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        多層GaS的變溫拉曼活性探究

        2019-10-30 08:02:08劉為振仲瑋恒
        物理實驗 2019年10期
        關(guān)鍵詞:峰位聲子層數(shù)

        劉為振,仲瑋恒

        (東北師范大學(xué) a.物理學(xué)院;b.物理學(xué)國家級實驗教學(xué)示范中心(東北師范大學(xué)),吉林 長春 130024)

        21世紀(jì)初,Geim等人首次利用機(jī)械剝離法成功地從石墨體材料中剝離出單層石墨烯,因其具有獨特的物性引起了材料科學(xué)界的廣泛關(guān)注[1]. 由于量子限域效應(yīng)的影響,石墨烯在力、電、光、熱等方面性質(zhì)表現(xiàn)均異于石墨,這使得二維材料的發(fā)展推進(jìn)了一大步,由此也衍生出科學(xué)界對于過渡金屬硫化物二維材料的深入探究. 過渡金屬硫化物材料具有一定寬度的能隙,類似于半導(dǎo)體,可以廣泛應(yīng)用于柔性材料、儲能材料和納米復(fù)合材料等領(lǐng)域[2].

        1 GaS的基本物性

        GaS的結(jié)構(gòu)如圖1所示,2個化學(xué)鍵的Ga原子位于2層S原子之間. GaS的原胞為六方晶結(jié)構(gòu),a=b=0.358 7 nm,c=1.549 2 nm,其中c為2層GaS的尺寸. 六角形GaS的層狀結(jié)構(gòu),每層由六元結(jié)構(gòu)的S—Ga—Ga—S重復(fù)單元組成,可以描述為Ga3S3. 層與層之間有弱的范德華力相互作用. 二維GaS的間接帶隙約為3.05 eV,由于強烈的表面效應(yīng),當(dāng)GaS從單層到體材料變化的過程中,根據(jù)第一性原理計算得到的帶隙在2.59 eV到1.6 eV之間變化,這使得GaS在電子和光電子領(lǐng)域的應(yīng)用前景廣闊,摻雜GaS的材料可以用于制造近藍(lán)紫光發(fā)射器件[3-4].

        圖1 GaS的基本結(jié)構(gòu)

        單層和體材料導(dǎo)帶底和價帶頂在動量空間并不對應(yīng),二者躍遷過程均為間接躍遷,躍遷過程也需要聲子輔助,維持系統(tǒng)動量守恒. 經(jīng)計算,GaS不同層數(shù)對應(yīng)帶隙和躍遷條件都略有不同,但是整體表現(xiàn)都為間接帶隙[5].

        2 GaS的拉曼振動模式

        材料的電光性質(zhì)對應(yīng)用非常重要,但是熱傳輸對納米器件領(lǐng)域的技術(shù)進(jìn)步也至關(guān)重要. 在半導(dǎo)體材料中,熱傳輸主要由自由載流子以及聲子驅(qū)動[4].

        圖2 GaS的拉曼振動模式

        3 GaS材料的制備與表征

        GaS體材料由垂直堆積S-Ga-Ga-S層組成,這些層受相對較弱的范德華力相互作用,弱力使得通過微機(jī)械剝離過程來分離這些層成為可能. 機(jī)械剝離10次,得到低維度GaS,并轉(zhuǎn)移到Si/SiO2(300 nm)襯底上,以便在光學(xué)顯微鏡下獲得較好的光學(xué)對比度. 襯底的洗滌順序依次是丙酮、乙醇、二次去離子水,各超聲20 min. 轉(zhuǎn)移后的樣品在熒光顯微鏡下觀察,如圖3所示. 由圖3可知GaS尺度為μm量級,橫向尺寸約20 μm[7].由經(jīng)驗可知,GaS材料的亮度可以作為推測其層數(shù)與厚度的標(biāo)準(zhǔn),即亮度越高,層數(shù)越多,厚度越大[8-9]. 選取其中淺色大面積材料作為研究對象.

        圖3 GaS的光學(xué)顯微鏡圖

        圖4 GaS的拉曼光譜

        拉曼測量的不確定度主要與分光計的光譜分辨率和擬合程序有關(guān). 拉曼峰位置的不確定性主要由擬合過程引起,可以通過重復(fù)測量峰位和峰寬值的擴(kuò)展來評估拉曼峰的質(zhì)量優(yōu)劣[10].

        4 GaS拉曼光譜的溫度特性

        以25 K為步長,得到210~690 K拉曼峰位的移動,如圖5所示.

        圖5 拉曼峰位隨溫度變化

        由圖5可見,在溫度變化500 K的范圍內(nèi),拉曼峰位紅移比較明顯,并有強烈的線性趨勢,表現(xiàn)為能量降低和帶隙展寬

        [12]

        . 由此可見,拉曼峰位與溫度呈一次相關(guān). 其原因在于,拉曼頻移與晶格結(jié)合能有關(guān),類比于原子間的鍵能,2個或多個原子距離越近,其原子間鍵能越大;相反,原子間距離越大,鍵能越小. 而拉曼峰位恰恰對應(yīng)原子間的結(jié)合能,由此可見,紅移來自于晶格的受熱膨脹. 對在不同溫度下的半峰全寬進(jìn)行擬合,擬合結(jié)果如圖6所示,半峰全寬隨溫度升高而增加.

        圖6 拉曼峰半峰全寬隨溫度變化

        峰位寬度增加意味著能量的不確定度增大,同時也意味著時間的縮短,即壽命的縮短. 但是,峰寬的拓展也有可能來自于層數(shù)的影響,隨著材料層數(shù)的降低,厚度不斷減小,拉曼峰的寬度會逐漸展寬. 其原因在于,層數(shù)降低后,聲子在傳遞晶格振動能量的過程中,即熱傳導(dǎo)過程中會遇到更多的缺陷態(tài),也會遇到晶體表面的再構(gòu)形成的晶格失配[14]. 這就造成了晶格振動產(chǎn)生的聲子受到散射的概率增加,聲子自由程減小,同時由于在同一溫度下傳導(dǎo)速率變化不大,其結(jié)果表現(xiàn)為聲子壽命減小,宏觀表現(xiàn)為拉曼峰位的展寬和能量不確定度的增加,可見,這也可能造成拉曼峰位的展寬[15].

        單純憑借峰位的寬度無法確定拉曼光譜隨溫度變化的真正原因,只能回歸到拉曼峰位的討論中來. 拉曼峰位對應(yīng)2種振動模式是毋庸置疑的,而層數(shù)的變化卻給出不同的結(jié)果[16].

        在測量拉曼光譜后,對所選區(qū)域的形貌用原子力顯微鏡表征. 采用智能模式自上而下掃描方式,掃描范圍約25 μm,掃描時間約10 min. 經(jīng)過軟件模擬,得到形貌如圖7所示. 用nanoscope軟件分析做橫向切割(圖7上半部分白色標(biāo)線和藍(lán)色坐標(biāo)),得到材料厚度的測量值,如圖8所示.

        不難發(fā)現(xiàn),所選區(qū)域的厚度約為100 nm,對應(yīng)的厚度約為120層. 表面形貌比較平整. 但是樣品右側(cè)具有2個明顯的環(huán)形缺陷,原因在于,被測樣品是經(jīng)過拉曼光譜測量的同一塊樣品,在激光激發(fā)的過程中,難免會引起局部溫度的升高,甚至?xí)斐杉す夤β蔬^大,光子能量密度加大,使得局部產(chǎn)生缺陷[18].

        圖7 原子力顯微鏡圖譜

        圖8 材料的厚度測量值

        5 結(jié) 論

        在200~600 K測量了多層GaS拉曼光譜的溫度特性. 測量結(jié)果表明,其峰位和峰寬均發(fā)生了變化,分析得到其移動原因均為晶格受熱膨脹,晶格振動和晶格常量發(fā)生改變;而峰寬的改變則歸因于由于晶格振動劇烈導(dǎo)致聲子壽命的縮短. 同時,否定了GaS在高溫下層間解耦,即否定了高溫下多層變單層的可能性[15]. 該研究可以作為物理學(xué)本科拉曼光譜的探索實驗課程,加深學(xué)生對半導(dǎo)體材料拉曼活性的理解.

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