劉凱旋 陳踐發(fā) 朱心健

(1.油氣資源與探測國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室(中國石油大學(xué)(北京))北京 102249；2.中國石油大學(xué)(北京)地球科學(xué)學(xué)院 北京 102249)

西湖凹陷位于東海陸架盆地東北部，是盆地內(nèi)部最主要的含油氣凹陷之一。自20世紀(jì)80年代開展油氣勘探以來，所發(fā)現(xiàn)的KQT、WYT、BYT、TJT等油氣田揭示了平北地區(qū)具有豐富的油氣資源，且大都以天然氣藏為主，因此針對平北地區(qū)天然氣的地球化學(xué)特征及成因來源的研究具有十分重要的意義。前人對于西湖凹陷天然氣已進(jìn)行大量的研究工作，取得了許多重要的認(rèn)識，但在其成因來源方面仍存在較大的爭議：部分學(xué)者認(rèn)為是油型氣與煤型氣的混合氣，且來源于中下始新統(tǒng)及古新統(tǒng)烴源巖[1-2]；另一部分學(xué)者則認(rèn)為主要是煤型氣，且來源于平湖組及花港組烴源巖[3-5]。本文在綜合前人研究結(jié)果的基礎(chǔ)上，對研究區(qū)天然氣樣品的組分、穩(wěn)定碳同位素和輕烴特征進(jìn)行詳細(xì)分析，從而明確該區(qū)天然氣地球化學(xué)特征、成因類型及來源，以期為下一步油氣勘探提供理論依據(jù)。

1 區(qū)域地質(zhì)概況

東海大陸架盆地位于中國大陸東部邊緣，是中國近海面積最大的含油氣盆地。西湖凹陷位于東海大陸架盆地的東北部，呈北北東向展布，面積約5.9×104km2。西湖凹陷具有“東西分帶、南北分塊”的構(gòu)造特點(diǎn)，自西向東可分為西部斜坡帶、西次凹、中央反轉(zhuǎn)構(gòu)造帶、東次凹和東部斷階帶等5個次級構(gòu)造單元。西湖凹陷具有我國東部典型的新生代斷陷盆地特點(diǎn)，經(jīng)歷了斷陷、拗陷和區(qū)域沉降等3個構(gòu)造演化階段，沉積地層自下而上可劃分為古新統(tǒng)，中下始新統(tǒng)寶石組，中上始新統(tǒng)平湖組，漸新統(tǒng)花港組，中新統(tǒng)龍井組、玉泉組、柳浪組，上新統(tǒng)三潭組和第四系東海群(圖1)。

從區(qū)域上看，西湖凹陷發(fā)育古新統(tǒng)、中下始新統(tǒng)寶石組、中上始新統(tǒng)平湖組、漸新統(tǒng)花港組和中新統(tǒng)龍井組等多套烴源巖系，烴源巖類型主要是泥巖和煤[6]。對西部斜坡帶而言，發(fā)育于海侵背景下的始新統(tǒng)平湖組灰色、深灰色泥巖及薄煤層和碳質(zhì)泥巖具有較高的有機(jī)質(zhì)豐度，干酪根類型以Ⅱ2型和Ⅲ型為主，加之其分布廣泛、厚度大、多處于成熟—高成熟階段,因此為凹陷的主力烴源巖系,已被油氣源對比研究和油氣勘探實(shí)踐所證實(shí)[7-8]；而花港組烴源巖雖然也有一定的生烴貢獻(xiàn)，但其有機(jī)質(zhì)豐度和有機(jī)質(zhì)類型要相對差于平湖組烴源巖，并且其主要處于低成熟—成熟階段。前人研究結(jié)果表明[9]，西湖凹陷花港組和平湖組烴源巖生烴能力強(qiáng)，能夠?yàn)檠芯繀^(qū)大型天然氣田的形成提供充足的氣源保障?？傊?，西湖凹陷發(fā)育多套烴源巖系，平湖組烴源巖為凹陷主力生烴層系，花港組及下伏古新統(tǒng)烴源巖也有一定的生烴貢獻(xiàn)。

圖1 西湖凹陷平北地區(qū)構(gòu)造格架區(qū)劃圖Fig.1 The zoning map of the tectonic framework in Pingbei area,Xihu sag

平北地區(qū)位于西湖凹陷長期繼承性發(fā)育的西部斜坡帶上，主要包括BYT、WYT、KQT、LHT和TJT局部構(gòu)造(圖1)。平北地區(qū)已有探井21口，其中在14口探井中測試獲工業(yè)性油氣流，探井成功率高達(dá)66.7%，發(fā)現(xiàn)了BYT、WYT、KQT和TJT等4個油氣田，揭示了平北地區(qū)具有豐富的油氣資源。從油氣分布特征來看，平北地區(qū)油氣集中分布在始新統(tǒng)平湖組，以凝析氣為主，已發(fā)現(xiàn)的凝析氣藏中常常伴生著具有工業(yè)價值的輕質(zhì)油或凝析油，反映該地區(qū)具有良好的輕質(zhì)油氣勘探前景。

2 樣品及測試方法

本次研究采集西湖凹陷平北地區(qū)具有代表性的KQT、WTY、BYT和TJT油氣田共8口寧波井次的14個天然氣樣品進(jìn)行分析測試，同時搜集來其他非寧波井次的天然氣組分、同位素及輕烴數(shù)據(jù)進(jìn)行對比分析。天然氣組分及同位素分析是在中國石油大學(xué)(北京)油氣資源與探測國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室完成，組分分析采用Agilent 6890N型氣相色譜儀，測試條件：載氣為氦氣；進(jìn)樣器溫度為100 ℃，色譜柱為不銹鋼填充柱，柱溫為恒溫60 ℃，保留34.7 min；檢測器為熱導(dǎo)池檢測器，溫度為200 ℃。碳同位素分析采用Trace GC ULTRA-MAT 253 IRMS，測試條件：載氣為氦氣(99.999%)，流速為1.3 mL/min；進(jìn)樣口溫度為200 ℃，使用分流比為20∶1分流進(jìn)樣;升溫程序?yàn)槌跏紲囟?5 ℃，保留6 min，以15 ℃/min升至80 ℃，再以5 ℃/min升至200 ℃，保留5 min；反應(yīng)爐溫度為940 ℃。天然氣輕烴分析在中國石油勘探開發(fā)研究院廊坊分院進(jìn)行，采用7890A氣相色譜儀，測試條件：載氣為氦氣；進(jìn)樣口溫度為120 ℃，F(xiàn)ID檢測器溫度為320 ℃，進(jìn)樣量為10～15 mL；先以1.5 ℃/min速率升溫至70 ℃，再以3 ℃/min速率升溫至160 ℃，最后以5 ℃/min速率升溫至280 ℃，恒溫50 min。

3 地球化學(xué)特征分析

3.1 天然氣組分特征

天然氣的組分是劃分天然氣成因類型、研究天然氣氣藏分布規(guī)律的重要依據(jù)之一。通常分為烴類組分和非烴組分，其中烴類組分主要為甲烷、乙烷及乙烷以上的重?zé)N組分；常見的非烴氣體主要有N2、CO2、H2S、H2及 He、Ar等稀有氣體。如表1所示，西湖凹陷平北地區(qū)天然氣組分含量中烷烴氣占有明顯優(yōu)勢，重?zé)N含量相對較高，其中甲烷體積分?jǐn)?shù)59.47%～89.21%，均值為83.09%;干燥系數(shù)為0.65～0.94,指示天然氣主要為濕氣，并且北部和南部地區(qū)的天然氣相對偏干，中部WYT氣田的天然氣相對偏濕；非烴氣體主要是N2和CO2(其中CO2含量略高于N2)，并且TJT油氣田的非烴氣體含量明顯低于其他3個油氣田。

表1 西湖凹陷平北地區(qū)天然氣組分特征Table 1 Characteristics of natural gas components in Pingbei area,Xihu sag

3.2 同位素特征

平北地區(qū)天然氣碳同位素值相對較重，其中δ13C1分布在-33.7‰～-42.5‰，平均值為-36.3‰(表2)，由此可以排除生物氣的可能。除高—過成熟煤成氣外，無機(jī)成因甲烷碳同位素值一般大于-30‰，而有機(jī)成因的甲烷碳同位素值一般小于-30‰[10]，因此可判定該區(qū)天然氣為原生有機(jī)成因氣。其中,中部BYT和WYT油氣田的天然氣δ13C1值略重于北部KQT和南部TJT油氣田(圖2a)，分析認(rèn)為這是由于中部地區(qū)平湖組下段烴源巖Ro要略高于北部和南部地區(qū)(圖3)，因此造成δ13C1值在平面分布上的差異性。研究區(qū)天然氣δ13C2值分布在-22.7‰～-30.9‰，平均值為-26.9‰，整體偏重且KQT油氣田相對重于其他油氣田，具有煤型氣的特征(圖2b)。

表2 西湖凹陷平北地區(qū)天然氣穩(wěn)定碳同位素特征Table 2 Stable carbon isotope characteristics of natural gas in Pingbei area,Xihu sag

注：劉文匯1和2分別為利用劉文匯等基于煤型氣甲烷碳同位素演化二階段分餾模式得出的δ13C1與Ro關(guān)系式計(jì)算的結(jié)果。

圖2 西湖凹陷平北地區(qū)天然氣碳同位素分布直方圖Fig.2 Histogram of carbon isotope distribution of natural gas in Pingbei area，Xihu sag

圖3 西湖凹陷平北地區(qū)平湖組下段烴源巖成熟度圖Fig.3 Maturity map of source rocks in the lower section of Pinghu Formation in Pingbei area，Xihu sag

研究區(qū)天然氣δ13C值大都表現(xiàn)出δ13C1<δ13C2<δ13C3(即正碳同位素系列)的特點(diǎn)，且大部分天然氣樣品存在同位素倒轉(zhuǎn)的現(xiàn)象。根據(jù)戴金星 等[11]提出的中國有機(jī)烷烴氣碳同位素系列倒轉(zhuǎn)成因來看，平北地區(qū)埋深普遍大于3 000 m，不具備細(xì)菌活動的條件，并且研究區(qū)尚未發(fā)現(xiàn)有碳同位素完全反序特征的天然氣，因此可以排除有機(jī)成因與無機(jī)成因烷烴氣混合的可能。前文已經(jīng)提及，西湖凹陷發(fā)育多套烴源巖且生烴潛力較大，同時前人研究表明西湖凹陷存在多期的油氣充注[12]，因此推斷造成研究區(qū)天然氣碳同位素系列倒轉(zhuǎn)的原因可能為多套烴源巖同一時期或同一套烴源巖不同時期的天然氣的混合。

此外，研究區(qū)天然氣CO2含量均不高，一般小于10%，但其碳同位素值分布范圍較寬，為-4.8‰～-19.8‰，表明CO2的成因具有多元性。

3.3 輕烴組成特征

平北地區(qū)天然氣部分輕烴參數(shù)特征表現(xiàn)為：天然氣正庚烷值分布區(qū)間為7.5%～16.7%，異庚烷值分布區(qū)間為1.2%～10.0%。在C7輕烴化合物中,甲基環(huán)己烷占有明顯優(yōu)勢，其質(zhì)量分?jǐn)?shù)介于47.8%～66.3%，均值為57.8%；正庚烷的質(zhì)量分?jǐn)?shù)介于16.7%～30.2%，均值為22.2%；二甲基環(huán)戊烷的質(zhì)量分?jǐn)?shù)為9.4%～31.9%，均值為20.0%(表3)。研究區(qū)天然氣在輕烴組成特征上具有一定的相似性，大都表現(xiàn)為甲基環(huán)己烷優(yōu)勢，但是在相對含量上具有一定的差異性，MCyC6/∑DMCC5分布介于1.5～7.0(均值為3.8)，具有煤型氣特征[13]。

表3 西湖凹陷平北地區(qū)天然氣輕烴組成特征Table 3 Characteristics of light hydrocarbon components of natural gas in Pingbei area，Xihu sag

4 成因類型及熱演化程度判別

4.1 成因類型

準(zhǔn)確厘定天然氣的成因類型，對于氣源巖的確定具有重要的意義。可用來判識天然氣成因類型的指標(biāo)多種多樣，前人在進(jìn)行天然氣的成因判識時主要采用穩(wěn)定碳同位素值判斷法以及各種輕烴指標(biāo)[14-15]。本文主要通過對天然氣組分、輕烴和穩(wěn)定碳同位素特征進(jìn)行綜合分析，進(jìn)而明確平北地區(qū)天然氣的成因類型。

一般而言，甲烷碳同位素值(δ13C1)受母質(zhì)類型和成熟度2個方面的影響，而乙烷碳同位素值(δ13C2)受成熟度的影響較小，δ13C2值能夠更準(zhǔn)確地反映成氣母質(zhì)的屬性?；诖?，以戴金星在大量數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì)基礎(chǔ)上提出的油型氣和煤型氣的δ13C2值劃分標(biāo)準(zhǔn)[16]為基礎(chǔ)(即以-29‰為界，大于該值為煤型氣，小于則為油型氣)，并結(jié)合沈平提出的生物-熱催化過渡帶氣的δ13C1值分布范圍(-55‰～-48‰)[17]以及何家雄 等[18]研究成果，繪制了研究區(qū)天然氣的δ13C1-δ13C2成因判識圖(圖4a),可以看出研究區(qū)天然氣主要落入煤型氣中，只有一個樣品點(diǎn)落在油型氣中；結(jié)合前文提及的同位素特征表明研究區(qū)天然氣主要為煤型氣。前人研究認(rèn)為，iC4/nC4值可較好地反映天然氣的類型，以0.8為界，油型氣小于該值，煤型氣多大于該值，因此可利用iC4/nC4與乙烷碳同位素(δ13C2)的相關(guān)性判斷天然氣成因類型[19-21]。從研究區(qū)天然氣的iC4/nC4與δ13C2相關(guān)圖可知，平北地區(qū)天然氣主要落入煤型氣區(qū)(圖4b)，說明研究區(qū)天然氣主要為煤型氣。

圖4 西湖凹陷平北地區(qū)天然氣成因類型判識圖Fig.4 Identification diagram of natural gas genetic types in Pingbei area,Xihu sag

輕烴化合物相對含量特征在天然氣勘探中的應(yīng)用也很廣泛。在C7輕烴化合物中，腐殖型有機(jī)質(zhì)生成的天然氣往往會相對富集甲基環(huán)己烷[22]；而源于腐泥型母質(zhì)的輕烴中富含正構(gòu)烷烴,而源于腐殖型母質(zhì)的輕烴組成中則富含異構(gòu)烷烴和芳烴[16]；此外，富含環(huán)烷烴的輕烴也是陸源母質(zhì)的重要特征[23]。利用這一特征，有些學(xué)者提出了不同的圖版用以判識天然氣成因類型[24]。從研究區(qū)天然氣的輕烴化合物組成三角圖可知，平北地區(qū)的天然氣絕大多數(shù)為煤型氣(圖5)，這一認(rèn)識與前文分析結(jié)果一致。

圖5 西湖凹陷平北地區(qū)天然氣輕烴組成特征Fig.5 Light hydrocarbon composition characteristics of natural gas in Pingbei area,Xihu sag

前人研究表明，有機(jī)成因CO2中碳同位素值一般小于-8‰，大于-8‰則很有可能為無機(jī)成因[25]，研究區(qū)CO2的碳同位素值分布范圍較寬，介于-4.8‰～-19.8‰。戴金星[25]在統(tǒng)計(jì)大量樣品的δ13CCO2與對應(yīng)組分的基礎(chǔ)上，編繪了CO2成因鑒別圖版。本文應(yīng)用該圖版對研究區(qū)CO2的成因進(jìn)行了鑒別，結(jié)果表明研究區(qū)KQT和BYT油氣田天然氣中的CO2為有機(jī)成因，而WYT和TJT油氣田天然氣中的CO2為無機(jī)成因(圖6)。

圖6 西湖凹陷平北地區(qū)CO2成因鑒別圖Fig.6 Identification diagram of carbon dioxide genetic in Pingbei area,Xihu sag

4.2 熱演化程度

有機(jī)成因的天然氣隨著演化程度的增加，烷烴氣的碳同位素會變得越來越重，甲烷的這一特征表現(xiàn)得尤為明顯，因此許多學(xué)者在通過對大量數(shù)據(jù)綜合分析的基礎(chǔ)上提出了不同的δ13C1-Ro經(jīng)驗(yàn)關(guān)系式[26-28]。應(yīng)用不同學(xué)者提出的經(jīng)驗(yàn)公式計(jì)算的研究區(qū)天然氣成熟度如表2所示。研究發(fā)現(xiàn)，利用劉文匯和沈平的經(jīng)驗(yàn)公式計(jì)算的烴源巖成熟度大致相當(dāng)，Ro值介于0.67%～1.12%;而利用戴金星的經(jīng)驗(yàn)公式計(jì)算的Ro值變化幅度較大，介于0.27%～1.12%。結(jié)合西湖凹陷實(shí)測Ro值以及最新版的烴源巖現(xiàn)今熱成熟度圖，認(rèn)為利用劉文匯等基于煤型氣甲烷碳同位素演化二階段分餾模式提出的甲烷碳同位素組成與成熟度關(guān)系式計(jì)算的Ro值與研究區(qū)烴源巖實(shí)際熱演化階段較吻合，進(jìn)而初步確定研究區(qū)天然氣主體處于中等成熟—高成熟演化階段(圖7a)。

Thompson[29]基于輕烴的組成特征與沉積巖在埋藏史中經(jīng)歷的最高溫度有關(guān)這一現(xiàn)象，提出了用正庚烷值和異庚烷值來研究油氣的分類和成熟度，并建立了相關(guān)的判識圖版，但王培榮 等[30]研究發(fā)現(xiàn)直接引用Thompson圖版來推測成烴母質(zhì)是有所欠妥的。因此，本文僅用Thompson圖版來判識研究區(qū)天然氣的成熟度，結(jié)果表明研究區(qū)天然氣主要處于成熟—高成熟演化區(qū)(圖7b)。此外，蘇奧 等[31]研究認(rèn)為西湖凹陷KQT地區(qū)存在“蒸發(fā)分餾”作用，考慮到蒸發(fā)分餾作用對正庚烷和異庚烷值的影響[32]，再結(jié)合前面利用甲烷碳同位素計(jì)算所得的成熟度，本文認(rèn)為平北地區(qū)天然氣為烴源巖在成熟—高成熟演化階段所生成。

圖7 西湖凹陷平北地區(qū)天然氣計(jì)算成熟度分布(a)和天然氣庚烷值與異庚烷值相關(guān)圖(b)Fig.7 Distribution of calculated natural gas maturity (a)and correlation diagram between heptane value and isoheptane value of natural gas (b)in Pingbei area,Xihu sag

5 來源探討

西湖凹陷不僅發(fā)育多套烴源巖系，而且主力烴源巖平湖組的生烴中心也位于研究區(qū)東部，為平湖構(gòu)造帶油氣聚集成藏提供了充足的烴源供給。結(jié)合實(shí)際地質(zhì)條件分析，研究區(qū)產(chǎn)層主要位于平湖組內(nèi)部(圖8)，因此所發(fā)現(xiàn)的天然氣只能來源于平湖組或下伏的寶石組烴源巖，進(jìn)而初步判斷天然氣主要來自平湖組烴源巖或?qū)毷M烴源巖。

研究區(qū)天然氣熱演化程度的綜合分析表明，天然氣成熟度Ro主要介于0.67%～1.12%，處于中等成熟—高成熟階段，這與盆地模擬預(yù)測的平湖構(gòu)造帶平湖組下段烴源巖的Ro值整體基本吻合(圖3)，據(jù)此推斷研究區(qū)天然氣主要來自于平湖組下段烴源巖。再結(jié)合前人對于西湖凹陷烴源巖生排烴史及油氣成藏期次的研究成果[12,33]，認(rèn)為研究區(qū)在時空配置上滿足天然氣聚集成藏的條件。

根據(jù)現(xiàn)有天然氣碳同位素和組分?jǐn)?shù)據(jù)可以看出，研究區(qū)不同氣田、不同層段天然氣之間的地化特征存在明顯差異，闡明造成這種差異的原因?qū)τ诿鞔_研究區(qū)天然氣的來源至關(guān)重要。研究區(qū)天然氣存在的碳同位素系列倒轉(zhuǎn)現(xiàn)象，并且初步分析造成倒轉(zhuǎn)的原因?yàn)橥床煌诨蛲诓煌础Ａ黧w包裹體均一溫度統(tǒng)計(jì)數(shù)據(jù)以及前人對于西部斜坡區(qū)成藏研究[34]表明，研究區(qū)天然氣為一次充注成藏，因此造成天然氣碳同位素倒轉(zhuǎn)的原因只能為同期不同源，即研究區(qū)的天然氣是同期形成的兩個不同來源的煤型氣混合而成；并且分析發(fā)現(xiàn)研究區(qū)部分天然氣與該文獻(xiàn)中西次凹的天然氣具有相近的特征，初步推測研究區(qū)天然氣可能是由本區(qū)平湖組烴源巖和西次凹烴源巖雙重供氣。而天然氣成熟度特征表明，研究區(qū)天然氣成熟度分布較為廣泛，從低成熟到高成熟均有分布，且在研究區(qū)中北部淺層成熟度普遍高于深層，因此結(jié)合烴源巖成熟度平面分布圖(圖3)可推測出淺層天然氣可能主要來源于研究區(qū)東側(cè)西次凹成熟度更高的平湖組烴源巖，而深層天然氣可能主要來自于本區(qū)成熟度較低的平湖組烴源巖。這一結(jié)論也是造成研究區(qū)天然氣地化特征存在差異的根本原因。

綜合以上分析認(rèn)為，西湖凹陷平北地區(qū)天然氣藏主要是本區(qū)成熟度較低的平湖組烴源巖所生成的天然氣沿?cái)鄬酉蛏线\(yùn)移至淺部聚集成藏(圖8a)，而部分淺層天然氣藏則主要是東側(cè)西次凹成熟度較高的平湖組烴源巖所生成的天然氣沿著斷裂與砂體構(gòu)成的階梯式輸導(dǎo)體系運(yùn)移至研究區(qū)聚集成藏(圖8b)。

圖8 西湖凹陷平北地區(qū)天然氣成藏模式圖Fig.8 Natural gas accumulation model map in Pingbei area,Xihu sag

6 結(jié)論

1)平北地區(qū)天然氣以甲烷為主，重?zé)N含量相對較高，主要表現(xiàn)為濕氣特征，非烴氣體主要是N2和CO2。天然氣δ13C1值介于-33.7‰～42.5‰，δ13C2值介于-22.7‰～-30.9‰，碳同位素主要為正序特征，同型不同源天然氣的混合是導(dǎo)致研究區(qū)天然氣碳同位素出現(xiàn)倒轉(zhuǎn)現(xiàn)象的主要原因。在C7輕烴化合物中，甲基環(huán)己烷占有明顯優(yōu)勢，其質(zhì)量分?jǐn)?shù)介于47.8%～66.3%，表明天然氣具有煤型氣的特征。

2)成因分析表明，平北地區(qū)天然氣主要為煤型氣；天然氣中CO2的碳同位素值分布范圍較寬，介于-4.8‰～-19.8‰，經(jīng)鑒別部分CO2為有機(jī)成因，部分CO2為無機(jī)成因。成熟度分析表明，平北地區(qū)天然氣主要處于成熟—高成熟演化階段。

3)氣源對比研究表明，平北地區(qū)天然氣氣藏主要是本區(qū)成熟度較低的平湖組烴源巖所生成的天然氣沿著溝通氣源的深大斷裂向上運(yùn)移至淺層聚集成藏，而部分淺層天然氣藏則主要是東側(cè)西次凹成熟度較高的平湖組烴源巖所生成的天然氣沿著斷裂與砂體結(jié)構(gòu)的階梯輸導(dǎo)體系運(yùn)移至本區(qū)聚集成藏。