梅濤 李陽 楊歷 陳占秀

摘要 利用氣相與顆粒相耦合模擬計(jì)算煙氣中細(xì)顆粒的生長(zhǎng)情況，其中氣相采用的是湍流模型中的k-ε模型，顆粒相采用的是顆粒群平衡模型（Population Balance Model， PBM），在流動(dòng)過程中通過固液兩相間的相互作用將兩相耦合。分析了相同初始過飽和度下不同溫度的含塵煙氣對(duì)異質(zhì)成核過程中管內(nèi)過飽和度及粒徑分布的影響;并研究不同初始飽和度、顆粒在生長(zhǎng)管內(nèi)的停留時(shí)間以及生長(zhǎng)管壁溫對(duì)管內(nèi)細(xì)顆粒異質(zhì)成核的影響。結(jié)果表明：溫度升高會(huì)導(dǎo)致管內(nèi)過飽和度降低，異質(zhì)成核的速率下降;初始飽和度越大，管內(nèi)過飽和環(huán)境充分，有利于細(xì)顆粒生長(zhǎng);細(xì)顆粒在生長(zhǎng)管內(nèi)停留的時(shí)間越長(zhǎng)，異質(zhì)成核作用越充分，有利于細(xì)顆粒的生長(zhǎng);生長(zhǎng)管內(nèi)的壁溫低于煙氣溫度時(shí)，管內(nèi)過飽和度越大，促進(jìn)細(xì)顆粒的生長(zhǎng)。

關(guān) 鍵 詞 異質(zhì)成核;顆粒群平衡模型;湍流模型;過飽和度

中圖分類號(hào) X513? ? ?文獻(xiàn)標(biāo)志碼 A

Abstract The growth of fine particles size in flue gas was investigated by coupling simulation of gas-phase and particle phase. In the simulation process， gas-phase was solved by using k-ε model of the turbulent model， and particle phase was solved by using population balance model， and finally the couple of gas-particle phase was linked by interaction of the phases. It was analyzed that the distribution of supersaturation and particle size in the same initial supersaturation and different temperature of the flue gas， which is in the progress of the heterogeneous nucleation. It was also analyzed the effect of the fine particles heterogeneous nucleation in different initial supersaturation， residence time of the particles in the growth tube， and the wall temperature of the growth tube. The results show that the increase of temperature of flue gas would lead to the decrease of supersaturation in the growth tube， and cause the decrease of heterogeneous nucleation rate;Higher initial supersaturation and better environment of the supersaturation in the tube are? good for the growth of fine particles. The longer time the fine particles stay in the tube， the better reaction of the heterogeneous nucleation will be， which is good for the growth of fine particles. When the wall temperature is lower than the gas temperature， the supersaturation of the growth tube would be larger， and it would promote the growth of fine particles.

Key words heterogeneous nucleation; population balance model（PBM）; turbulence model;? supersaturation

0 引言

PM2.5定義為粒徑小于2.5 μm的顆粒，它的來源主要有以下幾個(gè)方面：1）工業(yè)生產(chǎn)中直接排出的一次顆粒;2）在高溫和冷卻過程中形成的粒子;3）由各種化學(xué)反應(yīng)后形成的二次顆粒。燃煤電廠是產(chǎn)生PM2.5的主要來源之一，這種超細(xì)顆粒在環(huán)境中的停留時(shí)間很長(zhǎng)，并且傳輸距離遠(yuǎn)，導(dǎo)致了目前各工業(yè)城市以及鄰近區(qū)域出現(xiàn)霧霾等惡劣天氣。直徑小于或等于10 μm顆粒物為可吸入顆粒物，由于這種細(xì)顆粒的比表面積較大，容易附著各種有害元素，進(jìn)入人體后會(huì)對(duì)人體造成嚴(yán)重的損害。為了控制PM2.5的排放，其除塵技術(shù)的主要發(fā)展方向分為兩種：1）開發(fā)新的高效除塵技術(shù);2）通過對(duì)細(xì)顆粒進(jìn)行預(yù)處理，使其團(tuán)聚生長(zhǎng)后再次被傳統(tǒng)除塵器脫除。本文主要是通過研究第2種方式，由于其研究成本較低，實(shí)施較方便，并且效果明顯，具有很好的發(fā)展前景。

利用蒸汽相變機(jī)制作為脫除細(xì)顆粒物的預(yù)處理方法已有較長(zhǎng)的研究歷史。Wanger[1]認(rèn)為蒸汽相變過程包括成核、生長(zhǎng)和凝并3個(gè)過程，成核過程包括均質(zhì)成核和異質(zhì)成核，其中異質(zhì)成核只考慮生長(zhǎng)與凝并，過飽和度在1～2之間，且異質(zhì)成核更容易發(fā)生;Volmer[2]詳細(xì)的研究了在不可溶平面上的異質(zhì)成核，并提出經(jīng)典異質(zhì)成核理論;Twomey[3]則在實(shí)驗(yàn)的基礎(chǔ)上對(duì)Volmer的異質(zhì)成核理論進(jìn)行修正;Fletcher[4]將Volmer[2]的理論延伸為球形顆粒的異質(zhì)成核理論。

隨著科學(xué)技術(shù)的發(fā)展，蒸汽相變技術(shù)及經(jīng)典成核理論得到了很大的應(yīng)用及改善。Fan等[5]基于顆粒群平衡模型對(duì)細(xì)顆粒在水蒸氣的異質(zhì)成核微觀過程進(jìn)行了研究，認(rèn)為水蒸氣在細(xì)顆粒表面是逐漸附著生長(zhǎng)的;Chen等[6]研究了在云室水蒸氣在亞微米顆粒SiC、SiO2等表面的異質(zhì)成核情況，發(fā)現(xiàn)潤(rùn)濕性有助于顆粒的生長(zhǎng);Susanne等[7]通過在熱擴(kuò)散的層流中進(jìn)行顆粒的冷凝生長(zhǎng)實(shí)驗(yàn)，發(fā)現(xiàn)流體與生長(zhǎng)管壁面溫差越大，顆粒生長(zhǎng)效果越好;楊林軍[8]課題組利用蒸汽相變技術(shù)對(duì)燃煤顆粒物的脫除進(jìn)行研究，發(fā)現(xiàn)提高濕法煙氣脫硫系統(tǒng)中的水蒸氣添加量，可以提高細(xì)顆粒物的脫除效率，并探討液氣比對(duì)水蒸氣異質(zhì)成核的影響，其中Wu等[9]通過在脫硫煙氣中加入蒸汽，營(yíng)造過飽和環(huán)境，利用該工藝在沖擊式凝聚態(tài)生長(zhǎng)室中進(jìn)行試驗(yàn)，發(fā)現(xiàn)細(xì)顆粒的生長(zhǎng)效果較好，與熊桂龍等[10]利用撞擊流協(xié)同蒸汽相變的試驗(yàn)結(jié)果一致;孫露娟等[11]分析洗滌塔入口處煙氣的相對(duì)濕度、溫差和液氣比等因素對(duì)蒸汽相變脫除細(xì)顆粒物的影響，發(fā)現(xiàn)增大溫差可以營(yíng)造更高的過飽和度，提高脫除效率。

本文利用蒸汽相變技術(shù)，結(jié)合相應(yīng)的生長(zhǎng)核函數(shù)，編寫用戶自定義函數(shù)（UDF），考慮不同溫度、初始過飽和度、顆粒停留時(shí)間、生長(zhǎng)管壁溫等因素，得到生長(zhǎng)管內(nèi)溫度、過飽和度及顆粒粒徑的變化分布情況，從而對(duì)異質(zhì)成核過程中各參數(shù)的變化進(jìn)行更詳細(xì)地描述。

1 數(shù)學(xué)模型

本文利用歐拉雙流體模型對(duì)含有細(xì)顆粒的氣固兩相流進(jìn)行模擬，其中氣相為連續(xù)相，采用k-ε模型，細(xì)顆粒為離散相，采用顆粒群平衡模型（PBM）。PBM是基于顆粒的碰撞聚并對(duì)顆粒大小分布進(jìn)行計(jì)算，計(jì)算需要給定相應(yīng)的速度場(chǎng)、溫度場(chǎng)以及湍動(dòng)能耗散率等，這些參數(shù)都可以通過CFD模擬獲得，基于PBM計(jì)算得到的顆粒大小分布對(duì)相間的作用力以及湍動(dòng)能的修正進(jìn)行計(jì)算以改進(jìn)雙流體模型，從而將二者進(jìn)行耦合。

1.1 氣固兩相流的基本方程及相間的耦合

1.1.1 連續(xù)相流動(dòng)控制方程

連續(xù)性方程為

動(dòng)量方程為

式中：[αf]表示[f]相所占的體積份額;[ρf]為[f]相的密度;[uf]為f相的速度;[τf]為[f]相的應(yīng)力張量;[Rfp]為p相與f相之間的作用力;[Ff]為施加在[f]相上的外部體積力。

k-ε模型方程為：

式中：[Skd]是由于顆粒的運(yùn)動(dòng)引起的湍動(dòng)能[k]的產(chǎn)生項(xiàng);[Sεd]由于顆粒相引起的耗散率產(chǎn)生項(xiàng);[C1ε]、[C2ε]以及[C3ε]為經(jīng)驗(yàn)常數(shù);[Gk]為由于速度梯度引起的應(yīng)力源項(xiàng);[Gb]是由于浮力引起的湍動(dòng)能[k]的產(chǎn)生項(xiàng);[YM]為可壓湍流中的脈動(dòng)擴(kuò)散項(xiàng)。

1.1.2 離散相控制方程

對(duì)固相中每個(gè)顆粒單獨(dú)進(jìn)行求解，從而獲得顆粒運(yùn)動(dòng)動(dòng)力學(xué)信息，包括顆粒與顆粒、顆粒與流體、顆粒與壁面間的相互作用，根據(jù)牛頓第二定律，顆粒相的運(yùn)動(dòng)求解方程為

式中：[mp]為顆粒的質(zhì)量;[Ffp]為連續(xù)相作用與顆粒的流體力;[Ip]為顆粒的慣性項(xiàng);[ωp]為顆粒的角速度;[Mfp]為作用于顆粒上總的扭轉(zhuǎn)矩。

1.1.3 氣固兩相間的作用力

顆粒在氣相中運(yùn)動(dòng)，受到各種作用力，這里只考慮了曳力對(duì)顆粒的作用，[p]相與f相之間的相間曳力模型為

式中：[（up-uf）]為兩相間的相對(duì)速度;[CD]為曳力系數(shù)。

兩相之間的交換系數(shù)可表示為

在不同的交換系數(shù)模型中β的值是不同的，對(duì)于Syamlal-O′Brien模型，[β=CDRepαf24v2r，p]，其中[Rep]為顆粒的雷諾數(shù);[v2r，p]為顆粒的終端速度。顆粒與流體相互作動(dòng)量交換的方程可表示為

式中：[F]表示顆粒相單位質(zhì)量力因重力場(chǎng)作用而受到的力;[uf-upτr]表示每單位質(zhì)量的顆粒所受流體的曳力;[τr]為顆粒與流體間作動(dòng)量交換的松弛時(shí)間。

1.2 顆粒群平衡模型

在氣固兩相流中，顆粒群平衡模型（PBM）可用來分析多相流中顆粒的粒徑分布變化，包括成核、生長(zhǎng)、團(tuán)聚、破碎等因素，PBM的數(shù)學(xué)表達(dá)式為

式中：[Bag，p]為顆粒生成項(xiàng);[Dag，p]為顆粒消亡項(xiàng)，等式右邊第1項(xiàng)系數(shù)[12]代表了在團(tuán)聚過程中避免了重復(fù)計(jì)算。

1.3 顆粒生長(zhǎng)模型

本文是根據(jù)Fletcher的經(jīng)典成核理論，認(rèn)為當(dāng)過飽和度到達(dá)一定值后，水蒸氣會(huì)自發(fā)的在顆粒表面進(jìn)行凝結(jié)，進(jìn)行質(zhì)量傳遞，其傳遞速率的計(jì)算公式為[12]

式中：[I]為單位時(shí)間內(nèi)細(xì)顆粒表面冷凝的水蒸氣質(zhì)量，[kg?s-1];[mp]為凝結(jié)液滴的質(zhì)量，[kg];[τ]為時(shí)間，[s];[rp]為顆粒半徑，[m];[lV]為水汽的平均自由程，[m];[S]為水汽的過飽和度，[S=ρV，∞ρST∞=PV，∞/PS（T∞）];[ρV，∞]和[PV，∞]分別為環(huán)境水汽的密度和壓力;[ρS]和[PS]分別為液滴表面平衡水汽的密度和壓力;[LV]為水汽的相變潛熱，[J?kg-1];[MV]為水汽的摩爾質(zhì)量，[kg?mol-1];[T∞]為環(huán)境溫度，[K];[R=8.31J?mol-1K-1]，為理想氣體常數(shù);[Kα]為空氣的導(dǎo)熱系數(shù)，[W?m-1?K-1];[DV]為空氣中水汽分子擴(kuò)散系數(shù)，[m2?s-1]。

液滴直徑的增長(zhǎng)速率為

水蒸氣在顆粒表面冷凝釋放的汽化潛熱向顆粒和氣相傳輸熱量，由能量守恒定律可得出顆粒相的溫度：

氣相的溫度變化速率為

2 物理模型

2.1 模型假設(shè)

本文采用添加蒸汽的方法來營(yíng)造過飽和環(huán)境，但由于在模擬條件下很難完全反應(yīng)實(shí)際情況，所以本文提出以下假設(shè)： 1）顆粒均為表面光滑的球形顆粒; 2）異質(zhì)成核過程中釋放的熱量認(rèn)為是水蒸氣冷凝釋放的汽化潛熱; 3）異質(zhì)成核條件下生長(zhǎng)的含塵液滴很穩(wěn)定，忽略其破碎現(xiàn)象; 4）為了簡(jiǎn)化計(jì)算，假設(shè)本文的顆粒在過飽和度大于1時(shí)即開始生長(zhǎng)，當(dāng)過飽和度小于1時(shí)，顆粒即停止生長(zhǎng)。

模型如圖1所示，生長(zhǎng)管的內(nèi)徑為15 mm，高度為200 mm，采用結(jié)構(gòu)化網(wǎng)格，且不考慮重力的影響，入口設(shè)置為速度入口，出口處[?u?x=0]、[?v?x=0]、[?p?x=0]，生長(zhǎng)管壁溫保持303 K恒定不變，煙氣溫度為303 K，選取的顆粒為SiC，初始噴入的顆粒全部為粒徑0.1 μm的單分散顆粒。

2.2 模擬結(jié)果與實(shí)驗(yàn)結(jié)果的對(duì)比分析

參考姜業(yè)正等[13]利用添加蒸汽的方法對(duì)濕法脫硫凈煙氣中的細(xì)顆粒物脫除實(shí)驗(yàn)，在實(shí)驗(yàn)裝置中的水汽相變室內(nèi)建立一個(gè)生長(zhǎng)管模型進(jìn)行模擬，通過往入口添加蒸汽來營(yíng)造和實(shí)驗(yàn)相同的幾種過飽和環(huán)境。模擬結(jié)果顯示隨著過飽和度的升高，對(duì)應(yīng)的脫除效率也逐漸升高，且模擬值與實(shí)驗(yàn)值基本吻合。

3 模擬結(jié)果與討論

3.1 溫度對(duì)管內(nèi)過飽和度與粒徑分布的關(guān)系

設(shè)置入口過飽和度S=1.14，煙氣溫度與生長(zhǎng)管管壁溫度初始均為303 K，且管壁溫度恒定不變，入口處設(shè)置煙氣流速為0.4 m/s。如圖2所示，為沿生長(zhǎng)管軸向不同截面溫度的分布。由于初始過飽和度大于1，水蒸氣在顆粒表面凝結(jié)，釋放汽化潛熱，導(dǎo)致管內(nèi)溫度升高，而管壁的溫度恒定不變，促使靠近管壁處的煙氣溫度與外界發(fā)生熱量交換，近壁處煙氣溫度接近于壁面溫度，近壁處溫度較低，異質(zhì)成核釋放的汽化潛熱更加劇烈，進(jìn)一步導(dǎo)致管內(nèi)溫度升高，如結(jié)果顯示，沿不同軸線截面，生長(zhǎng)管中心溫度均高于近壁面溫度。溫度的變化又會(huì)導(dǎo)致過飽和度變化，如圖3所示，對(duì)比圖2，發(fā)現(xiàn)隨著溫度的升高，過飽和度下降，呈現(xiàn)出管中心過飽和度低而近壁面處過飽和度高的趨勢(shì)。在出口處（Y/L=1），由于過飽和度近于1，導(dǎo)致其溫度分布均高于其他截面，當(dāng)Y/L=0.15處，其過飽和度最大，所以該截面上的溫度分布趨勢(shì)最低。

水蒸氣在顆粒表面的凝結(jié)受到過飽和度大小的影響，如圖4所示，由于靠近壁面處溫度較低，導(dǎo)致該位置的過飽和度較高，因而出現(xiàn)壁面附近的顆粒粒徑較大，在生長(zhǎng)管的出口附近（Y/L=1），由于其過飽和度近于1，顆粒幾乎停止生長(zhǎng)，但出現(xiàn)顆粒的粒徑是最大的，且分布均勻。結(jié)合圖3，可以發(fā)現(xiàn)，越靠近生長(zhǎng)管出口處，飽和度越小，顆粒粒徑越大，說明水蒸氣的凝結(jié)作用是逐步累加的，只要過飽和度大于1，就有異質(zhì)成核作用出現(xiàn)。

3.2 不同初始過飽和度對(duì)細(xì)顆粒物異質(zhì)成核的影響

通過添加不同的蒸汽量來獲得不同的初始過飽和度環(huán)境，煙氣溫度與生長(zhǎng)管管壁溫度初始均為303 K，且管壁溫度恒定不變，入口處設(shè)置煙氣流速為0.4 m/s。圖5顯示不同初始過飽和度（S0）條件下，生長(zhǎng)管內(nèi)過飽和度的變化情況，發(fā)現(xiàn)隨著初始過飽和度的增大，生長(zhǎng)管內(nèi)的過飽和度也隨之增大，但總體呈現(xiàn)下降的趨勢(shì)，這是由于管內(nèi)異質(zhì)成核作用釋放的汽化潛熱促使管內(nèi)溫度升高，相應(yīng)的過飽和度逐漸降低。結(jié)合圖6可以發(fā)現(xiàn)，隨著初始過飽和度的增大，更能促進(jìn)顆粒的生長(zhǎng)，如取最大初始過飽和度為1.1時(shí)，出口顆粒粒徑最大，且分布均勻，說明管內(nèi)異質(zhì)成核效果充分，而當(dāng)初始過飽和度為1.05或1.06時(shí)，由于管壁處溫度始終低于管內(nèi)溫度，對(duì)應(yīng)管壁附近的過飽和度高于管內(nèi)的過飽和度，而生長(zhǎng)管內(nèi)過飽和度較低，異質(zhì)成核作用還不夠充分，所以僅在管壁處有較大粒徑顆粒出現(xiàn)，管內(nèi)還有大量的細(xì)顆粒未完全生長(zhǎng)。總的來說，較高的初始過飽和度更有利于顆粒的生長(zhǎng)。

3.3 停留時(shí)間對(duì)細(xì)顆粒物異質(zhì)成核的影響

通過控制不同的入口流速來獲得顆粒在生長(zhǎng)管內(nèi)不同的停留時(shí)間，速度越小，顆粒在管內(nèi)停留的時(shí)間越長(zhǎng)。設(shè)置初始煙氣溫度與管壁溫度均為303 K，管壁溫度恒定不變，入口過飽和度取1.14，分別設(shè)置流速0.4、0.6、0.9、1.2和1.5 m/s。圖7和圖8分別展示了不同的流速對(duì)管內(nèi)溫度及過飽和度的影響，如圖9所示，由于流速大導(dǎo)致顆粒在管內(nèi)停留時(shí)間短，異質(zhì)成核作用不夠充分，釋放的汽化潛熱較低，導(dǎo)致不同初始流速下管內(nèi)溫度的變化，流速越大，管內(nèi)溫度上升的越慢。圖8對(duì)應(yīng)于圖7，證明了隨著管內(nèi)溫度的升高，過飽和度是逐漸降低的。但異質(zhì)成核作用是累加的，只要過飽和度達(dá)到一定值，水蒸氣就會(huì)不斷凝結(jié)，進(jìn)而促進(jìn)顆粒的生長(zhǎng)，如圖9所示，給出了不同流速下生長(zhǎng)管出口處的粒徑分布，發(fā)現(xiàn)當(dāng)流速為1.5 m/s時(shí)，異質(zhì)成核作用時(shí)間太短，導(dǎo)致出口粒徑不平均，存在大量未充分反應(yīng)的顆粒;當(dāng)流速較低時(shí)，如0.4、0.6 m/s，由于在管內(nèi)發(fā)生的凝結(jié)反應(yīng)充分，出口處顆粒粒徑較大，且分布平均。因此，相比于管內(nèi)過飽和度的變化，顆粒在生長(zhǎng)管內(nèi)的停留時(shí)間越長(zhǎng)，越能促進(jìn)細(xì)顆粒的生長(zhǎng)。該結(jié)論與Xu[14]在高濃度下生長(zhǎng)管中細(xì)顆粒表面水蒸氣的異質(zhì)成核文中得到的停留時(shí)間對(duì)細(xì)顆粒生長(zhǎng)的影響一致。

3.4 生長(zhǎng)管壁面溫度對(duì)細(xì)顆粒物異質(zhì)成核的影響

通過改變生長(zhǎng)管的壁溫來研究管內(nèi)過飽和度的變化趨勢(shì)以及對(duì)細(xì)顆粒生長(zhǎng)效果的影響。恒定入口流速以及入口添加的蒸汽量，煙氣溫度為303 K，分別設(shè)置300.5 K和305.5 K的壁面溫度，入口流速設(shè)置為0.4 m/s。如圖10顯示了不同壁溫下生長(zhǎng)管截面Y/L = 0.5處溫度分布情況，發(fā)現(xiàn)當(dāng)壁面溫度低于煙氣溫度時(shí)，生長(zhǎng)管中心溫度高于近壁處的溫度，這是由于水蒸氣在顆粒表面凝結(jié)散發(fā)的汽化潛熱，導(dǎo)致管內(nèi)溫度升高，管壁需要維持恒定溫度需要向外界釋放熱量，使該截面處近壁面溫度低于管內(nèi)溫度;而當(dāng)壁面溫度高于煙氣溫度時(shí)，需要向外界吸收熱量來維持壁溫恒定，這就導(dǎo)致了近壁處的溫度高于管內(nèi)溫度。同時(shí)溫度的變化又會(huì)導(dǎo)致管內(nèi)過飽和度的變化，如圖11所示，溫度越高，其過飽和度越低。

通過圖11顯示的截面過飽和度的分布，可以得到該截面處顆粒粒徑的分布，如圖12所示，由于過飽和度大，更利于細(xì)顆粒的生長(zhǎng)，所以在同一截面處，當(dāng)壁面溫度為300.5 K時(shí)顆粒粒徑較大。由此可知，當(dāng)壁面溫度低于煙氣溫度時(shí)，能促進(jìn)顆粒的異質(zhì)成核，利于顆粒的生長(zhǎng)。

4 結(jié)論

本文通過添加水蒸氣的方法營(yíng)造過飽和環(huán)境，并利用k-ε模型耦合顆粒群平衡模型模擬過飽和環(huán)境下水蒸氣在細(xì)顆粒表面異質(zhì)成核過程。得到如下結(jié)論：

1）顆粒的生長(zhǎng)與管內(nèi)的過飽和度有直接關(guān)系，管內(nèi)過飽和度與管內(nèi)溫度成反比。管內(nèi)溫度越低，過飽和度越高，促進(jìn)顆粒的生長(zhǎng)。

2）通過改變?nèi)肟谔幊跏颊羝縼砀淖兂跏歼^飽和度，發(fā)現(xiàn)初始過飽和度越高，管內(nèi)過飽和環(huán)境更加充足，水蒸氣能更加充分的在顆粒表面凝結(jié)，促使顆粒生長(zhǎng)。

3）在顆粒的異質(zhì)成核過程中，設(shè)置相同初始過飽和度，減小初始流速，增加顆粒在管內(nèi)的停留時(shí)間，讓顆粒與蒸汽接觸更加均勻，有利于細(xì)顆粒物生長(zhǎng)。

4）當(dāng)生長(zhǎng)管壁面溫度改變時(shí)，相同初始煙氣溫度條件下，當(dāng)壁溫低于煙氣溫度時(shí)，過飽和度較大，顆粒生長(zhǎng)效果更好。

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[責(zé)任編輯 田 豐]