文 虎，程小蛟，許延輝，馬 礪，郭 軍，姜希印，王保齊，簡(jiǎn)俊常

(1.西安科技大學(xué) 安全科學(xué)與工程學(xué)院，陜西 西安 710054; 2.教育部西部礦井開采及災(zāi)害防治重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，陜西 西安 710054; 3.兗州煤業(yè)股份有限公司，山東 鄒城 272072)

煤自燃是影響礦井安全生產(chǎn)的主要危害之一，不僅造成大量煤炭資源浪費(fèi)，而且會(huì)產(chǎn)生大量溫室氣體(CO2和CH4)[1-4]、有毒有害氣體(CO，SO2，H2S，N2O，NOx等)以及一些重金屬微量元素(As，Se，Hg等)[5]。因此，煤火災(zāi)害防治是人員身體健康、安全生產(chǎn)的重要保證。火源探測(cè)技術(shù)作為防滅火工程的重要技術(shù)之一，在火災(zāi)治理過程中占據(jù)重要地位。目前，火源探測(cè)技術(shù)主要有:溫度法[6]、磁探法[7]、電阻率法、氣體測(cè)量法[8]、同位素測(cè)氡法[9]、無線電波法、地質(zhì)雷達(dá)探測(cè)法[10]、遙感法[11]以及計(jì)算機(jī)數(shù)值模擬法[12]。

火源精準(zhǔn)探測(cè)一直是防滅火工程的世界性難題。測(cè)氡法作為現(xiàn)階段火源精準(zhǔn)探測(cè)的主要方法之一，在實(shí)踐過程中取得了較好效果。從20世紀(jì)80年代開始，放射性物探技術(shù)被應(yīng)用于火源探測(cè)。太原理工大學(xué)防滅火課題組提出了“煤層自燃火源位置精準(zhǔn)探測(cè)技術(shù)”，并自行研制了國內(nèi)外最大的煤自燃及測(cè)氡(222Rn)實(shí)驗(yàn)臺(tái)[13]?；诖藢?shí)驗(yàn)臺(tái)，薛生等[14]研究了氡析出與煤溫的關(guān)系;王俊峰[13]研究了地下煤層自燃時(shí)上覆巖層中氡氣運(yùn)移規(guī)律;劉艷[15]研究了煤氧化升溫過程中氡析出與自然發(fā)火指標(biāo)氣體的關(guān)系。此外，該技術(shù)已在多個(gè)礦井中實(shí)施，取得了較好的效果。然而，上述研究均以“geogas”運(yùn)移理論[16-19]為背景，建立并完善了同位素測(cè)氡技術(shù)的理論基礎(chǔ)。但現(xiàn)有測(cè)氡方法實(shí)際探測(cè)深度為500 m，隨著我國礦井采深不斷增加(>700 m)[20]，地質(zhì)構(gòu)造愈來愈復(fù)雜，地表測(cè)氡技術(shù)已無法滿足生產(chǎn)需求。此外，對(duì)于采空區(qū)浮煤自燃，受采動(dòng)及復(fù)雜地質(zhì)構(gòu)造影響，采空區(qū)上部均可能產(chǎn)生氡異?，F(xiàn)象，所以，地表測(cè)氡技術(shù)難以精準(zhǔn)定位采空區(qū)火源位置，針對(duì)性采取措施，防治煤自燃。

基于此，筆者以松散煤堆為研究對(duì)象，結(jié)合均勻多孔介質(zhì)氡析出、運(yùn)移理論，基于自然發(fā)火實(shí)驗(yàn)臺(tái)，探索松散煤堆發(fā)火過程氡析出、運(yùn)移規(guī)律，以期對(duì)采空區(qū)火源精準(zhǔn)探測(cè)提供依據(jù)。

1 實(shí) 驗(yàn)

1.1 實(shí)驗(yàn)原理

1.1.1煤自然發(fā)火原理

煤自然發(fā)火是由于煤與氧接觸時(shí)發(fā)生化學(xué)吸附和化學(xué)反應(yīng)放出熱量，當(dāng)放出熱量大于散發(fā)的熱量時(shí)，煤溫上升而導(dǎo)致自然發(fā)火[21-22]。煤低溫自然發(fā)火實(shí)驗(yàn)就是該過程的模擬，即在實(shí)驗(yàn)條件下，依靠煤自身氧化放熱升溫，考察煤溫、O2消耗量、CO產(chǎn)生量以及其他氣體的變化規(guī)律。

1.1.2實(shí)驗(yàn)分析過程原理

為明確本實(shí)驗(yàn)?zāi)康?，?duì)分析過程進(jìn)行簡(jiǎn)單描述，如圖1所示。

圖1 分析過程原理Fig.1 Schematic diagram of the analysis process

1.2 實(shí)驗(yàn)裝置

自然發(fā)火實(shí)驗(yàn)主要基于西安科技大學(xué)XK-VII型煤自然發(fā)火實(shí)驗(yàn)裝置[23-24]。實(shí)驗(yàn)裝置連接設(shè)計(jì)為局部氣體循環(huán)體系，如圖2所示，主要由自然發(fā)火實(shí)驗(yàn)臺(tái)、供氣裝置、干燥瓶、干燥管、RAD17連續(xù)性測(cè)氡儀、流量計(jì)、單向流量調(diào)節(jié)閥組成，各部分均通過外徑6 mm的PC管串接在一起，且每個(gè)連接端口通過玻璃膠密封。為保證進(jìn)入測(cè)氡儀的氣體水分小于10%，實(shí)驗(yàn)臺(tái)出氣口連接干燥瓶、干燥管，主要目的有:一是過濾和吸收氣體中的水分和雜質(zhì);二是冷凝作用，降低氣體溫度。其中，干燥瓶連接時(shí)采用長進(jìn)短出的形式。RAD17測(cè)氡儀內(nèi)置空氣泵，在不影響發(fā)火實(shí)驗(yàn)的情況下，通過流量調(diào)節(jié)閥、流量計(jì)來調(diào)節(jié)氣流量，將氣體排出量控制在250 mL/min。

圖2 自然發(fā)火實(shí)驗(yàn)Fig.2 Spontaneous combustion experiment

1.3 煤樣制備及基本條件

(1)煤樣制備

按實(shí)驗(yàn)標(biāo)準(zhǔn)獲取、制備煤樣，在煤體破碎過程中，從破碎煤體里取出部分混合煤樣(1 550 g)進(jìn)行粒徑篩選分析，獲得實(shí)驗(yàn)煤樣的粒度分布范圍見表1。實(shí)驗(yàn)臺(tái)總的裝煤量為1 606.1 kg，自然發(fā)火實(shí)驗(yàn)基本參數(shù)見表2。

表1 煤粒度分析結(jié)果
Table 1 Coal particle size analysis results

粒度/mm+10-10,+7-7,+5-5,+3-3,+0.9-0.9質(zhì)量/g298.00182.00204.00318.50228.00319.50頻度/%0.1920.1170.1320.2050.1470.206

注:“+”表示未過篩，“-”表示過篩。

表2 煤樣實(shí)驗(yàn)條件
Table 2 Experimental conditions for coal samples

(2)爐體內(nèi)換氣時(shí)間

假設(shè)整個(gè)爐體內(nèi)碎煤分布均勻，根據(jù)上述實(shí)驗(yàn)條件，獲得不同供風(fēng)條件下破碎煤體內(nèi)風(fēng)流運(yùn)移速率。爐體內(nèi)裝煤高度為1.75 m，所以在理想條件下，完成一次氣體交換預(yù)估時(shí)間可通過式(1)計(jì)算，其結(jié)果見表3。

t=HA/Q

(1)

式中，H為爐膛內(nèi)煤體高度，m;A為爐體內(nèi)煤樣空隙的斷面面積(A=A0η,A0為實(shí)驗(yàn)臺(tái)橫截面積)，m2;Q為供風(fēng)量，m3/h;t為爐體內(nèi)完成一次換氣所需時(shí)間，s。

表3 不同供風(fēng)量下煤體內(nèi)空氣運(yùn)移速度
Table 3 Air transport velocity in coal samples under different air supply volumes

序號(hào)供風(fēng)量Q/(m3·h-1)運(yùn)移速度v/(m·s-1)爐體內(nèi)完成一次換氣所需時(shí)間t/s10.16.38×10-527 42920.21.27×10-413 78030.31.91×10-49 16340.42.55×10-46 86350.53.19×10-45 48660.74.47×10-43 915

1.4 實(shí)驗(yàn)過程

在自然發(fā)火實(shí)驗(yàn)中，煤樣溫度從常溫升至170 ℃持續(xù)了45 d。在此期間，為滿足高溫點(diǎn)位置處氧濃度需求，供風(fēng)量從0.1 m3/h逐級(jí)變化到0.7 m3/h，其高溫點(diǎn)溫度隨時(shí)間變化的關(guān)系可通過圖3來表示。測(cè)氡儀連續(xù)運(yùn)行2個(gè)周期，每次取氣時(shí)間設(shè)置為5 min，總?cè)饬繛? 500 mL。松散煤體內(nèi)高溫點(diǎn)溫度值每升高(5±0.5)℃，需經(jīng)過24～36 h達(dá)到平衡，之后進(jìn)行循環(huán)測(cè)量。

圖3 高溫點(diǎn)溫度隨時(shí)間變化Fig.3 Temperature of the high temperature point varies with time

2 煤自然發(fā)火過程氡分布規(guī)律

2.1 氡活度濃度分布理論

氡在均勻多孔介質(zhì)中傳播[25]的一般方程:

(2)

式中，C為介質(zhì)中氡的孔隙活度濃度，Bq/m3;η為介質(zhì)的孔隙度;D為氡在介質(zhì)中的擴(kuò)散系數(shù)，m2/s;v為介質(zhì)中流體的滲流速度;λ為氡的衰變常數(shù)，1/s;a為介質(zhì)產(chǎn)生可運(yùn)移氡的能力，Bq/(s·m3)。

對(duì)于發(fā)火實(shí)驗(yàn)臺(tái)，風(fēng)量穩(wěn)定時(shí)，其內(nèi)部氡活度濃度分布總處于一個(gè)動(dòng)態(tài)平衡中，將式(2)進(jìn)行簡(jiǎn)化，據(jù)此，可建立孔隙介質(zhì)中氡穩(wěn)態(tài)運(yùn)移的一維微分方程:

(3)

式中，C(x)松散煤堆中心高度x位置處的孔隙氡活度濃度，Bq/m3。

當(dāng)破碎煤體內(nèi)氡運(yùn)移完全由滲流所主導(dǎo)時(shí)，可忽略氡的擴(kuò)散運(yùn)移作用，式(3)可簡(jiǎn)化為

(4)

初始條件x=0時(shí)，C(0)=C0，則通過式(4)可獲得破碎煤堆內(nèi)一維氡活度濃度分布函數(shù)為

(5)

2.2 同一時(shí)間沿軸線氡活度濃度分布

對(duì)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行整理，繪制圖4。當(dāng)供風(fēng)量Q=0.1 m3/h、煤體最高溫度Tmax<50 ℃時(shí)，氡活度濃度沿軸線方向呈線性遞增;當(dāng)供風(fēng)量Q=0.1 m3/h、5070 ℃時(shí)，氡活度濃度沿軸線方向均先增大后減小，其突變點(diǎn)范圍分別為125～145，105～125，105 cm。此外，實(shí)驗(yàn)中發(fā)現(xiàn)，供風(fēng)量Q=0.2 m3/h、Tmax>70 ℃時(shí)，距離進(jìn)風(fēng)口145 cm位置高溫氣體遇冷液化產(chǎn)生大量水。綜上，隨著松散煤體溫度的升高，氧化升溫速率加快，高溫點(diǎn)位置向下移動(dòng)，耗氧量增加;當(dāng)L小于105～125 cm時(shí)，氡活度濃度沿軸線方向基本呈線性關(guān)系，在此高度范圍內(nèi)認(rèn)為氡運(yùn)移以滲流為主;由于實(shí)驗(yàn)裝煤總高175 cm，由此可知多種運(yùn)移方式耦合作用范圍為50 cm，該值與同位素測(cè)氡法埋杯深度基本一致。

2.3 同一位置不同溫度氡活度濃度分布

由圖5可知，當(dāng)L=25 cm時(shí)，氡活度濃度隨煤溫變化先增長后趨于平穩(wěn);當(dāng)25

圖4 沿軸線方向氡活度濃度變化Fig.4 Variation of radon activity concentration along axis

圖5 不同位置氡活度濃度隨溫度變化規(guī)律Fig.5 Variation of radon activity concentration with temperature at different locations

3 煤自然發(fā)火過程氡運(yùn)移規(guī)律

由于煤體導(dǎo)熱性差，沿軸線方向溫度差異越來越大。實(shí)驗(yàn)開始時(shí)，L=5 cm位置處始測(cè)溫度為40 ℃;當(dāng)煤體內(nèi)Tmax=170 ℃時(shí)，L=185 cm位置軸心溫度僅為70 ℃，L=165 cm和L=145 cm軸心溫度為85 ℃，L=125 cm處軸心溫度接近90 ℃。所以，為了解同一溫度條件下沿軸線氡活度濃度的分布規(guī)律，將煤溫為40，50，60，70，85，90 ℃時(shí)軸線各位置對(duì)應(yīng)氡活度濃度值按風(fēng)速等效換算后繪制圖6。

從圖6可以看出，當(dāng)煤溫處于40～70 ℃時(shí)，從整體來看，氡活度濃度沿軸線方向呈指數(shù)增長。當(dāng)煤溫T=85 ℃時(shí)，在L<125 cm范圍內(nèi)，氡活度濃度沿軸線方向先增加后趨于平穩(wěn);而在L≥125 cm范圍，氡活度濃度又呈遞增趨勢(shì)。煤溫T=90 ℃時(shí)，在L≤125 cm范圍，氡活度濃度沿軸線方向先增加后趨于平穩(wěn)。由上文可知，爐體內(nèi)裝煤高度為175 cm，多種運(yùn)移方式耦合作用范圍為50 cm，所以對(duì)L<125 cm的氡活度濃度進(jìn)行局部擬合，獲得圖7。

圖6 同一溫度不同高度氡活度濃度Fig.6 Radon concentration at the same temperature in different positions

圖7 與進(jìn)風(fēng)口距離L≤125 cm氡活度濃度分布Fig.7 Distribution of radon activity concentration less than 125 cm from the inlet

由圖7可知，當(dāng)煤溫處于40～90 ℃時(shí)，從整體看，氡活度濃度沿軸線方向均先增加，達(dá)到65 cm位置時(shí)，氡值趨于穩(wěn)定，擬合曲線與式(5)相吻合，滿足y=y0+AeR0x，參數(shù)見表4。從理論上進(jìn)一步證明在L≤125 cm，沿軸線方向氡運(yùn)移以滲流為主。基于氡運(yùn)移規(guī)律，可為松散煤堆發(fā)火位置判斷提供依據(jù)。

2015年12月，陽光佳苑一期一條主管線突然崩裂，無法正常供暖。為盡快恢復(fù)供暖，陳建華脫掉棉衣，只穿著單薄的工作服，第一個(gè)跳進(jìn)臟水溝里更換主管線，刺骨冰冷的水凍得他瑟瑟發(fā)抖。經(jīng)過幾小時(shí)的搶修，才將管線安裝完成。

4 松散煤堆自然發(fā)火過程氡析出規(guī)律

對(duì)每一層高進(jìn)行劃分，以L=125 cm為例，假設(shè)該位置上下10 cm為一均勻多孔介質(zhì)單元。按此假設(shè)對(duì)每個(gè)高度依次劃分，如圖8所示，其中每個(gè)單元體積V、截面面積S均相同。每個(gè)單元相鄰兩點(diǎn)間溫度差值相對(duì)較小，因此，同一個(gè)單元內(nèi)可忽略溫度差異對(duì)氡值的影響。同一個(gè)均勻多孔介質(zhì)單元，其內(nèi)部氡主要由以下幾部分組成，分別為破碎煤體產(chǎn)生的可自由移動(dòng)的氡、衰變減少的氡、外界流入單元的氡以及流出單元的氡。

表4 沿軸線方向氡活度濃度分布函數(shù)參數(shù)
Table 4 Parameters of the distribution function of radonactivity concentration along the axis direction

參數(shù)煤溫/℃405060708590y070.8125.5166.3225.9837.41 651.6A-58.9-109.7-142.4-175.4-849.4-1 781.7R0-0.03-0.06-0.06-0.04-0.03-0.03

為獲得低溫氧化階段氡析出規(guī)律，對(duì)各單元氡活度濃度分布進(jìn)行分析，建立氡體積分?jǐn)?shù)平衡關(guān)系式，表達(dá)式為

(6)

式中，βi為不同溫度下單位體積氡析出量(主要包括富集氡和衰變產(chǎn)生氡)，Bq/m3;V為單元體積，m3;S為單元截面面積，m2;δi為單元上表面氡析出率，Bq/(s·m3);δi-1為單元下表面氡流入率，Bq/(s·m3)。

令Rin表示單元內(nèi)流入氡的量，Rout表示單元內(nèi)流出氡的量，那么

Rin=∮Sδi-1dS

(7)

Rout=∮SδidS

(8)

所以，式(6)可簡(jiǎn)化為

(9)

由上述氡平衡關(guān)系可知，沿軸線方向，當(dāng)且僅當(dāng)Rin=Rout，此時(shí)該位置才能反映出氡析出與煤溫的真實(shí)關(guān)系。由圖7可知氡值穩(wěn)定范圍為65～125 cm，此時(shí)，在該區(qū)間內(nèi)有Rin=Rout，所以在65≤L≤125 cm能夠真實(shí)反映氡析出規(guī)律。

圖8 均勻多孔介質(zhì)單元氡活度濃度變化Fig.8 Changes of radon activity concentration in a uniform porous medium unit

此時(shí)，當(dāng)65≤L≤125 cm時(shí)，關(guān)系式可簡(jiǎn)化為

(10)

去掉積分號(hào)，等式仍然成立，簡(jiǎn)化為

(11)

65，105，125 cm位置煤溫與發(fā)火時(shí)間關(guān)系，如圖9所示。由圖9可知，煤溫隨發(fā)火時(shí)間呈線性增長，且增長趨勢(shì)一致。因此，近似認(rèn)為在65≤L≤125 cm內(nèi)，沿軸線方向氡活度濃度分布較為均勻。由圖5,9可獲得不同位置氡活度濃度與煤溫、煤溫與發(fā)火時(shí)間的擬合關(guān)系式:

(12)

(13)

(14)

將式(8)，(9)，(10)代入式(7)，可得到65，105，125 cm處氡析出與發(fā)火時(shí)間的關(guān)系:

(15)

值得注意的是，式(5)中發(fā)火時(shí)間t對(duì)應(yīng)的溫度區(qū)間為40～90 ℃。

圖9 煤溫與發(fā)火時(shí)間關(guān)系Fig.9 Relationship between coal temperature and ignition time

5 結(jié) 論

(1)當(dāng)高溫點(diǎn)煤溫小于50 ℃時(shí)，煤氧復(fù)合反應(yīng)緩慢，耗氧量低，氡活度濃度沿軸線方向呈線性分布，氡運(yùn)移以滲流為主;當(dāng)高溫點(diǎn)煤溫大于50 ℃時(shí)，此時(shí)升溫速率加快，耗氧量增加，高溫點(diǎn)位置發(fā)生變化，滲流影響范圍逐漸減小;當(dāng)高溫點(diǎn)煤溫大于70 ℃時(shí)，多種運(yùn)移方式耦合作用范圍為50 cm，與同位素測(cè)氡法埋杯深度基本一致。

(2)同一溫度條件下，當(dāng)L≤125 cm，氡活度濃度沿軸線先增長后趨于平穩(wěn)，其中，平穩(wěn)段對(duì)應(yīng)范圍為65≤L≤125 cm;在此范圍內(nèi)，氡活度濃度隨煤溫升高呈指數(shù)增長，且存在特征溫度點(diǎn)，可作為煤自燃發(fā)火程度判斷的依據(jù)。

(3)通過氡析出與煤溫、煤溫與發(fā)火時(shí)間的關(guān)系，推導(dǎo)了氡析出與發(fā)火時(shí)間的關(guān)系式;通過對(duì)松散煤堆內(nèi)氡析出、運(yùn)移規(guī)律分析，可為采空區(qū)火源判斷提供依據(jù)。