素;中或重度污染日,燃煤是健康風險的主導因素[14].顆粒物數濃度與交通、人為活動及風速相關性好[15].因此開展冬季重污染期間顆粒物數濃度研究,對于防范人體健康危害,具有重要意義.

華北平原南部空氣質量近年來引起了廣泛關注,現有的排放清單中,華北平原南部為PM2.5質量濃度高值區(qū)[16-17],年平均值390.0μg/m3[17];也為黑碳排放的高值區(qū),黑碳濃度>750.0kg/km2[18];同時該地區(qū)年O3濃度持續(xù)增長,且O3前體物排放高,易造成嚴重的光化學煙霧事件[19].在冬季,也常會觀測到重污染現象.華北平原南部冬季污染期間,受生物質燃燒和化石能源燃燒,等效黑碳增加96.2%[20].

該區(qū)域作為華北平原、兩湖盆地及長三角大氣污染物傳輸節(jié)點區(qū)域,也可能是污染排放的源區(qū),亟需開展研究,系統(tǒng)認識該區(qū)域大氣污染狀況.基于此,本研究在華北平原南部,選擇漯河某郊區(qū)點位,對冬季重污染前后大氣顆粒物數濃度譜分布進行連續(xù)觀測,分析其分布狀態(tài)、演化趨勢和來源,以期為該區(qū)域冬季大氣污染防控提供參考,也為華北-華中-長三角污染物相互傳輸影響提供可能的數據支撐.

1 材料與方法

1.1 樣品收集

外場觀測實驗采樣地點位于華北平原南部漯河某站點(114.05°E 33.57°N)(如圖1所示),采樣高度距離地面20m.采樣點東臨幼兒園,附近為居民區(qū),為典型的郊區(qū)觀測點位.觀測時間為2018年1月9日~2018年1月26日,共18d.因天氣原因,儀器部分時段停止采樣.

1.2 實驗儀器與資料來源

外場觀測儀器采用Grimm公司掃描電遷移率粒徑譜儀(SMPS+E),采樣時,掃描范圍為10.16~ 1093.95nm,時間分辨率設定為8min,共89個掃描通道.

SO2、NO2、O3和CO等質量濃度數據來源于監(jiān)測站點,氣溫、相對濕度、風向、風速、氣壓和能見度等地面氣象資料來源于國家氣象信息中心(http://data.cma.cn/),時間分辨率均為1h.邊界層高度數據來源于美國國家海洋和大氣管理局(http: //www.ready.noaa.gov/READYamet.php)發(fā)布的數據,時間分辨率為3h.

1.3 分析方法

1.3.1 軌跡聚類分析 基于美國國家環(huán)境預報中心的全球資料同化系統(tǒng)的氣象資料,采用美國國家海洋和大氣管理局研發(fā)的HYSPLIT4模式進行計算,分辨率為0.5°.離地500m處對應本次計算起點高度,軌跡后推時間為48h,時間分辨率設定為1h.如圖1,對觀測期間的416條軌跡線進行聚類,共得到5條主要傳輸路徑,聚類1~4均為大陸氣團,聚類5為沿海氣團.聚類1源自湖北省;聚類2源自陜西省;聚類3源自蒙古共和國,途徑內蒙古自治區(qū)、陜西省和山西省;聚類4源自山西省和陜西省的交界處;聚類5源自河北省和北京市的交界處,途徑渤海和山東省.氣團移動過程中,聚類1和聚類2的氣團移動速度緩慢,聚類3移動速度快,且聚類3的軌跡數最少.

圖1 觀測點位氣團后向軌跡聚類分布

1.3.2 潛在源貢獻因子分析 潛在源貢獻因子分析(PSCF)是利用后向軌跡描述可能污染源區(qū)方位的條件概率函數[21-22].PSCF定義如公式(1)所示,其中,、為網格的經緯度;m為經過(,)網格的污染軌跡端點數量;n為落在(,)網格的軌跡端點數量.計算過程中,PSCF值越高,(,)網格對觀測點位的濃度貢獻越大,即PSCF高值區(qū)可被解釋為潛在源區(qū).PSCF計算過程中,因網格點與采樣點距離差異和氣團在網格點停留時間的差異,PSCF計算值存在波動.因此,為進行降誤差處理,引入權重函數(n),如公式(2).

1.3.3 濃度權重軌跡分析 PSCF僅反應(,)網格中污染軌跡所占比值,為獲知采樣點污染程度的大小,引入濃度權重軌跡分析[23](CWT)模擬潛在源區(qū)污染物權重濃度值,如公式(3).

式中:、為網格經緯度;C為(,)網格的平均權重濃度;為軌跡;C為軌跡經過(,)網格的顆粒物數濃度;τ為軌跡經過(,)網格滯留時間;(n)為權重函數,如公式(2).

2 結果與分析

2.1 觀測期間空氣質量變化和氣象條件分析

觀測期間,采樣點位的氣象要素隨時間變化差異明顯,如圖2,1月21日前,氣溫逐日變化趨勢較為一致,21日后,氣溫呈降低趨勢,最低溫出現在25日21:00,為-9℃.相對濕度變化趨勢與氣溫相反,多集中在60%以上,最高為98%,最低為35%.采樣期間,風速多集中在0~2m/s的低風速段,16日11:00~16日18:00,風速低至0.氣壓變化存在3個周期,分別為9日18:00~16日20:00、16日21:00~21日20:00和21日21:00~26日24:00,其中,第二階段的峰值(1020.5hPa)明顯低于第一(1030.9hPa)和第三階段(1030.4hPa).13~26日,大氣能見度低于10km.14日11:00~22日15:00,能見度低于3km,其中,16日11:00~16日22:00、17日12:00~18日4:00和20日19:00~21日02:00的3階段,能見度低于1km,為重度污染時段.

圖2 采樣點位氣象要素變化

觀測期間,采樣點位的環(huán)境要素隨時間變化如圖3所示.17~21日,O3日峰值呈上升趨勢,最高值為1月20日15:00的140μg/m3;21日后,O3濃度迅速降低.重污染期間,污染物輸送擴散能力弱,O3峰值濃度增加明顯.CO與PM2.5質量濃度變化趨勢一致,江琪等[24]的研究中也得到類似結論.SO2與O3變化趨勢一致,和NO2變化趨勢相反,且NO2質量濃度高于SO2.圖3(c)中,PM10和PM2.5平均質量濃度為191.68和141.32μg/m3,最高值分別為568和438μg/ m3.冬季,該郊區(qū)點位PM2.5/PM10值為0.68,與南京市冬季大氣細粒子占比相似[25],大氣顆粒物主要以細粒子為主.

圖3 采樣點位環(huán)境要素變化

2.2 觀測期間顆粒物粒徑分布變化

2.2.1 數濃度粒徑變化 觀測期間,顆粒物數濃度粒徑分布實時演化如圖4(a)所示.本研究將粒徑10.16~20nm定義為核模態(tài),20~100nm為愛根核模態(tài),100~1093.95nm為積聚模態(tài).觀測期間,顆粒物數濃度集中在小于400nm的粒徑段.1月14~18日,顆粒物數濃度存在明顯高值區(qū),總數濃度高達107cm-3,為重污染時段,且核模態(tài)顆粒物呈爆發(fā)式增長,大量新粒子生成.三模態(tài)顆粒物數濃度變化趨勢一致,核模態(tài)與愛根核模態(tài)顆粒物數濃度在重污染時段明顯高于積聚模態(tài),且兩者數濃度值量級相似.重污染期間,顆粒物數濃度主要集中在小于100nm的核模態(tài)和愛根核模態(tài).

如圖4(b),采樣期間,顆粒物平均數濃度呈遞減型單峰分布,顆粒物平均數濃度約為83174cm-3.愛根核模態(tài)顆粒物占總數濃度的百分比最高,為45.6%,核模態(tài)占比為33.3%,積聚模態(tài)為21.1%.三模態(tài)顆粒物數濃度分布一致,均為對數分布.15日~18日,超細顆粒物數濃度迅速增長(圖4(a)),使得觀測期間顆粒物平均數濃度主要集中在小粒徑模態(tài).冬季重污染時期,郊區(qū)點位大氣顆粒物數濃度主要集中在核模態(tài)和愛根核模態(tài)的超細粒徑段(78.9%).

結合軌跡聚類分析與數濃度分布,如圖5,三模態(tài)顆粒物數濃度隨粒徑均呈對數分布,除聚類5在愛根核模態(tài)顆粒物數濃度呈微弱的上升趨勢外,其他聚類在不同模態(tài)下,顆粒物數濃度隨粒徑呈下降趨勢,濃度高值區(qū)均位于各模態(tài)小粒徑段處.三模態(tài)中,聚類1、聚類2和聚類4的數濃度均高于聚類3和聚類5.觀測期間,聚類3和聚類5的軌跡較為清潔,聚類1、聚類2和聚類4的顆粒物數濃度高,可能為本地源排放或湖北省、陜西省和山西省臨近省份的污染傳輸.

圖5 不同聚類三模態(tài)顆粒物數濃度粒徑分布

表1對觀測期間不同聚類氣象要素和顆粒物數濃度進行統(tǒng)計,聚類1和聚類2氣團的天氣條件和平均數濃度變化類似,氣壓低、相對濕度大且能見度低,三模態(tài)的顆粒物數濃度明顯高于其他氣團.聚類4的氣團氣壓高、氣溫低、相對濕度高且能見度低于10km,三模態(tài)顆粒物數濃度低于聚類1和聚類2,但明顯高于聚類3和聚類5.聚類3受距離及西北方多山脈影響,傳輸至觀測點位時,顆粒物數濃度明顯降低.聚類5為較為清潔的沿海傳輸氣團,傳輸至觀測點位時,顆粒物數濃度低.

2.2.2 數濃度及空氣質量日變化趨勢 觀測期間,不同模態(tài)顆粒物數濃度日變化趨勢差異明顯(圖6(a)),受冬季采暖影響,三模態(tài)顆粒物數濃度均維持較高值,其中,核模態(tài)顆粒物數濃度最高,愛根核模態(tài)顆粒物數濃度變化趨勢與核模態(tài)相似,積聚模態(tài)顆粒物數濃度最低.核模態(tài)顆粒物多峰型分布,分別于08:00、14:00、18:00和22:00達到峰值;愛根核模態(tài)峰值出現時刻分別為08:00、14:00、18:00和21:00;積聚模態(tài)顆粒物數濃度分布穩(wěn)定,08:00、14:00和22:00存在微弱的峰值.受早高峰影響,三模態(tài)顆粒數濃度08:00均維持高值.CO、SO2和O3質量濃度在08:00呈上升趨勢(圖6(b)),NO2質量濃度受早高峰影響,下降趨勢減緩,且于08:00出現微弱的上升趨勢.08:00后,邊界層高度抬升(圖6(c)),顆粒物排放被稀釋,三模態(tài)顆粒物數濃度呈下降趨勢.中午,太陽輻射增強,利于顆粒物成核[26],顆粒物數濃度出現第二峰值.隨后因小粒徑顆粒物碰并凝結增長[27],核模態(tài)與愛根核模態(tài)顆粒物數濃度呈現下降趨勢.受晚高峰影響,三模態(tài)顆粒物數濃度出現微弱的峰值.20:00后,邊界層高度低于200m(圖6(c)),氣壓升高,大氣層結穩(wěn)定,顆粒物擴散受阻,三模態(tài)顆粒物數濃度均維持高值.

表1 觀測期間不同聚類氣象要素變化及顆粒物數濃度變化

冬季采暖,白天用煤量增加,08:00~20:00時段SO2質量濃度高于其他時段,12:00和17:00受烹飪影響出現峰值.08:00和18:00受早晚高峰機動車排放影響,NO2質量濃度出現峰值.NO2為O3的前體物[28],白天光化學反應強,NO2呈低值;夜間,光化學反應減弱,NO2逐漸累積,出現高值.O3日變化呈單峰型分布,與齊冰[29]的研究結果一致.觀測期間,10:00~20:00為O3高值區(qū),凌晨與夜間為低值區(qū),10:00前為O3及前體物累積階段,10:00~16:00時段O3迅速增加并達到日峰值即光化學生成階段,16:00后進入O3消耗階段.冬季,郊區(qū)點位大氣顆粒物數濃度日變化分布主要受冬季采暖、機動車排放、大氣輻射強度、邊界層抬升和人為活動等影響.

2.2.3 相關性分析 如表2,對觀測期間不同模態(tài)顆粒物數濃度與氣象要素和環(huán)境要素進行Pearson相關性分析,除風向外,基本通過95%的顯著性檢驗,且多通過99%的顯著性檢驗.NO2、CO和氣壓與三模態(tài)顆粒物數濃度的相關性較強,NO2和CO質量濃度與數濃度呈正相關,氣壓與數濃度呈負相關.冬季,大氣亞微米顆粒物數濃度與NO2的相關性強于SO2,SO2主要對超細顆粒物產生影響.積聚模態(tài)顆粒物數濃度與能見度相關性強于超細顆粒物,影響能見度的顆粒物可能為大粒徑的積聚模態(tài)顆粒物,黃組照[30]的研究中也得出相似的結論.積聚模態(tài)的顆粒物數濃度與相對濕度呈正相關,相對濕度較大,利于小粒徑顆粒物吸濕凝結增長成大粒徑顆粒物.

表2 觀測期間不同模態(tài)顆粒物數濃度與氣象要素和環(huán)境要素變化相關性分析

注:** 在0.01水平(雙側)顯著相關;* 在0.05水平(雙側)顯著相關.

表3 不同地區(qū)冬季顆粒物數濃度觀測結果對比

2.2.4 與其他地區(qū)對比 對比分析不同地區(qū)冬季顆粒物總數濃度的觀測結果(表3),除本研究(105cm-3)外,其他觀測點位顆粒物總數濃度均為104cm-3,受區(qū)域、時間和測量儀器的不同,模態(tài)分布存在差異.濟南城區(qū)1、濟南城區(qū)2、上海城區(qū)、北京城區(qū)1和北京郊區(qū)的顆粒物數濃度主要集中在愛根核模態(tài),北京城區(qū)2的顆粒物數濃度集中在大粒徑范圍的積聚模態(tài).觀測期間,受本地供暖、機動車排放及附近省份污染傳輸影響,此次污染過程持續(xù)時間久且污染程度重,該點位三模態(tài)顆粒物數濃度明顯高于其他地區(qū),因1月14~18日大量新粒子生成,核模態(tài)顆粒物數濃度高于愛根核模態(tài)和積聚模態(tài)的顆粒物數濃度.

2.3 典型天綜合對比

根據PM2.5質量濃度劃分[34],將0~75、75~150和>150 μg/m3分別分為清潔天、輕度污染天和重度污染天.觀測期間,將1月10日、1月24日和1月17日分別作為觀測期間的清潔日、輕度污染日和重度污染日進行對比分析.如圖7,觀測期間不同天氣分類顆粒物平均數濃度變化差異明顯,清潔日和輕度污染日顆粒物數濃度為單峰分布,峰值粒徑主要分布在愛根核模態(tài),數濃度峰值分別為33.82nm和62.12nm.重度污染日,顆粒物數濃度為遞減式單峰分布,峰值粒徑位于核模態(tài),峰值濃度為5.74× 105cm-3.Li[35]的研究中,清潔日顆粒物數濃度為單峰分布,與本研究結果一致,峰值粒徑為28nm.與清潔日相比,輕度污染日顆粒物明顯向大粒徑方向偏移,與Ma[34]研究結果類似,清潔日轉向輕度污染日時,主要是積聚模態(tài)顆粒物的增加.此次觀測期間,重度污染日顆粒物數濃度主要集中在核模態(tài)和愛根核模態(tài).Zhang[11]指出,北京清潔天峰值粒徑73.7nm,而霾天峰值粒徑向大粒徑偏移為145.9nm,與本研究結果差異大.本研究中,重度污染日,峰值粒徑主要位于核模態(tài).17日前已發(fā)生的新粒子事件,使得核模態(tài)顆粒物爆發(fā)式增長,因碰并和凝結過程,為愛根核模態(tài)顆粒物數濃度增加提供了基礎[36],使得核模態(tài)與愛根核模態(tài)顆粒物數濃度明顯偏高.

對觀測期間典型天氣環(huán)境要素、氣象要素和顆粒物數濃度進行分析,SO2質量濃度(11.4±0.6)~ (16.1±2.8)μg/m3和風速(1.5±0.4)~(2.1±0.3)m/s差異較小.圖8中,清潔日與輕度污染日,NO2質量濃度相似,重度污染日明顯增高,可能與機動車排放增加有關.O3濃度由清潔天的55.7μg/m3降低至15.8μg/m3, Wang[37]研究結果也指出,霾天O3濃度低,與本研究結果相似.重度污染日,氣壓低、相對濕度大、能見度低,三模態(tài)顆粒物數濃度增加,其中,核模態(tài)顆粒物數濃度增加最明顯,分別為清潔日和輕度污染日的12.9倍和7.0倍.Zhang[11]的研究中,北京冬季霾天顆粒物總數濃度僅高于清潔天數濃度1.3倍,本研究中,重度污染日顆粒物總數濃度為清潔日的6.4倍.

圖7 觀測期間典型天顆粒物平均數濃度變化

圖8 典型天數濃度、環(huán)境要素及氣象要素變化

圖9中,清潔日與輕度污染日的主導風向為偏西風和偏東北風.重污染期間,主導風向為偏南風;消散期,主導風向為偏北風.清潔日對應圖1軌跡1,顆粒物主要來自觀測點位以南的湖北省的傳輸;輕度污染日對應軌跡5,顆粒物主要來自東北方沿海的較清潔氣團;重度污染日對應軌跡2和軌跡3,顆粒物主要來自陜西省傳輸和蒙古共和國的長距離傳輸,其中,以陜西省的傳輸為主.

圖9 典型天風玫瑰圖

2.4 潛在來源分析

通過PSCF和CWT對觀測點位顆粒物進行潛在來源分析.圖10中,三模態(tài)顆粒物數濃度潛在貢獻源因子分布相似.PSCF值大于0.9的區(qū)域主要集中在觀測點位附近,本地源排放對顆粒物數濃度貢獻最大.聚類3和聚類4的傳輸路徑與三模態(tài)顆粒物數濃度潛在貢獻因子分布相似,來源于山西省、河北省和山東省.觀測點位西南方的湖北省,核模態(tài)存在PSCF高值區(qū)域.三模態(tài)顆粒物數濃度權重分析存在明顯差異(圖11),核模態(tài)和愛根核模態(tài)顆粒物數濃度強潛在源區(qū)為觀測點位以北,附近存在較強源區(qū).積聚模態(tài)顆粒物數濃度CWT值低,此次冬季采樣時,顆粒物數濃度主要集中小粒徑段的核模態(tài),其次為愛根核模態(tài).

圖10 三模態(tài)顆粒物數濃度潛在源貢獻因子分布

圖11 三模態(tài)顆粒物數濃度權重分析

3 結論

3.1 冬季,華北平原南部某郊區(qū)點位大氣顆粒物數濃度主要集中在核模態(tài)和愛根核模態(tài)的超細粒徑段(78.9%),呈遞減型單峰分布,顆粒物平均數濃度約為83174cm-3.

3.2 觀測期間,大氣顆粒物數濃度日變化分布主要受冬季采暖、機動車排放、大氣輻射強度、邊界層抬升和人為活動等影響.核模態(tài)和愛根核模態(tài)顆粒物數濃度呈多峰型分布,積聚模態(tài)顆粒物數濃度分布穩(wěn)定.

3.3 清潔日和輕度污染日顆粒物數濃度為單峰分布,重度污染日為遞減式單峰分布,表現出較多的新粒子形成.重霾天時,風速低(1.5±0.4) m/s、相對濕度高(90.8±4.5) %且O3濃度低(15.8±8.3) μg/m3.

3.4 通過PSCF和CWT對三模態(tài)顆粒物進行潛在來源分析,PSCF高值區(qū)主要集中在觀測點位附近,本地源排放對顆粒物數濃度貢獻最大.核模態(tài)和愛根核模態(tài)顆粒物數濃度CWT高值區(qū)為觀測點位以北,積聚模態(tài)顆粒物數濃度CWT值低.

[1] 郎紅梅,秦 凱,袁麗梅,等.徐州冬季霧–霾天顆粒物粒徑及氣溶膠光學特性變化特征[J]. 中國環(huán)境科學, 2016,36(8):2260–2269.Lang H M, Qin K, Yuan L M, et al. Particles size distributions and aerosol optical properties during haze–fog episodes in the winter of Xuzhou [J]. China Environmental Science, 2016,36(8):2260–2269.

[2] Wang Y H, Liu Z R, Zhang J K, et al. Aerosol physicochemical properties and implication for visibility during an intense haze episode during winter in Beijing [J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2015, 15(6):3205–3215.

[3] Liou K N. An Introduction to Atmospheric Radiation [J]. Physics Today, 1981,34(7):66–67.

[4] Buzorius G, Hameri K, Pekkanen J, et al. Spatial variation of aerosol number concentration in Helsinki city [J]. Atmospheric Environment, 1999,33(4):553–565.

[5] Peters A, Wichmann H, Tuch T, et al. Respiratory effects are associated with the number of ultrafine particles [J]. American Journal of Respiratory and Critical Care Medicine, 1997,155(4):1376–1383.

[6] 劉立忠,么 遠,韓 婧,等.西安市大氣顆粒物數濃度分布及典型天氣條件特征變化[J]. 中國環(huán)境科學, 2015,35(12):3588–3594.Liu L Z, Yao Y, Han J, et al. Distribution of atmospheric particle number concentration in Xi'an and variations in typical weather [J]. China Environmental Science, 2015,35:3588–3594.

[7] Stephanie V K, Annette P, Pasi A, et al. Ambient air pollution is associated with increased risk of hospital cardiac readmissions of myocardial infarction survivors in five European cities [J]. Circulation, 2005,112(20):3073.

[8] Hussein T, Dal Maso M, Petaja T, et al. Evaluation of an automatic algorithm for fitting the particle number size distributions [J]. Boreal Environment Research, 2005,10(5):337–355.

[9] Whitby K T. The Physical characteristics of sulfur aerosols [J]. Atmospheric Environment, 1978,41:135–159.

[10] Sun Y W, Zhou X H, Wang W X, et al. Aerosol size distributions during haze episodes in winter in Jinan, China [J]. Particuology, 2016, 28(5):77–85.

[11] Zhang K, Wang D, Bian Q, et al. Tethered balloon–based particle number concentration, and size distribution vertical profiles within the lower troposphere of Shanghai [J]. Atmospheric Environment, 2017, 154:141–150.

[12] Niu H, Hu W, Zhang D, et al. Variations of fine particle physiochemical properties during a heavy haze episode in the winter of Beijing [J]. Science of the Total Environment, 2016,571:103–109.

[13] Liu Z, Hu B, Zhang J, et al. Characteristics of aerosol size distributions and chemical compositions during wintertime pollution episodes in Beijing [J]. Atmospheric Research, 2016,168:1–12.

[14] Huang R J, Cheng R, Jing M, et al. Source–specific health risk analysis on particulate trace elements: coal combustion and traffic emission as major contributors in wintertime Beijing [J]. Environmental Science and Technology, 2018,52(19):10967–10974.

[15] Du P, Gui H, Zhang J, et al. Number size distribution of atmospheric particles in a suburban Beijing in the summer and winter of 2015 [J]. Atmospheric Environment, 2018,186:32–44.

[16] Qiu X, Duan L, Chai F, et al. Deriving high–resolution emission inventory of open biomass burning in China based on satellite observations [J]. Environmental Science and Technology, 2016,50(21): 11779–11786.

[17] Lin C Q, Liu G, Lau A K H, et al. High–resolution satellite remote sensing of provincial PM2.5trends in China from 2001 to 2015 [J]. Atmospheric Environment, 2018,180:110–116.

[18] Qin Y, Xie S D. Spatial and temporal variation of anthropogenic black carbon emissions in China for the period 1980–2009 [J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2012,12(11):4825–4841.

[19] 程麟鈞,王 帥,宮正宇,等.中國臭氧濃度的時空變化特征及分區(qū)[J]. 中國環(huán)境科學, 2017,37(11):4003–4012. Cheng L J, Wang S, Gong Z Y, et al. Spatial and seasonal variation and regionalization of ozone concentrations in China [J]. China Environmental Science, 2017,37(11):4003–4012.

[20] Zheng H, Kong S F, Wu F Q, et al. Intra–regional transport of black carbon between the south edge of North China Plain and Central China during winter haze episodes [J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2019,doi:10.5194/acp-2018-992.

[21] Wang T, Tian M, Ding N, et al. Semivolatile organic compounds (SOCs) in fine particulate matter (PM2.5) during clear, fog, and haze episodes in winter in Beijing, China [J]. Environmental Science and Technology, 2018,52(9):5199–5207.

[22] Wu Y W, Wang X J, Tao J, et al. Size distribution and source of black carbon aerosol in urban Beijing during winter haze episodes [J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2017,17(12):7965–7975.

[23] 翟 華,朱 彬,趙雪婷,等.長江三角洲初冬一次重污染天氣成因分析[J]. 中國環(huán)境科學, 2017,38(11):4001–4009. Zhai H, Zhu B, Zhao X T, et al. Analysis of a heavy air pollution event in early winter in the Yangtze River Delta [J]. China Environmental Science, 2017,38(11):4001–4009.

[24] 江 琪,王 飛,張恒德,等.北京市PM2.5和反應性氣體濃度的變化特征及其與氣象條件的關系[J]. 中國環(huán)境科學, 2017,37(3):829– 837. Jiang Q, Wang F, Zhang H D, et al. Analysis of temporal variation characteristics and meteorological conditions of reactive gas and PM2.5in Beijing [J]. China Environmental Science, 2017,37(3):829–837.

[25] 賈夢唯,趙天良,張祥志,等.南京主要大氣污染物季節(jié)變化及相關氣象分析[J]. 中國環(huán)境科學, 2016,36(9):2567–2577. Jia M W, Zhao T L, Zhang X Z, et al. Seasonal variations in major air pollutants in Nanjing and their meteorological correlation analyses [J]. China Environmental Science, 2016,36(9):2567–2577.

[26] 宋 宇,唐孝炎,張遠航,等.夏季持續(xù)高溫天氣對北京市大氣細粒子(PM2.5)的影響[J]. 環(huán)境科學, 2002,23:33–36.Song Y, Tang X Y, Zhang Y H, et al. Effects on fine particles by the continued high temperature weather in Beijing [J]. Environmental Science, 2002,23:33–36.

[27] 翟晴飛,金蓮姬,林振毅,等.石家莊春季大氣氣溶膠數濃度和譜的觀測特征[J]. 中國環(huán)境科學, 2011,31(6):886–891. Zhai Q F, Jin L J, Lin Z Y, et al. Observational characteristic of aerosol number concentration and size distribution at Shijiazhuang in spring season [J]. China Environmental Science, 2011,31(6):886–891.

[28] 程念亮,李云婷,張大偉,等.2013~2014年北京市NO2時空分布研究[J]. 中國環(huán)境科學, 2016,36(1):18–26. Cheng L L, Li Y T, Zhang D W, et al. Spatial and temporal distribution of NO2during 2013~2014in Beijing [J]. China Environmental Science, 2016,36(1):18–26.

[29] 齊 冰,牛彧文,杜榮光,等.杭州市近地面大氣臭氧濃度變化特征分析[J]. 中國環(huán)境科學, 2017,37(2):443–451. Qi B, Niu Y W, Du R G, et al. Characteristics of surface ozone concentration in urban site of Hangzhou [J]. China Environmental Science, 2017,37(2):443–451.

[30] 黃祖照,王 杰,劉建國,等.廣州城區(qū)大氣細顆粒物粒譜分布特征分析[J]. 中國環(huán)境科學, 2012,32(7):1177–1181. Huang Z Z, Wang J, Liu J G, et al. The analysis of the characterization of fine particle size distribution in urban area of Guangzhou [J]. China Environmental Science, 2012,32(7):1177–1181.

[31] Gao J, Wang J, Cheng S, et al. Number concentration and size distributions of submicron particles in Jinan urban area: Characteristics in summer and winter [J]. Journal of environmental sciences, 2007,19:1466–1473.

[32] 邵玉海,丁 朔,南嘉良,等.三明市大氣顆粒物數濃度與粒徑分布季節(jié)特征[J]. 復旦學報(自然科學版), 2017,56(3):290–295.Shao Y H, Ding S, Nan J L, et al. Seasonal characteristics of number concentration and size distribution of atmospheric particles over Sanming [J]. Journal of Fudan University (Natural Science), 2017, 56(3):290–295.

[33] 郎鳳玲,閆偉奇,張 泉,等.北京大氣顆粒物數濃度粒徑分布特征及與氣象條件的相關性[J]. 中國環(huán)境科學, 2013,33(7):1153–1159.Lang F L, Yan W Q, Zhang Q, et al. Size distribution of atmospheric particle number in Beijing and association with meteorological conditions [J]. China Environmental Science, 2013,33(7):1153–1159.

[34] Ma Q, Wu Y, Zhang D, et al. Roles of regional transport and heterogeneous reactions in the PM2.5increase during winter haze episodes in Beijing [J]. Science of the Total Environment, 2017,599– 600:246–253.

[35] Li W J, Zhou S Z, Wang X F, et al. Integrated evaluation of aerosols from regional brown hazes over northern China in winter: Concentrations, sources, transformation, and mixing states [J]. Journal of Geophysical Research, 2011,116(D9):D09031.

[36] 郝 囝,銀 燕,肖 輝,等.黃山大氣氣溶膠新粒子生長特性觀測分析[J]. 中國環(huán)境科學, 2015,35(1):13–22. Hao J, Yin J, Xiao H, et al. Observation of new particle formation and growth on Mount Huang [J]. China Environmental Science, 2015, 35(1):13–22.

[37] Wang G, Zhang R, Gomez M E, et al. Persistent sulfate formation from London Fog to Chinese haze [J]. Proceedings of the National Academy of Sciences, 2016,48(113):13630–13635.

Number concentration of submicron particles during winter at a suburban site of the south edge of North China.

ZHENG Shu-rui1, KONG Shao-fei1*, YAN Qin1, WU Jian1, ZHENG Huang1, CHENG Yi1, YANG Guo-wei1, WU Fang-qi1, NIU Zhen-zhen1, ZENG Xin1, LI Fan1, ZHENG Ming-ming1,2, CHEN Nan2, XU Ke2, YAN Ying-ying1, QI Shi-hua1,3

(1.School of Environmental Studies, China University of Geosciences, Wuhan 430074, China；2.Hubei Environmental Monitoring Center, Wuhan 430074, China；3.State Key Laboratory of Biogeology and Environmental Geology, China University of Geosciences, Wuhan 430074, China)., 2019,39(11)：4511~4520

There was a period of heavy pollution at North China Plain in January 2018 characterized by long duration, wide range of influence and high particle number concentration. To obtain its submicron particle number size distribution during this period, a Scanning Mobility Particle Sizer (SMPS) was deployed for a continuously monitoring at a typical suburban site in the south edge of this area. The results indicated that average mass concentration of PM2.5was 141.32μg/m3. Particle size distribution was mainly concentrated on the ultrafine size range (78.9%) of the Nucleation mode and Atiken mode, showing a decreasing unimodal distribution, and average particle number concentration was 83174cm-3. During the heavy pollution period, particle number concentration of Nucleation mode was obviously increased, accompanied by high relative humidity (90.8±4.5) %, low wind speed (1.5±0.4) m/s and low concentration of O3(15.8±8.3) μg/m3conversely. The clustered 48h backward trajectories showed that air masses of observation site were mainly affected by the transportation of Hubei Province, Shaanxi Province and Shanxi Province. While the potential source regions were located at the local site and the north of the observation site based on potential source contribution function and concentration-weighted trajectory analysis.

the south edge of North China Plain；suburban site；number concentration；heavy pollution；source region

X513

A

1000-6923(2019)11-4511-10

鄭淑睿(1994-),女,湖北宜昌人,中國地質大學(武漢)碩士研究生,主要從事民用燃料排放氣溶膠粒徑及混合狀態(tài)研究.發(fā)表論文2篇.

2019-04-10

科技部國家重點研發(fā)計劃課題(2016YFA0602002; 2017YFC0212602);湖北省科技廳技術創(chuàng)新專項重大項目(2017ACA089);國家自然科學基金資助項目(41830965);中國地質大學(武漢)高層次人才科研啟動經費資助項目(201616;162301182756);中央高?；究蒲袠I(yè)務費專項資金資助項目-騰飛計劃(201802).

* 責任作者, 教授, kongshaofei@cug.edu.cn