劉 鋒，朱慶福

(中國原子能科學研究院 反應堆工程技術研究部，北京 102413)

核臨界事故是指易裂變物質(zhì)意外發(fā)生的自持或發(fā)散的中子鏈式反應所造成的能量和放射性物質(zhì)釋放事件，一般指瞬發(fā)超臨界事故。壓水堆元件制造化工轉換生產(chǎn)線、濃縮鈾氣體擴散工藝流程、動力堆元件后處理工藝流程、零功率臨界裝置試驗操作、易裂變物質(zhì)的溶液倒料與貯存或處理、高濃度的鈾和钚金屬部件的貯運等環(huán)節(jié)均有可能發(fā)生臨界事故。事故發(fā)生時會產(chǎn)生大量的瞬發(fā)中子和伽馬射線，對附近的工作人員造成超劑量的輻射照射，甚至致人死亡[1]。因此，在可能發(fā)生臨界事故的場所設置報警系統(tǒng)，對于快速響應臨界事故并及時給出報警，促使現(xiàn)場工作人員迅速撤離該場所，進而降低事故對工作人員的輻射劑量，具有十分重要的意義。

為保證報警系統(tǒng)在事故狀態(tài)下及時響應，需選擇合適的安裝位置以及設定合理的報警閾值，這均與臨界事故源項直接相關。國內(nèi)對于臨界事故源項的研究資料較少。本文以國家標準為基礎，建立事故源項理論分析模型，通過MCNP給出計算方法，計算得到不同最小核臨界事故情況下源項參數(shù)，為分析臨界事故提供數(shù)據(jù)參考。

1 最小核臨界事故源項分析模型建立

國家標準GB 15146.9—1994中規(guī)定，所設置的核臨界事故報警系統(tǒng)必須能探測到最小核臨界事故[2]。該標準中將所關心的最小核臨界事故規(guī)定為：在無屏蔽的條件下，60 s內(nèi)在距反應物體2 m處的自由空氣中所引起的中子和伽馬輻射的總吸收劑量為0.2 Gy。

相對于報警系統(tǒng)安裝廠房，易裂變材料的幾何體積較小，在進行事故分析時可忽略形狀影響，而將其簡化為1個均勻球體模型。根據(jù)國家標準定義，源項計算滿足如下假設條件：1) 球體源項半徑R為臨界半徑Rc；2) 球體源項外無反射層，完全暴露在空氣中；3) 在60 s內(nèi)，距球體表面2 m處的空氣吸收劑量共為0.2 Gy。

在國家標準基礎上建立的計算模型如圖1所示，此時無反射層情況下易裂變材料的臨界質(zhì)量也最小[3]。

圖1 無反射層情況下最小核臨界事故計算參考模型Fig.1 Reference model for calculating minimum nuclear criticality accident without reflecting layer

2 最小核臨界事故源項計算及結果

對于最小核臨界事故源項的分析可采用MCNP6進行計算[4]，數(shù)據(jù)庫采用ENDFB-Ⅶ庫。

2.1 臨界半徑計算

假設條件1為臨界事故源項分析的基礎，所以需先確定臨界半徑。MCNP沒有自動確定臨界尺寸的功能，所以需使用迭代法逐步計算臨界半徑Rc。類比于臨界外推實驗與臨界外推公式[5-6]，先給定一初始半徑R1，然后采用臨界源KCODE模式進行臨界計算，計算當前給定易裂變材料狀態(tài)下的有效增殖因數(shù)k1，再調(diào)整易裂變材料幾何半徑為R2，重新進行計算得到有效增殖因數(shù)k2，然后根據(jù)式(1)外推或內(nèi)插得到下次迭代計算半徑R。將輸入文件中半徑修改為R，繼續(xù)進行臨界計算，迭代計算5、6次后即可得到keff=1時的臨界半徑Rc。在實際計算中，臨界源KCODE模式下，每代粒子數(shù)為105，跳過前20代，運行200代，停止迭代計算條件為|keff-1|<0.002。

(1)

2.2 吸收劑量計算

在完成源項臨界尺寸計算后，即可進行最小核臨界事故源項其他相關參數(shù)的計算。國家標準中對最小核臨界事故的定義通過中子和伽馬的總吸收劑量給出，見假設條件3，所以需分別計算中子和伽馬在空氣中的吸收劑量。

圖2 伽馬在空氣中的通量劑量轉換因子Fig.2 Gamma flux-to-doseconversion factor in air

利用MCNP進行劑量計算，可使用體通量F4n卡和FMn乘子卡結合通量劑量轉換因子。本文在計算中用到的伽馬射線在空氣中的通量劑量轉換因子Kγ(ICRU47)和中子在空氣中的通量劑量轉換因子Kn[7]分別示于圖2、3。也可通過能量沉積卡F6卡直接近似計算射線在空氣中的吸收劑量，兩種計算方式計算的結果偏差在1%以內(nèi)。在實際計算中，劑量計算可同臨界計算一起進行，計算結果的統(tǒng)計誤差一般在0.2%以下。

圖3 中子在空氣中的通量劑量轉換因子Fig.3 Neutron flux-to-doseconversion factor in air

在臨界源KCODE模式下，由MCNP計算得到的中子吸收劑量Dn與伽馬吸收劑量Dγ均等效為由1個裂變中子，經(jīng)一定概率P泄漏，在距源項表面2 m處產(chǎn)生的劑量，根據(jù)式(2)即可得到最小核臨界事故下的總裂變中子數(shù)Nfission。同時，還可得到中子伽馬吸收劑量比，然后利用國家標準中的半經(jīng)驗公式(式(3))[2]，快速進行伽馬報警系統(tǒng)閾值與有效作用半徑的估算。

(2)

(3)

2.3 總裂變次數(shù)與等效源強計算

在事故后續(xù)的處理報告中，通常更關注事故的總裂變次數(shù)，通過總裂變次數(shù)可更直觀反映臨界事故的大小、總能量釋放等。最小核臨界事故總裂變次數(shù)F由式(4)計算得到。然而利用MCNP在對臨界報警系統(tǒng)的設置分析中，總裂變次數(shù)不能直接用于計算，需給出具體的中子或伽馬源強，其等效為總裂變中子數(shù)與中子或伽馬泄漏率的乘積，見式(5)。

(4)

Nn=NfissionPn

Nγ=NfissionPγ

(5)

其中：ν為平均裂變中子數(shù)；Pn和Pγ分別為中子和伽馬泄漏率，在MCNP輸出文件Table 130中給出；Nn和Nγ分別為臨界事故源項的等效中子源強和等效伽馬源強。

2.4 各簡化系統(tǒng)最小核臨界事故源項計算結果

根據(jù)上述模型和計算方法，給出可能發(fā)生臨界事故的各種簡化系統(tǒng)的最小核臨界事故源項參數(shù)計算結果。富集度100%的金屬鈾和金屬钚臨界裸球，其最小核臨界事故理論計算結果列于表1。

表1 235U和239Pu理論計算結果Table 1 Theoretical calculation results of 235U and 239Pu

除去以上兩種易裂變材料狀態(tài)，在核燃料生產(chǎn)以及乏燃料后處理生產(chǎn)線還存在著多種易裂變材料的氧化物、溶液、沉淀等形態(tài)，為簡化分析，選取幾種特征易裂變材料進行計算分析，材料參數(shù)列于表2。對于U、UO2等難溶于水的材料，等效成該材料與水均勻混合的溶液狀態(tài)。利用MCNP建模進行理論計算，其中部分材料的最小核臨界事故總裂變次數(shù)計算結果示于圖4，中子伽馬吸收劑量比示于圖5。

2.5 結果分析與討論

根據(jù)上述各簡化系統(tǒng)的最小核臨界事故源項計算結果，結合中子和伽馬泄漏率等參數(shù)，分析圖4、5。

1) 對于金屬U和固態(tài)UO2，隨著235U富集度的升高，238U的含量逐漸減少，臨界半徑逐漸減小，中子和伽馬被吸收概率降低，泄漏概率逐漸增多。鈾作為重金屬，本身也有一定屏蔽作用，對伽馬射線的屏蔽較中子好，所以隨著臨界半徑的減小，中子伽馬吸收劑量比逐漸減少。固態(tài)鈾系統(tǒng)中子伽馬吸收劑量比取值范圍為2.4～5.0。

2) 對于鈾的均勻水溶液，同一濃度不同富集度的中子伽馬劑量比差別不大。因為水對中子的慢化作用，使中子被吸收概率增大，而水對伽馬射線吸收作用很小，且存在次級伽馬射線的產(chǎn)生，所以在低濃情況下，泄漏中子在空氣中的劑量小于泄漏伽馬射線在空氣中的吸收劑量，一般劑量比取值范圍為0.1～0.7。對于難溶的等效均勻水溶液，當?shù)刃舛雀哂谝欢ǔ潭?，則中子伽馬吸收劑量比超過1.0，且向著固態(tài)鈾的吸收劑量比變化。

表2 不同形態(tài)易裂變材料計算參數(shù)Table 2 Calculation parameters of fissile materials with different shapes

圖4 最小核臨界事故總裂變次數(shù)計算結果Fig.4 Calculated result of minimum nuclear criticality accident total fission number

3) 本文所計算的不同組成成分钚溶液的吸收劑量比在不同濃度下差別不大，稀溶液中的中子伽馬吸收劑量比變化范圍為0.1～0.3，固態(tài)钚的中子伽馬吸收劑量比最大不超過3.0。

圖5 中子伽馬吸收劑量比Fig.5 Neutron-gamma absorption dose ratio

4) 鈾的最小核臨界事故總裂變次數(shù)一般在1016～1018量級，而钚的最小核臨界事故總裂變次數(shù)一般在1015量級。該計算結果與世界上公開發(fā)布的22起核燃料工廠臨界事故[8]數(shù)據(jù)吻合。

3 結論

本文從國家標準出發(fā)，建立了最小核臨界事故源項計算模型，給出了源項相關參數(shù)分析方法，利用MCNP程序計算得到了不同情況下無屏蔽裸球系統(tǒng)的臨界半徑、發(fā)生最小核臨界事故時產(chǎn)生的總裂變次數(shù)以及空氣中的中子伽馬吸收劑量比等結果。相關從業(yè)人員通過查表即可快速得到不同最小核臨界事故源項的計算參數(shù)，為在復雜涉核場所進行報警系統(tǒng)的設計、安裝及閾值設定提供了重要數(shù)據(jù)參考。