吳其反,朱 培,王晨瀟,喻亦林,曹鐘港,潘自強(qiáng)

云南某一礦產(chǎn)資源開發(fā)利用的環(huán)境輻射影響研究

吳其反1*,朱 培2,王晨瀟1,喻亦林3,曹鐘港4,潘自強(qiáng)5

(1.清華大學(xué)工程物理系,北京 100084；2.國(guó)家核安全局,北京 100035；3.云南省輻射環(huán)境監(jiān)督站,云南 昆明 650034；4.浙江省輻射環(huán)境監(jiān)測(cè)站,浙江 杭州 310012；5.中國(guó)核工業(yè)集團(tuán)公司科學(xué)技術(shù)委員會(huì),北京 100822)

為了解云南西南部一鍺礦開采和冶煉對(duì)環(huán)境的輻射影響,在礦區(qū)及其外圍環(huán)境開展了航空和地面聯(lián)合調(diào)查測(cè)量,在重點(diǎn)地區(qū)和熱點(diǎn)區(qū)域開展詳細(xì)調(diào)查.研究結(jié)果顯示,原礦石、冶煉廢渣放射性活度大于1Bq/g,中間產(chǎn)品核素活度達(dá)到104Bq/kg;企業(yè)排放廢水總α>1Bq/L,總β>1Bq/L.礦產(chǎn)開發(fā)利用對(duì)周圍環(huán)境影響明顯,局部區(qū)域受污染農(nóng)田土壤、地表水系局部地段放射性水平明顯高于正常背景值,在受污染區(qū)域生長(zhǎng)的農(nóng)作物放射性水平較高.室內(nèi)氡濃度年平均值與全國(guó)水平比較總體上明顯偏高,且研究區(qū)域居民受照劑量高于全國(guó)平均水平.

天然放射性；氡；210Po-210Pb；放射性影響；航空測(cè)量；云南

含有238U、235U、232Th系等核素的天然放射性物質(zhì)(NORM)廣泛存在于自然界,通常情況下其放射性水平比較低.然而,由于人類活動(dòng)(如資源開采與加工等),其放射性核素濃度可能會(huì)升高.NORM行業(yè)主要包括礦產(chǎn)開采與礦物加工、石油與天然氣生產(chǎn)、建材生產(chǎn)等,這些行業(yè)的企業(yè)生產(chǎn)過程中可能存在人員受到輻射,周圍環(huán)境受到影響,因此,引起廣泛重視.國(guó)外一些發(fā)達(dá)國(guó)家開展了較為全面地調(diào)查和深入研究,制訂了相關(guān)法律法規(guī)和技術(shù)標(biāo)準(zhǔn),國(guó)際原子能機(jī)構(gòu)發(fā)布了一系列技術(shù)文件,以對(duì)放射性物質(zhì)排放和照射加以控制[1-12].

我國(guó)對(duì)NORM行業(yè)活動(dòng)引起的天然輻射照射影響的主要調(diào)查活動(dòng)始于20世紀(jì)80年代,如全國(guó)放射性本底調(diào)查、部分省市伴生放射性礦調(diào)查、第一次全國(guó)污染源普查 ,制定了放射性污染防治法等法律法規(guī)和技術(shù)標(biāo)準(zhǔn)[13-21].有針對(duì)性地對(duì)NORM活動(dòng)影響相對(duì)比較突出的企業(yè)開展了全面調(diào)查和評(píng)價(jià)[22-26].本文針對(duì)云南某一鍺礦的開發(fā)利用活動(dòng)存在放射性污染問題,提出環(huán)境輻射影響的研究方法,首次在這一應(yīng)用領(lǐng)域開展空中和地面聯(lián)合調(diào)查的方式,確定了活動(dòng)區(qū)域及周圍環(huán)境輻射水平和污染程度,系統(tǒng)分析了土壤、地表水、大氣和生物樣品的關(guān)鍵核素210Po、210Pb、226Ra活度濃度,調(diào)查了居民環(huán)境的氡濃度,基于調(diào)查數(shù)據(jù),評(píng)估了公眾受天然輻射照射水平.

1 材料與方法

1.1 區(qū)域環(huán)境與地質(zhì)背景

研究區(qū)位于云南省西南部,氣候溫和,全年平均溫度18.3℃,平均風(fēng)速1.24m/s,年平均降水量1311mm.

在鍺礦主礦區(qū)及熱法冶煉廠東南方向約10km有一小城市,分布較為集中的居民.研究區(qū)域以熱法冶煉廠煙囪排放口為中心,半徑20km范圍內(nèi)總?cè)丝跒?4.5萬(wàn),平均人口密度為195人/km2.

研究區(qū)所處地質(zhì)單元盆地基底為混合花崗巖,區(qū)域出露巖石主要是混合巖、混合巖化變粒巖、片麻巖、砂礫巖.在山間盆地內(nèi),主要為含煤碎屑巖;第四系由殘坡積沖積砂礫石、黏土組成,厚0~10m.盆地的煤層厚度達(dá)數(shù)m~百余m.鍺礦主要賦存在煤層中,少量在砂巖層.礦石中鍺與鈾共生.

1.2 輻射調(diào)查與評(píng)價(jià)技術(shù)方法

輻射水平現(xiàn)狀調(diào)查采用空中和地面聯(lián)合調(diào)查方法,首先確定區(qū)域輻射水平和局部污染區(qū)域,然后在受污染區(qū)域采集土壤、地表水、大氣和生物樣品,分析了樣品核素活度濃度,確定污染程度,同時(shí)還調(diào)查了居民環(huán)境氡濃度水平,結(jié)合當(dāng)?shù)鼐用竦纳钋闆r,估算受照劑量.

1.2.1 空中調(diào)查 航空測(cè)量選用直升飛機(jī)和清華大學(xué)自主研發(fā)的機(jī)載航空伽瑪能譜儀.測(cè)量飛行速度大約為100km/h,飛行高度60~100m,測(cè)線間距為100m,測(cè)線方向近南北往返飛行,采樣時(shí)間1s.

1.2.2 地面測(cè)量

(1)g輻射劑量率監(jiān)測(cè),使用X-g劑量率儀在主要企業(yè)工作場(chǎng)所,如在采區(qū)、冶煉爐周圍、原材料和廢渣周圍,以及受污染周圍環(huán)境布置測(cè)點(diǎn)進(jìn)行監(jiān)測(cè).

(2)對(duì)受污染的土壤、生產(chǎn)的煤礦石、使用的原料、中間產(chǎn)品(煙塵)和產(chǎn)生的廢渣進(jìn)行取樣,使用低本底高純鍺伽瑪能譜儀分析238U、232Th、226Ra、210Pb含量,部分樣品使用譜儀分析210Po含量.

(3)對(duì)于企業(yè)產(chǎn)生的廢水,在企業(yè)排放匯入主要水系控制點(diǎn)位采集樣品,分析U、Th、226Ra、210Po、210Pb含量和總、活度濃度;此外,采集居民飲用水樣,分析226Ra、210Po、210Pb含量.

(4)在工作場(chǎng)所及廠區(qū)周圍、市區(qū)環(huán)境,采集放射性氣溶膠樣品,使用低本底高純鍺伽瑪能譜儀分析238U、232Th、226Ra、210Pb含量,使用α譜儀分析210Po含量.

(5)采集生長(zhǎng)在在受污染土壤分布區(qū)的水稻、玉米、蔬菜等生物樣品,分析210Po、210Pb含量.

(6)環(huán)境氡濃度調(diào)查分別在研究區(qū)內(nèi)的一小城鎮(zhèn)約20km2范圍和以一最大冶煉廠煙囪排放點(diǎn)為中心,半徑5km范圍內(nèi)兩個(gè)區(qū)域的主要居民區(qū)開展室內(nèi)、室外環(huán)境空氣氡濃度測(cè)量. 氡濃度測(cè)量選用CR-39徑跡片的徑跡測(cè)量方法.

(7)對(duì)研究區(qū)居民攝入介質(zhì)進(jìn)行放射性水平的監(jiān)測(cè),主要包括居民飲用水,氣溶膠和生物樣品核素分析.樣品的采集點(diǎn)位以熱法冶煉廠煙囪排放點(diǎn)為中心,半徑20km范圍內(nèi).

1.2.3 輻射影響評(píng)價(jià)技術(shù)方法 NORMALYSA軟件是由Facilia AB公司在國(guó)際原子能機(jī)(IAEA MODARIA )的支持下開發(fā)的,其功能是模擬在環(huán)境中放射性核素從源項(xiàng)遷移到受照人群相關(guān)區(qū)域,并估算由此產(chǎn)生的對(duì)公眾的輻射照射劑量.該程序集成在5個(gè)模塊庫(kù)中,包括: “源項(xiàng)”、“覆蓋層”、“運(yùn)輸/轉(zhuǎn)移”、“人及受照環(huán)境”和“人的受照劑量估算”.

利用NORMALYSA軟件,通過評(píng)價(jià)設(shè)置、模型定義和選擇,測(cè)量參數(shù)和計(jì)算參數(shù)輸入等進(jìn)行劑量估算,形成估算結(jié)果報(bào)告[27].

2 結(jié)果與分析

2.1 原材料和廢物的放射性水平

研究區(qū)鈾鍺煤開采和鍺產(chǎn)品的生產(chǎn)始于1971年.鍺產(chǎn)品的生產(chǎn)過程包括熱法富集、化學(xué)提取等工藝流程.目前,輻射污染源項(xiàng)主要來自鈾鍺煤礦石開采和鍺產(chǎn)品生產(chǎn)過程放射性物質(zhì)排放,以及歷史遺留的廢渣[24].

對(duì)生產(chǎn)過程中原料、產(chǎn)品、廢渣、廢水和廢氣進(jìn)行采樣分析,如表1~4所示,原料和廢渣放射性活度均超過1Bq/g,中間產(chǎn)品(煙塵)及化學(xué)渣210Po、210Pb核素活度達(dá)到104Bq/kg,煤礦礦井水、熱法冶煉廠、化學(xué)提取處理廠等外排廢水總α、總β放射性水平超過1Bq/L,生產(chǎn)車間氣溶膠210Po、210Pb核素活度水平是廠區(qū)環(huán)境10倍以上.

表1 研究區(qū)鍺煤礦石及爐渣天然放射性水平(Bq/g)

表2 化學(xué)處理過程原料及廢渣天然放射性水平(Bq/g)

表3 廢水天然放射性水平

表4 熱法冶煉廠區(qū)氣溶膠天然放射性水平(mBq/m3)

2.2 輻射環(huán)境狀況

航空測(cè)量結(jié)果顯示了區(qū)域輻射場(chǎng)的分布特征.陸地伽瑪空氣吸收劑量率平均值109nGy/h,土壤核素活度濃度平均值226Ra為46.6Bq/kg,232Th為91.3Bq/g;相對(duì)較高輻射場(chǎng)分布在混合花崗巖出露區(qū)或淺覆蓋區(qū)域,伽瑪劑量率160~250nGy/h,研究區(qū)中城區(qū)放射性水平多為100~120nGy/h.航空測(cè)量發(fā)現(xiàn)了一批局部放射性升高區(qū)域,主要反映在礦產(chǎn)開發(fā)活動(dòng)區(qū)域、歷史遺留的廢渣場(chǎng)和受污染土壤.受污染農(nóng)田的土壤采樣分析結(jié)果核素活度濃度為238U: 1.3~5.1,226Ra:0.8~6.8,210Pb:0.7~6.3.受污染水系水中核素(或元素)濃度及上游未受污染河流背景水平見表5.由表可見,與背景值對(duì)比,企業(yè)生產(chǎn)對(duì)環(huán)境影響局部區(qū)域放射性水平明顯升高,可達(dá)數(shù)倍至數(shù)十余倍.

氣溶膠顆粒物質(zhì)質(zhì)量、核素活度和核素活度濃度隨粒徑變化特征,在城區(qū)與在生產(chǎn)場(chǎng)所有明顯區(qū)別.生產(chǎn)場(chǎng)所附近大顆粒物、短壽命子體210Po相對(duì)遠(yuǎn)離排放源的城市比例要大,生產(chǎn)企業(yè)附近氣溶膠顆粒物核素放射性水平有所偏高,226Ra:0.21mBq/m3,210Pb:3.07mBq/m3,210Po:1.84mBq/m3;遠(yuǎn)離排放中心受影響隨之下降.

表5 受污染水系與未受污染河流水中核素活度濃度

在放射性明顯升高的農(nóng)田采集生物樣品送實(shí)驗(yàn)室分析,油菜、小麥和玉米中210Pb核素的活度濃度分別是2.0、1.6和8.9Bq/kg,210Po核素的活度濃度分別是0.81、0.6和3.9Bq/kg.其中,小麥和玉米210Pb、210Po的分析結(jié)果高于全國(guó)谷類210Pb、210Po平均水平(37.6和33.7mBq/kg)和世界谷類210Pb、210Po平均水平(80和60mBq/kg)[12],但是低于我國(guó)食品中放射性核素含量與限制標(biāo)準(zhǔn)(GB14882-94)[19].

2.3 環(huán)境氡濃度水平

氡濃度調(diào)查分別在研究區(qū)中的城區(qū)和郊外鄉(xiāng)村開展.城區(qū)氡測(cè)量范圍約20km2,按季度分4批次布置CR-39探測(cè)器.在城區(qū)室外空氣氡濃度年平均值37.7Bq/m3;室內(nèi)氡濃度年平均值73.3Bq/m3,年平均氡濃度超過100Bq/m3達(dá)到14.5%,最大值519Bq/m3.

鄉(xiāng)村氡濃度調(diào)查區(qū)域主要布置在以熱法冶煉廠煙囪排放點(diǎn)為中心,半徑5km范圍內(nèi)的主要村莊,分2批次布置CR-39探測(cè)器.該區(qū)室內(nèi)氡濃度平均值為116.7Bq/m3,氡濃度大于100Bq/m3占50%, 300Bq/m3以上占9%;101~198Bq/m3之間占41%.

2.4 居民攝入介質(zhì)放射性水平

2.4.1 飲用水放射性水平 飲用水樣品直接采集城市自來水廠和鄉(xiāng)村飲用水井水樣品,分析總a、總b和主要?jiǎng)┝控暙I(xiàn)核素226Ra、210Pb和210Po.飲用水樣品中總α、總β和226Ra、210Pb和210Po的活度濃度平均值分別是60.0,63.7,3.86,4.04和6.65mBq/L.其中,鄉(xiāng)村飲用水樣品核素226Ra、210Pb和210Po的活度濃度平均值分別是4.61、4.57和9.9mBq/L;城市飲用水樣品核素226Ra、210Pb和210Po的活度濃度平均值分別是2.74、3.26和1.76mBq/L.可見鄉(xiāng)村飲用水放射性水平明顯高于城市.參照IAEA報(bào)告(IAEA-TECDOC-1788)[10],飲用水中核素226Ra、210Pb和210Po濃度參考值分別是0.5,10,5mBq/L,而我國(guó)2015年全國(guó)輻射質(zhì)量報(bào)告[28]中飲用水總α、總β和226Ra濃度年平均值分別是50,110,7.0mBq/L.可見,研究區(qū)飲用水的放射性處于正常水平,而我國(guó)飲用水中226Ra濃度明顯高于IAEA的參考水平.

2.4.2 環(huán)境氣溶膠放射性水平 氣溶膠樣品的采集點(diǎn)分布在城區(qū)和郊外鄉(xiāng)村,主要分析劑量貢獻(xiàn)比例大的核素210Pb和210Po.氣溶膠中210Pb和210Po活度濃度分析結(jié)果見表6.我國(guó)2015年全國(guó)輻射質(zhì)量報(bào)告氣溶膠樣品中210Pb和210Po活度濃度年平均值分別為1.4和0.33mBq/L.可見,研究區(qū)環(huán)境氣溶膠樣品中210Pb活度濃度與全國(guó)平均水平基本一致.

表6 環(huán)境氣溶膠放射性水平(mBq/m3)

表7 生物樣品放射性水平(Bq/kg干重)

2.4.3 生物樣品放射性水平 生物樣品包括水稻、小麥、玉米、蔬菜等,各生物樣品中210Pb和210Po核素活度濃度水平見表7.在生物樣中反映出較高核素濃度的地方主要分布在礦區(qū)一帶.

2.5 居民所受天然輻射照射劑量估算

根據(jù)NORM活動(dòng)附近主要居民的分布特點(diǎn),劑量評(píng)價(jià)范圍被劃分為2個(gè)評(píng)價(jià)子區(qū):一是選取以熱法冶煉廠煙囪排放點(diǎn)為中心,半徑5km范圍內(nèi)的鄉(xiāng)村,分別以1,2,3,5km劃分同心圓,再將這些同心圓劃分為22.5o扇形段,以正北N向左各劃分11.25o為起始段,共劃分64個(gè)評(píng)價(jià)子區(qū)塊.二是研究區(qū)中的唯一城區(qū),位于其扇區(qū)ESE方向10km,被劃分為4個(gè)子區(qū)塊.劑量貢獻(xiàn)的估算僅考慮監(jiān)測(cè)介質(zhì)和測(cè)量參數(shù),包括外照射劑量率、環(huán)境氡濃度、環(huán)境放射性氣溶膠210Po和210Pb核素、農(nóng)作物210Po和210Pb核素,以及飲用水226Ra、210Po和210Pb核素.

居民由外照射、環(huán)境氡濃度受照和環(huán)境放射性氣溶膠210Po和210Pb核素吸入,水稻、小麥、玉米、蔬菜210Po和210Pb核素?cái)z入,以及飲用水226Ra、210Po和210Pb核素?cái)z入,估算劑量結(jié)果見表8~表10.上述評(píng)價(jià)參數(shù)所致公眾各途徑劑量貢獻(xiàn)占受照總劑量百分比分別是:內(nèi)照射72.5%,外照射27.5%;其中,氣溶膠0.7%,食品5%,飲用水0.12%;各核素劑量貢獻(xiàn)占評(píng)價(jià)區(qū)公眾估算參數(shù)的受照總劑量百分比分別是:222Rn 68%,210Pb 2.2%,210Po 2.4%,226Ra 0.01%.

表8 評(píng)價(jià)區(qū)域內(nèi)居民受照年有效劑量(mSv/a)

表9 各照射途徑所致居民年有效劑量(mSv/a)

表10 攝入劑量中各核素貢獻(xiàn)(mSv/a)

3 結(jié)論

3.1 在研究區(qū)鍺礦冶煉廠工作場(chǎng)所原料和廢渣放射性活度大于1Bq/g,均超過豁免水平,中間產(chǎn)品煙塵核素活度濃度達(dá)到104Bq/kg,礦井水、冶煉廠廢水等放射性廢水總α>1Bq/L,總β>1Bq/L,工作場(chǎng)所氣溶膠210Po、210Pb核素活度水平較高.

3.2 NORM活動(dòng)對(duì)周圍環(huán)境影響明顯,受污染農(nóng)田土壤放射性水平明顯升高,局部區(qū)域土壤核素濃度大于1Bq/g;地表水系局部地段放射性水平是背景值的數(shù)倍~十余倍,廠區(qū)氣溶膠210Pb、210Po放射性水平明顯高于全國(guó)平均水平,在受污染區(qū)域農(nóng)作物210Pb、210Po放射性水平明顯升高.

3.3 研究區(qū)大多數(shù)建筑室內(nèi)氡濃度水平都能滿足國(guó)家住房控制標(biāo)準(zhǔn),但是,與全國(guó)水平比較總體上明顯偏高.室內(nèi)氡濃度較高區(qū)域主要分布在產(chǎn)煤區(qū)域和冶煉廠附近,受影響明顯.

3.4 這一區(qū)域居民由外照射、環(huán)境氡濃度受照和環(huán)境放射性氣溶膠210Po和210Pb核素吸入,水稻、小麥、玉米、蔬菜210Po和210Pb核素?cái)z入,以及飲用水226Ra、210Po和210Pb核素?cái)z入,估算劑量平均值為5.10mSv/a.其中,在城區(qū)公眾受照年有效劑量平均值為3.73mSv/a,鄉(xiāng)村為5.66mSv/a,均高于全國(guó)平均水平中同樣受照情景結(jié)果.

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致謝：本項(xiàng)目得到生態(tài)環(huán)境部《核設(shè)施、核基地放射性污染防治》專項(xiàng)的資助,云南省輻射環(huán)境監(jiān)督站、當(dāng)?shù)厥猩鷳B(tài)環(huán)境局、浙江省輻射環(huán)境監(jiān)測(cè)站等單位相關(guān)部門對(duì)本項(xiàng)目工作給予了大力支持,在此深表感謝！

Environmental radiation impact of a mining and processing site in Yunnan Province.

WU Qi-fan1*, ZHU Pei2, WANG Chen-xiao1, YU Yi-lin3, CAO Zhong-gang4, PAN Zi-qiang5

(1.Department of Engineering Physics, Tsinghua University, Beijing 100084, China；2.National Nuclear Safety Administration, Beijing 100082, China；3.Yunnan Province Environmental Radiation Monitoring and Management, Kunming 650034, China；4.Zhejiang Province Environmental Radiation Monitoring Center, Hangzhou 310012, China；5.Science and Technology Commission CNNC, Beijing, 100822, China)., 2019,39(10)：4290~4295

In order to study the environmental radiation impact from the coal mining and germanium processing in the germanium ore located in southwestern Yunnan province, an integrated investigation consists of airborne and ground survey had been carried out, while detailed monitoring followed up in the contaminated areas and hot zones. Concentrations of238U and226Ra in raw materials (coal) and smelting slag exceeded 1Bq/g, while for the intermediate products, reached 104Bq/kg. The radioactivity concentrations of both gross alpha and beta in waste liquid from mining wells and thermal plant were over 1Bq/L. As a result, the environmentalradiation levels enhanced. Radioactivity concentrations in some locations of the rivers across the research area were several times higher than the background level. Activity concentrations in crops grown up on the contaminated soils also increased. Indoor radon concentrations in this area were higher than national average level. The average annual effective dose for public exposure was higher than the average level in China.

naturally occurring radioactive material；radon；210Po-210Pb；radiological impact；airborne survey；Yunnan

X591

A

1000-6923(2019)10-4290-06

吳其反(1963-),男,福建泉州人,清華大學(xué)工程物理系高級(jí)工程師,博士,主要從事輻射環(huán)境監(jiān)測(cè)與評(píng)價(jià)研究.發(fā)表論文30余篇.

2019-02-18

生態(tài)環(huán)境部核設(shè)施、核基地放射性污染防治(調(diào)查1336)

* 責(zé)任作者, 高級(jí)工程師, wuqifan@tsinghua.edu.cn