王柯穆，杜志靜，薛文祥，郝強，張首剛

一種設定POP銣原子鐘氣泡工作溫度的方法研究

王柯穆1,2,3，杜志靜1,2，薛文祥1,2，郝強1,2，張首剛1,2

（1. 中國科學院 國家授時中心，西安 710600；2. 中國科學院 時間頻率基準重點實驗室，西安 710600；3. 中國科學院大學，北京 100049）

原子氣泡工作溫度以不同的方式影響POP銣原子鐘短期穩(wěn)定度和長期穩(wěn)定度，短期穩(wěn)定度最優(yōu)工作溫度點與長期穩(wěn)定度最優(yōu)工作溫度點越接近，原子鐘穩(wěn)定度越好。基于POP銣原子鐘建立了溫度-碰撞頻移曲線測量系統(tǒng)，以微波探測法為例，介紹了一種高效簡便的零溫度系數(shù)點測量方法，測量了幾種不同比例氮氣和氬氣的緩沖氣體組合的原子氣泡零溫度系數(shù)點，給出了滿足POP原子鐘10-15長期Allan方差所需的控溫精度，并分析了設計值與實驗拐點位置差別的原因。最后，分析POP Ramsey信號大小隨溫度的變化曲線，找到了符合短期穩(wěn)定度的最優(yōu)工作溫度。

POP銣原子鐘；溫度；短期穩(wěn)定度；長期穩(wěn)定度；緩沖氣體

0 引言

原子鐘利用原子內(nèi)部的能級躍遷作為參考信號，其譜線寬度窄、中心頻率穩(wěn)定，并且極少受外界干擾的優(yōu)點，使原子鐘能夠成為比其他信號發(fā)生器性能更優(yōu)越的精密器件[1]。除了可以測定物理常數(shù)和檢驗基礎物理理論，原子鐘在通訊、導航、定位等方面也有著相當廣泛的應用[2]。POP銣原子鐘兼?zhèn)潴w積小、功耗低和性能高三大優(yōu)點，作為星載原子鐘近年被國內(nèi)外大量研究[3-5]。

POP銣原子鐘氣泡的工作溫度設定會影響其穩(wěn)定度性能，從短期穩(wěn)定度來講，在特定的緩沖氣體比例下，溫度升高，POP銣原子鐘氣泡內(nèi)氣化銣原子數(shù)量變多，但同時，弛豫率相應增大，使得原子自發(fā)輻射過程中，基態(tài)原子數(shù)差與氣化總銣原子數(shù)的比例減小，最后與短期穩(wěn)定性正相關的POP信號會在特定溫度下達到最大值。但從長期穩(wěn)定度來講，工作溫度會影響銣原子氣泡溫度頻移系數(shù)，進而影響原子鐘長期穩(wěn)定度。這兩個最優(yōu)溫度設定值越接近，原子鐘穩(wěn)定度性能越好。但當前國內(nèi)外的大多數(shù)POP銣原子鐘氣泡的工作溫度都是優(yōu)先考慮了有利于長期穩(wěn)定度的工作溫度，如意大利國家計量研究院先后將氣泡的工作溫度設定在64℃[6]和65℃[7]，而國內(nèi)中國科學院國家授時中心的POP銣原子鐘氣泡的工作溫度先后設定在60℃[8]和65℃[5]，上海光機所的氣泡工作溫度設定在58.7℃，然而同時基于短期和長期穩(wěn)定度工作溫度考慮的選泡的相關論文還沒有。本文將首先考慮長期穩(wěn)定度，研制并挑選出具有低溫度系數(shù)的銣原子氣泡，然后在此基礎上挑選出最強POP信號的溫度點與溫度系數(shù)最小的溫度點最接近的原子氣泡。利用緩沖氣體引起原子的碰撞頻移的原理，不同種類的緩沖氣體同時加入原子氣泡可以在特定溫度范圍內(nèi)明顯降低頻移的溫度系數(shù)。目前，被廣泛研究的緩沖氣體有氦氣、氬氣、氖氣、氫氣、氮氣、甲烷等[9-10]，而具有相反氣壓頻移系數(shù)的氮氣和氬氣的緩沖氣體組合在銣原子氣泡中應用最多[11]。由于原子氣泡封裝加工工藝以及充氣精度的限制，其溫度頻移曲線拐點位置與理論設計值通常存在較大出入，所以利用實驗方法高效測量來準確挑選低溫度系數(shù)氣泡顯得更加重要。以往通常采用閉環(huán)鎖定頻率的方法測量溫度頻移曲線[4,7]，這種方法雖然測量精度高，但需要一套完整的原子鐘設備，測量系統(tǒng)復雜，耗時費力，對于原子鐘初步研制階段，不太可能利用這種方法。

本文基于POP銣原子鐘搭建了尋找銣原子氣泡最優(yōu)工作溫度的實驗系統(tǒng)，以微波探測為例，介紹了一種相對簡單的測量溫度頻移曲線方法，該方法利用調(diào)諧螺絲調(diào)節(jié)微波腔中心頻率，可以有效降低腔牽引帶來的中心條紋的不對稱引起的中心頻率擬合誤差，同時還省去了每次打開磁屏蔽桶微波腔重新控溫的時間。對于特定的緩沖氣體，該方法主要通過在不同原子氣泡的工作溫度之下，快速測量Ramsey條紋，再利用擬合的方法找到條紋的中心點位置，最后擬合出一條溫度-頻移曲線，找到零溫度系數(shù)點。實驗結(jié)果表明本實驗的裝置和方法可以高效準確地測量出溫度頻移曲線，并得到滿足長期穩(wěn)定度的要求的設定溫度范圍。最后結(jié)合信號大小隨溫度變化曲線給出了原子氣泡工作溫度設定值。

1 實驗原理

本文涉及泡溫度的設定對POP銣原子鐘穩(wěn)定度的影響，下面將簡單介紹影響長期穩(wěn)定度的緩沖氣體原子與銣原子的碰撞頻移模型，以及影響短期穩(wěn)定度的POP銣原子鐘微波信號大小模型。

1.1 碰撞頻移模型

緩沖氣體原子與銣原子相互碰撞會引起銣原子輻射信號中心頻率的偏移，這種頻移稱為碰撞頻移，碰撞頻移的大小取決于緩沖氣體的種類、溫度以及壓強，在較小的溫度范圍內(nèi)，緩沖氣體頻移可以表示為溫度的二次函數(shù)[12]：

參考溫度附近頻移隨溫度的變化率可表示為

根據(jù)以往的實驗經(jīng)驗，原子氣泡的設定溫度通常在50~70℃范圍內(nèi)，本實驗選用Ar與N2作為緩沖氣體，購買了在封裝溫度27℃下，設計總氣壓25 Torr，Ar與N2氣壓比例分別為1:1.5，1:1.6和1:1.75的3種銣原子氣泡。根據(jù)表1的參數(shù)可以計算出3種緩沖氣體比例氣泡的溫度頻移曲線如圖1所示，拐點溫度值1，2和3分別是77.3，69.2和57.6℃。

表1 緩沖氣體的碰撞頻移各系數(shù)（參考溫度60℃）[13]

圖1 理論計算碰撞頻移—溫度曲線

1.2 POP微波信號模型

式（10）右邊3項分別表示擴散弛豫率、緩沖氣體碰撞相干弛豫率和自旋交換相干弛豫率。其中，R和L分別是原子氣泡的半徑和長度，是緩沖氣體壓強為時的擴散系數(shù)，是Loschmidt常數(shù)，其余的參數(shù)都與溫度相關，和分別是銣原子碰撞散射截面和自旋交換散射截面，和分別是銣原子相對緩沖氣體的平均速度和銣原子平均速度，P是緩沖氣體總壓強。雖然這些參數(shù)與溫度的關系較復雜，但總的來說，在POP銣原子鐘通常的工作溫度內(nèi)，隨著溫度的升高而增大，結(jié)合式（8）和（9）可以得到：。結(jié)合文獻[9]和[12]中提供的參數(shù)以及它們與溫度的關系，可以計算隨原子氣泡溫度T的變化，如圖2所示，可以看到隨溫度大致的趨勢是先增大再減小，在65℃附近達到最大值，其中Ramsey時間t取值3.5 ms，氣泡半徑R＝1.5 cm，長度L＝2 cm。本文的其中一個目的就是要尋找信號最大值對應的溫度點。

2 實驗裝置及方法

實驗中用到的測量系統(tǒng)如圖3所示，主要包括DBR激光器，物理系統(tǒng)和電路部分。激光器頻率鎖定在D1線|21/2；=2>—|21/2；=1>峰上，物理系統(tǒng)主要包括磁屏蔽桶、C場線圈、控溫線圈以及原子氣泡放置在內(nèi)的微波腔。其中，微波腔裝有伸出外層磁屏蔽桶的調(diào)諧螺絲，用來調(diào)節(jié)微波腔的中心頻率，磁屏蔽桶和C場線圈主要是為了保證原子氣泡處的量子化軸以及內(nèi)部磁場的均勻性。電路部分主要包括：激光頻率鎖定電路模塊、時序模塊以及控溫模塊。其中控溫模塊包括對激光器的控溫以及對微波腔的控溫，由于本實驗的需求，微波腔控溫精度相對較高，通常的波動范圍小于1mK，長期的Allan方差在10-4量級。時序模塊主要用來同步各個實驗裝置，包括激光開關聲光調(diào)制器（AOM），微波源以及數(shù)據(jù)采集卡。

圖3 測量系統(tǒng)簡圖

圖4 Ramsey條紋

原子氣泡首次被測量Ramsey條紋時，由于充氣精度和封裝工藝的影響，其中心頻率不能完全確定，為了大致找出中心點，設定每5 Hz的掃描步長，能夠快速描繪出大部分Ramsey條紋，再利用條紋的對稱性就能夠判斷出中心位置。另外，由于腔頻移會引起中心條紋不對稱，增加擬合誤差。為了減少擬合誤差，調(diào)節(jié)微波腔中心頻率通常需要打開幾層磁屏蔽桶，這又會增加微波腔控溫時間。本方法利用伸出磁屏蔽桶的調(diào)諧螺絲能夠在幾MHz范圍內(nèi)調(diào)節(jié)微波腔中心頻率，可以簡化調(diào)節(jié)微波腔的操作過程。同時，由于物理系統(tǒng)不需要移動，微波腔重新控溫的時間也大大降低，提高了實驗效率。

3 測量結(jié)果與分析

本實驗在封裝溫度27℃，緩沖氣體設計總氣壓25 Torr的條件下，測量了氬氣與氮氣壓強比分別為1:1.5，1:1.6和1:1.75的原子氣泡POP Ramsey中心條紋，如圖5所示，可以明顯觀察到不同溫度下，中心頻率的變化以及信號大小的變化，圖6描繪出了Ramsey中心條紋最大信號隨溫度的變化，可以看到，這幾種不同緩沖氣體比例下，信號最大值與溫度變化的趨勢非常類似，在65℃之前，信號最大值隨溫度升高而升高，在65℃之后，則相反，峰值都出現(xiàn)在65℃附近。這與理論的預測的先增大再減小的趨勢是一致的。

圖5 Ramsey中心條紋測量

圖6 POP信號峰峰值與溫度曲線

如圖7所示，3條曲線分別表示3種緩沖氣體比例的溫度頻移測量曲線，由于各個氣泡在不同溫度下的信號大小不同，測量范圍的選擇略有不同，但都測量到了溫度拐點?？紤]作圖簡潔性，每一條溫度頻移曲線的縱坐標都減去了一個相同的頻率值，這不影響溫度拐點的位置和曲線的形狀，可以看到這些曲線與圖1當中的理論預測的趨勢是相同的，所以利用二次函數(shù)擬合各個曲線得到的溫度拐點位置如表2所示，分別是65.1，59.5和53.8℃，這與設計結(jié)果以及文獻當中的測量結(jié)果都存在一定偏差，其中的原因如下：

① 表1中溫度頻移里面的參數(shù)都是實驗值，不同文獻的數(shù)值有一定的偏差，所以理論設計的結(jié)果不一定準確。

② 實際制作原子氣泡時，封裝工藝以及充氣精度有限造成氣泡的總壓強和壓強比例與設計值都略有不同。

③ 微波腔設定溫度和原子氣泡溫度存在一定差值。

從參考文獻來看，如表2所示，他們的測量值與設計值也存在較大的偏差，所以這是氣泡挑選時普遍存在的問題。另外，考慮到溫度頻移系數(shù)對原子鐘穩(wěn)定度的影響，以我們實驗室為例，微波腔溫度變化通常的長期Allan方差是10-4量級，對于原子鐘長期穩(wěn)定度10-15的要求，根據(jù)測量的溫度頻移曲線，以及相應的二次曲線的擬合參數(shù)可以得到所需的實驗設定溫度范圍，由表2給出?？梢钥吹?，理論溫度設計值都已經(jīng)超出了各自的實驗要求的溫度范圍，如果只是利用理論設計溫度進行原子鐘穩(wěn)定度測量，其長期穩(wěn)定度必定達不到10-15，所以實驗的微波腔設定溫度值必須從實驗結(jié)果當中去選取。

最后綜合Ramsey中心信號峰值大小隨溫度變化曲線和溫度-碰撞頻移曲線可以給出最符合穩(wěn)定度的銣原子氣泡以及原子氣泡的實驗設定溫度，接下來的原子鐘實驗可以選用兩者設定溫度最接近的緩沖氣體比例＝1:1.5的原子氣泡，其工作設定溫度選為65℃。

圖7 溫度-頻移測量結(jié)果及其二次曲線擬合

表2 溫度-頻移拐點測量結(jié)果及分析 ℃

4 結(jié)語

本文搭建了溫度頻移測量系統(tǒng)，能夠在不同的緩沖氣體比例下高效地挑選出低溫度系數(shù)的原子氣泡，并找到各自的溫度拐點位置，即最優(yōu)長期穩(wěn)定度對應的原子氣泡設定溫度。再結(jié)合溫度對POP銣原子鐘短期穩(wěn)定度影響，找到了最優(yōu)短期穩(wěn)定度對應的原子氣泡設定溫度。實驗表明在緩沖氣體比例＝1:1.5時，兩者的最優(yōu)工作溫度最接近，驗證了本文提出的原子氣泡設定溫度方法的可行性，為優(yōu)化原子鐘的穩(wěn)定度性能打下堅實的基礎。

[1] FRITZ R. Frequency Standards Basics and Applications[M]. Germany: Wiley-VCH, 2004.

[2] 張首剛. 新型原子鐘發(fā)展現(xiàn)狀[J]. 時間頻率學報, 2009, 32(2): 81-91.

[3] MICALIZIO S, LEVI F, GODONE A, et al. Pulsed optically pumped Rb clock[J]. Journal of Physics, 2016, 723(1): 012015.

[4] DONG Gong-xun, DENG Jian-liao, LIN Jin-da, et al. Recent improvements on the pulsed optically pumped rubidium clock at SIOM[J].Chinese Optics Letters, 2017, 15(4): 04021.

[5] 杜志靜. 脈沖激光抽運（POP）銣原子鐘的研究與實現(xiàn)[D]. 北京: 中國科學院研究生院,2012: 489-490.

[6] MICALIZIO S, GODONE A, LEVI F, et al.Pulsed optically pumped Rb clock with optical detection: first results[C]//EFTF-2010 24th European Frequency and Time Forum, Noordwijk: View Table of Contents, 2010.

[7] CLAUDIO E, GODONE A, LEVI F, et al. Enhanced temperature sensitivity in vapor-cell frequency standards[J].IEEE Transactions on Ultrasonics Ferroelectrics and FrequencyControl, 2012(59): 2646-2654.

[8] 杜志靜, 趙文宇, 劉杰, 等. 脈沖激光抽運銣原子鐘研究[J]. 武漢大學學報, 2011(36): 1236-1240.

[9] VANIER J, AUDOIN C. The Quantum Physics of Atomic Frequency Standards[M]. [s.l]: CRC Press, 2010.

[10] NATHAN D, GORDON D, DAVID A, et al. Pressure broadening and collisional shift of the Rb D2 absorption line by CH4, C2H6, C3H8, n-C4H10, and He[J]. Journal of Quantitative Spectroscopy and Radiative Transfer, 2011, 112(1): 59-67.

[11] MICALIZIO S, GODONE A, LEVI F, et al. Pulsed optically pumped87Rb vapor cell frequency standard: a multilevel approach[J]. Physical Review A, 2009, 79(1): 1050-2947.

[12] ALDO G, LEVI F, SALVATORE M. Coherent-population-trapping maser: noise spectrum and frequency stability[J]. Physical Review A, 2004, 70(1): 012508.

[13] GODONE A, MICALIZIO S, LEVIF. Physics characterization and frequency stability of the pulsed rubidium maser[J] Physical Review A, 2006(74): 043401.

[14] 薛文祥, 陳江, 杜志靜, 等. 溫度對POP Rb原子鐘性能影響的研究[J]. 時間頻率學報, 2012, 35(3): 129-136.

A method for setting the operating temperature of the bubble of POP rubidium atomic clock

WANG Ke-mu1,2,3, DU Zhi-jing1,2, XUE Wen-xiang1,2, HAO Qiang1,2, ZHANG Shou-gang1,2

(1. National Time Service Center, Chinese Academy of Sciences, Xi’an 710600, China;2. Key Laboratory of Time and Frequency Primary Standards, Chinese Academy of Sciences, Xi’an 710600, China;3. University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China）

The working temperature of atomic bubble affects both the short-term stability and long-term stability of the POP rubidium atomic clock. The closer the optimal operating temperature of the short-term stability is to that of long-term stability, the better the stability of the atomic clock is. Based on the POP rubidium atomic clock, a temperature-collision frequency shift curve measurement system was established. Taking the microwave detection method as an example, an efficient and simple inflection point measurement method was introduced. We have measured the temperature inflection point of atomic bubble with different ratios of nitrogen and argon buffer gases. The required temperature control accuracy for the long-term Allan’s variance of the 10-15POP atomic clock is given, and the reason for the difference between the design and experimental inflection points was analyzed. Finally, combined with the curve of signal variation with temperature, an optimal operating temperature that meets the short-term stability is found.

POP Rb atomic clock; temperature; short-term stability; long-term stability; buffer gas

10.13875/j.issn.1674-0637.2019-03-0187-09

2019-02-23；

2019-03-28

國家自然科學基金資助項目（11303030）

王柯穆，男，博士研究生，主要從事POP銣原子鐘研究。