馬國(guó)光，熊好羽，何金蓬，尹晨陽(yáng)

（西南石油大學(xué)石油與天然氣工程學(xué)院，四川 成都 610500）

注氮提高原油采收率在塔河油田取得了較好的效果[1]。 但隨著注氮規(guī)模的擴(kuò)大，天然氣中氮?dú)夂恳膊粩嗌仙?，天然氣熱值不斷下降，?duì)用戶(hù)生產(chǎn)經(jīng)營(yíng)造成了影響，需對(duì)天然氣中的N2進(jìn)行分離[2]。

本文在對(duì)分離過(guò)程的參數(shù)進(jìn)行研究時(shí)，希望同時(shí)降低分離后LNG（產(chǎn)品氣）中的N2摩爾分?jǐn)?shù)和分離過(guò)程中的C1損失量； 但通過(guò)對(duì)氣液平衡過(guò)程進(jìn)行分析可以發(fā)現(xiàn)，為降低分離后LNG（產(chǎn)品氣）中的N2摩爾分?jǐn)?shù)，需提高分離過(guò)程中的分離溫度或降低分離壓力，以增加體系中N2的相平衡常數(shù)，使更多的N2進(jìn)入到氣相中；同時(shí)，由于分離溫度上升或分離壓力下降， 體系中C1的相平衡常數(shù)也將增加， 使得LNG（產(chǎn)品氣）中C1損失量下降，分離過(guò)程中C1損失量上升。 因此，在高含氮天然氣分離過(guò)程中，分離后LNG中的N2摩爾分?jǐn)?shù)及分離過(guò)程中的C1損失量對(duì)分離溫度和分離壓力具有相反的變化方向。 可見(jiàn)，對(duì)高含氮天然氣LNG分離單元的研究涉及到C1損失量和分離后LNG中的N2摩爾分?jǐn)?shù)兩個(gè)目標(biāo)優(yōu)化問(wèn)題， 且兩個(gè)目標(biāo)是矛盾的。

這類(lèi)多目標(biāo)問(wèn)題不存在唯一的全局最優(yōu)解，而是存在多個(gè)非互相支配的Pareto最優(yōu)解[7]，由所有的Pareto最優(yōu)解組成的集合稱(chēng)為Pareto最優(yōu)解集[8]，而Pareto最優(yōu)解集在目標(biāo)函數(shù)空間中的像為Pareto前沿[9-11]。 對(duì)于這類(lèi)問(wèn)題求解的主要目的是求得Pareto前沿，并根據(jù)實(shí)際需求，選擇合適的解。

目前，Pareto前沿已用于多個(gè)領(lǐng)域的參數(shù)優(yōu)化研究，并取得了較好的效果。張立新等[12]以提高材料去除率和降低表面粗糙度為目標(biāo)建立工藝參數(shù)優(yōu)化模型，設(shè)計(jì)遺傳算法對(duì)優(yōu)化問(wèn)題進(jìn)行求解并得到Pareto最優(yōu)解集， 快速的實(shí)現(xiàn)P型單晶Si放電成型加工過(guò)程的工藝參數(shù)優(yōu)化。 閆若冰等[13]根據(jù)網(wǎng)損減小量對(duì)無(wú)功電流的靈敏度分析確定待補(bǔ)償點(diǎn)集，利用基于Pareto最優(yōu)前沿的多目標(biāo)遺傳算法優(yōu)化無(wú)功補(bǔ)償容量，同時(shí)采用精英保留策略、改進(jìn)的交叉和變異概率策略、 自適應(yīng)編碼策略增進(jìn)算法效率。Vigliassi等[14]用Pareto最優(yōu)前沿的概念的方法使項(xiàng)目可靠的計(jì)量系統(tǒng)(保證系統(tǒng)可觀測(cè)性在正常操作條件和在應(yīng)急的情況下造成的損失一個(gè)或兩個(gè)測(cè)量或一個(gè)遠(yuǎn)程終端設(shè)備或一個(gè)PMU) 和其他三種類(lèi)型的測(cè)量系統(tǒng)具有不同性能需求和成本只有一個(gè)執(zhí)行。 Hajiamini等[15]基于Pareto前沿，采用了最先進(jìn)的動(dòng)態(tài)電壓和頻率縮放(DVFS)方法來(lái)提高計(jì)算系統(tǒng)的能源效率。

高含氮天然氣LNG進(jìn)行分離過(guò)程中分離后LNG中的N2摩爾分?jǐn)?shù)及分離過(guò)程中的C1損失量是本文研究的主要對(duì)象， 本文通過(guò)建立多級(jí)分離Pareto前沿搜索模型，以獲得不同分離壓力和不同進(jìn)料氣N2摩爾分?jǐn)?shù)條件下的C1損失量關(guān)于產(chǎn)品氣N2摩爾分?jǐn)?shù)Pareto前沿。

1 高含氮天然氣分離過(guò)程Pareto前沿搜索模型

1.1 分離過(guò)程Pareto前沿

對(duì)于高含氮天然氣LNG分離單元，當(dāng)采用二級(jí)分離時(shí)，整個(gè)分離過(guò)程被分為兩步完成。 當(dāng)分離壓力P一定時(shí)，其分離過(guò)程如圖1所示，分離前，LNG中N2摩爾分?jǐn)?shù)為xF， 分離后LNG中N2摩爾分?jǐn)?shù)需降至x2，其中，二級(jí)分離時(shí)的路徑為a→d→c，一級(jí)分離時(shí)的路徑為a→b→c，可見(jiàn)，采用二級(jí)分離時(shí)，其分離路徑更貼近液相線，分離過(guò)程中C1損失量更小。

圖1 二級(jí)分離過(guò)程氣液平衡相圖Fig. 1 Gas-liquid equilibrium phase diagram of twostages separation process

圖2 C1loss,x2關(guān)于x2的Pareto前沿Fig. 2 C1loss,x2 Pareto frontier about x2

對(duì)于分離后LNG中N2摩爾分?jǐn)?shù)x2[52]，一般是給定的，因此T2是確定的。 而T1[3]為自由變量，當(dāng)T1在T0和T2之間連續(xù)變化時(shí)，必然存在一個(gè)溫度，使得當(dāng)分離后的LNG（產(chǎn)品氣）中N2摩爾分?jǐn)?shù)為x2時(shí)，其分離過(guò)程中C1損失量最小。 此時(shí)的C1損失量即為在分離壓力為P的條件下， 將LNG的N2摩爾分?jǐn)?shù)由xF將至x2的最小C1損失量，可記為C1loss,x2。 當(dāng)x2變化時(shí)，C1loss,x2也隨之改變，如：。若以x2為自變量，C1loss,x2為應(yīng)變量，并繪制成圖，可得到一條曲線，此曲線即為在分離壓力為P、待分離LNG的N2摩爾分?jǐn)?shù)為xF條件下的C1損失量C1loss,x2關(guān)于LNG （產(chǎn)品氣）N2摩爾分?jǐn)?shù)x2的Pareto前沿，它表達(dá)了LNG（產(chǎn)品氣）N2摩爾分?jǐn)?shù)與其最小C1損失量的對(duì)應(yīng)關(guān)系，如圖2所示。

采用三級(jí)分離時(shí)的情況與采用二級(jí)時(shí)類(lèi)似，僅增加了一個(gè)自由變量（即第二級(jí)分離溫度），因此，采用三級(jí)分離時(shí)，用上述方法同樣可以求得在分離壓力為P[56]，待分離LNG的N2摩爾分?jǐn)?shù)為xF條件下的C1損失量C1loss,x2關(guān)于LNG （產(chǎn)品氣）N2摩爾分?jǐn)?shù)x2的Pareto前沿。

1.2 分離過(guò)程Pareto前沿搜索模型

1.2.1 目標(biāo)函數(shù)

高含氮天然氣分離過(guò)程模型如圖3所示。

在給定進(jìn)料氣壓力、進(jìn)料氣N2摩爾分?jǐn)?shù)和產(chǎn)品氣N2摩爾分?jǐn)?shù)要求時(shí)，分離過(guò)程C1損失量盡可能?。?/p>

1.2.2 約束條件

高含氮天然氣分離過(guò)程首先應(yīng)滿足氣液平衡方程，如圖4所示。

圖4 分離過(guò)程氣液平衡方程Fig. 4 Gas-liquid equilibrium equation in the separation process

圖4 式中：fL,i-液相中C1、C2和N2的逸度，kPa；fV,i-氣相中C1、C2和N2的逸度，kPa；Qn-進(jìn)料氣流量，kmol/h；QL,n-分離后液相流量，kmol/h；QV,n-分離后氣相流量，kmol/h；xL,i-液相中C1、C2和N2的摩爾分?jǐn)?shù)；xV,i-氣相中C1、C2和N2的摩爾分?jǐn)?shù)；Ki-C1、C2和N2的氣液平衡常數(shù)。

同時(shí)，在進(jìn)行搜索時(shí)，認(rèn)為各級(jí)分離之間無(wú)壓力損失，即：

下一級(jí)分離溫度應(yīng)高于上一級(jí)分離溫度，即：

1.2.3 決策變量

在進(jìn)料氣N2摩爾分?jǐn)?shù)xF、分離壓力P給定的條件下：對(duì)于一級(jí)分離，當(dāng)分離溫度T1確定時(shí)，其產(chǎn)品氣N2摩爾分?jǐn)?shù)xw′和C1損失量C1loss就可由狀態(tài)方程及氣液平衡方程計(jì)算得到，因此，一級(jí)分離的決策變量為T(mén)1；對(duì)于二級(jí)分離工藝，當(dāng)?shù)谝患?jí)分離溫度T1和第二級(jí)分離溫度T2確定時(shí)， 其產(chǎn)品氣N2摩爾分?jǐn)?shù)xw′和C1損失量C1loss就可由狀態(tài)方程及氣液平衡方程計(jì)算得到，因此，二級(jí)分離的決策變量為T(mén)1和T2；對(duì)于三級(jí)分離工藝，當(dāng)?shù)谝患?jí)分離溫度T1、第二級(jí)分離溫度T2和第三級(jí)分離溫度T3確定時(shí)， 其產(chǎn)品氣N2摩爾分?jǐn)?shù)xw′和C1損失量C1loss就可由狀態(tài)方程及氣液平衡方程計(jì)算得到，因此，三級(jí)分離的決策變量為T(mén)1、T2和T3。

1.2.3 求解方法

對(duì)于一級(jí)分離，由于只有一個(gè)決策變量，直接由狀態(tài)方程及氣液平衡方程即可求得C1損失量C1loss關(guān)于產(chǎn)品氣N2摩爾分?jǐn)?shù)xw′的Pareto前沿； 對(duì)于二級(jí)分離和三級(jí)分離，由于存在多個(gè)變量，本文采用遺傳算法（Genetic Algorithm，GA）來(lái)進(jìn)行搜索二級(jí)分離和三級(jí)分離下C1損失量C1loss關(guān)于產(chǎn)品氣N2摩爾分?jǐn)?shù)xw′的Pareto前沿，采用GA搜索時(shí)，其適應(yīng)度函數(shù)選擇為C1loss-1，選擇算子采用適應(yīng)度比例方法，交叉算子采用單點(diǎn)交叉，交叉概率為0.5，變異算子概率為0.01，迭代次數(shù)100次。

2 結(jié)果與討論

2.1 一級(jí)分離下的Pareto前沿

當(dāng)分離壓力為500kPa時(shí)，不同進(jìn)料氣N2摩爾分?jǐn)?shù)（25%～60%）下，C1損失量關(guān)于產(chǎn)品氣N2摩爾分?jǐn)?shù)的Pareto前沿如圖5所示。

圖5 分離壓力為500kPa時(shí)C1損失量關(guān)于產(chǎn)品氣N2摩爾分?jǐn)?shù)的Pareto前沿Fig. 5 C1 loss vs product N2 mole fraction Pareto frontiers at separation pressure of 500kPa

由圖5可知，在進(jìn)料氣條件下，對(duì)于一級(jí)分離，在分離壓力為500kPa時(shí)，若要滿足C1損失量小于5%的要求，只能脫除進(jìn)料氣中5%～18%的N2，且進(jìn)料氣中N2摩爾分?jǐn)?shù)越低，N2脫除量越小。 圖6為在分離壓力分別為500kPa、700kPa和1000kPa時(shí)，將不同N2摩爾分?jǐn)?shù)的進(jìn)料氣采用一級(jí)分離脫至20%時(shí)的C1損失量，分析此圖發(fā)現(xiàn)，若要使分離過(guò)程中的C1損失量小于5%，其進(jìn)料氣N2摩爾分?jǐn)?shù)不應(yīng)超過(guò)33%。

圖6 當(dāng)產(chǎn)品氣N2摩爾分?jǐn)?shù)為20%時(shí)C1損失量隨進(jìn)料氣N2摩爾分?jǐn)?shù)變化Fig. 6 C1 loss vs N2 mole fraction of feed gas at product gas N2 mole fraction of 20%

2.2 二級(jí)分離下的Pareto前沿

利用GA進(jìn)行搜索， 得到當(dāng)分離壓力為500kPa時(shí)，不同進(jìn)料氣N2摩爾分?jǐn)?shù)（25%～60%）下，C1損失量關(guān)于產(chǎn)品氣N2摩爾分?jǐn)?shù)的Pareto前沿， 如圖7所示。

圖7 分離壓力500kPa下二級(jí)分離Pareto前沿Fig. 7 Two stages separation Pareto frontiers at separation pressure of 500kPa

由圖7可知， 在不同進(jìn)料氣N2摩爾分?jǐn)?shù)（25%～60%）條件下，對(duì)于二級(jí)分離，在分離壓力為500kPa時(shí)，若要滿足C1損失量小于5%的要求，可脫除進(jìn)料氣中12%～20%的N2， 且進(jìn)料氣中N2摩爾分?jǐn)?shù)越低，N2脫除量越小。

圖8 為 在 分 離 壓 力 分 別 為500kPa、700kPa 和1000kPa時(shí)， 將不同N2摩爾分?jǐn)?shù)的進(jìn)料氣采用二級(jí)分離脫至20%時(shí)的C1損失量，分析此圖發(fā)現(xiàn)，若要使分離過(guò)程中的C1損失量小于5%，其進(jìn)料氣N2摩爾分?jǐn)?shù)不應(yīng)超過(guò)40%。

圖8 進(jìn)料氣N2摩爾分?jǐn)?shù)為20%時(shí)C1損失量隨進(jìn)料氣N2摩爾分?jǐn)?shù)變化Fig. 8 C1 loss varies with N2 mole fraction of feed gas at product gas N2 mole fraction of 20%

2.3 三級(jí)分離下的Pareto前沿

利用GA搜索三級(jí)分離下的Pareto前沿， 得到三級(jí)分離下，當(dāng)分離壓力為500kPa時(shí)，不同進(jìn)料氣N2摩爾分?jǐn)?shù)（25%～60%）下，C1損失量關(guān)于產(chǎn)品氣N2摩爾分?jǐn)?shù)的Pareto前沿，如圖9所示。

圖9 分離壓力500kPa下三級(jí)分離Pareto前沿Fig. 9 Three-stages separation Pareto frontiers at separation pressure of 500kPa

由圖9可知，在進(jìn)料氣條件下，對(duì)于三級(jí)分離，在分離壓力為500kPa時(shí)，若要滿足C1損失量小于5%的要求，可脫除進(jìn)料氣中13%～20%的N2，且進(jìn)料氣中N2摩爾分?jǐn)?shù)越低，N2脫除量越小。

圖10為在分離壓力分別為500kPa、700kPa和1000kPa時(shí)， 將不同N2摩爾分?jǐn)?shù)的進(jìn)料氣采用三級(jí)分離脫至20%時(shí)的C1損失量，分析此圖發(fā)現(xiàn)，若要使分離過(guò)程中的C1損失量小于5%，其進(jìn)料氣N2摩爾分?jǐn)?shù)不應(yīng)超過(guò)42%。

圖10 產(chǎn)品氣N2摩爾分?jǐn)?shù)為20%時(shí)C1損失量隨進(jìn)料氣N2摩爾分?jǐn)?shù)變化Fig. 10 Product gas N2 mole fraction 20% C1 loss varies with N2 mole fraction of feed gas

2.4 塔河油田分離壓力和分離級(jí)數(shù)的確定

圖11 塔河油田含氮天然氣高位熱值隨N2摩爾分?jǐn)?shù)變化Fig. 11 High heat value varies with N2 mole fraction of nitrogen-containing natural gas from Tahe oilfield

對(duì)于塔河油田高含氮天然氣， 并無(wú)要求生產(chǎn)LNG產(chǎn)品， 經(jīng)分離脫氮后的LNG可經(jīng)冷量回收后重新氣化為產(chǎn)品氣。 對(duì)于塔河油田高含氮天然氣，其N(xiāo)2摩爾分?jǐn)?shù)可達(dá)40%， 在標(biāo)準(zhǔn)狀態(tài)（101.325kPa，20℃） 下， 其高位熱值隨N2摩爾分?jǐn)?shù)變化如圖11所示。 由圖11可知，為使含氮天然氣熱值達(dá)到二類(lèi)天然氣標(biāo)準(zhǔn)，其N(xiāo)2摩爾分?jǐn)?shù)不應(yīng)超過(guò)20%，同時(shí)C1損失量要求小于5%。

在此條件下， 當(dāng)分離壓力分別為500kPa、700kPa和1000kPa時(shí)，采用一級(jí)分離、二級(jí)分離和三級(jí)分離時(shí)的最小C1損失量如圖12所示。由圖12可知，當(dāng)進(jìn)料氣N2摩爾分?jǐn)?shù)和產(chǎn)品氣N2摩爾分?jǐn)?shù)一定時(shí)，無(wú)論采用一級(jí)分離、二級(jí)分離和三級(jí)分離，分離壓力的上升均會(huì)使C1損失量增加，分離時(shí)應(yīng)選擇較低的分離壓力。 同時(shí)，采用二級(jí)分離時(shí)，C1損失量與一級(jí)分離相比明顯下降；而采用三級(jí)分離時(shí)，雖與二級(jí)分離相比，C1損失量進(jìn)一步下降， 但下降幅度較小。 進(jìn)一步分析圖12可知，對(duì)于塔河油田含氮天然氣，在滿足產(chǎn)品氣N2摩爾分?jǐn)?shù)的要求下，只有當(dāng)分離壓力為500kPa、 且采用二級(jí)分離或三級(jí)分離時(shí)，其C1損失量才能小于5%，而采用三級(jí)分離時(shí)的C1損失量相比于二級(jí)分離下降并不明顯。 綜合以上分析， 對(duì)于塔河油田含氮天然氣， 當(dāng)分離壓力取為500kPa， 采用二級(jí)分離可滿足天然氣熱值及C1損失量要求。

圖12 C1損失量隨分離級(jí)數(shù)變化Fig. 12 C1 loss varies with the separation series

3 結(jié)論

（1）當(dāng)分離級(jí)數(shù)相同，且進(jìn)料氣N2摩爾分?jǐn)?shù)一定，產(chǎn)品氣N2摩爾分?jǐn)?shù)要求一定時(shí)，采用較低的分離壓力能減少分離過(guò)程中C1損失量。

（2）當(dāng)含氮天然氣N2摩爾分?jǐn)?shù)小于33%，在分離壓力為500kPa下采用一級(jí)分離使天然氣熱值重新達(dá)標(biāo)時(shí)，其C1損失量小于5%；當(dāng)含氮天然氣N2摩爾分?jǐn)?shù)小于40%， 在分離壓力為500kPa下采用二級(jí)分離使天然氣熱值重新達(dá)標(biāo)時(shí)， 其C1損失量小于5%；當(dāng)含氮天然氣N2摩爾分?jǐn)?shù)小于42%， 在分離壓力為500kPa下采用三級(jí)分離使天然氣熱值重新達(dá)標(biāo)時(shí)，其C1損失量小于5%。

（3）根據(jù)以上分析結(jié)論并結(jié)合塔河油田含氮天然氣的特點(diǎn)，對(duì)比了不同分離壓力和分離級(jí)數(shù)下的C1損失量， 最終確定了塔河油田高含氮天然氣多級(jí)分離單元分離壓力為500kPa，并采用二級(jí)分離。