彭 尹，農(nóng)玉平，吳 姣，張苗苗，劉旭東，孫旭東

（大連大學(xué) 環(huán)境與化學(xué)工程學(xué)院，遼寧 大連 116622）

焰熔法生長單晶體過程中，生長室內(nèi)的軸向和徑向的溫度梯度決定著晶體的完整性和晶體質(zhì)量，且徑向溫度梯度還決定著晶體直徑的尺寸和晶體生長的成功率。生長室內(nèi)的溫度分布主要取決于氫氧燃燒過程、噴嘴結(jié)構(gòu)及相關(guān)尺寸。因此，生長室內(nèi)氫氧燃燒過程、溫度、氣體成分分布規(guī)律等對晶體生長過程的影響最為關(guān)鍵。

目前，國內(nèi)外用數(shù)值分析方法研究生長室內(nèi)溫度和氣體成分分布的報道比較少。本文采用數(shù)值分析方法研究H2和O2在生長室內(nèi)的燃燒特性，分析溫度與氣體成分分布規(guī)律，為焰熔法穩(wěn)定生長單晶體所需的精確溫度和氣體成分分布提供一定的理論性指導(dǎo)。

1 計算模型的建立

1.1 生長室與噴嘴結(jié)構(gòu)模型

圖1 焰熔法晶體生長裝置

焰熔法單晶體生長裝置如圖1所示，其中爐體內(nèi)生長室為3段圓錐臺型結(jié)構(gòu)。圖2為噴嘴結(jié)構(gòu)俯視圖，中心孔通入O2和原料粉末，在直徑為24 mm的分布圓上均勻分布用于流入H2的孔。在生長室內(nèi)，單晶體生長在一根直徑為16 mm的剛玉管上。由于生長室內(nèi)主要是分析H2和O2燃燒過程及火焰對晶體和剛玉管的傳熱影響，所以在火焰對晶體和剛玉管的傳熱以及內(nèi)部導(dǎo)熱等計算過程中，針對生長室、晶體和剛玉管的結(jié)構(gòu)特征，考慮模型的對稱性，選取如圖3所示的計算模型。

圖2 噴嘴結(jié)構(gòu)

圖3 生長室區(qū)域計算模型

1.2 基本方程及邊界條件

在H2和O2的燃燒特性計算模型中，主要包含化學(xué)燃燒反應(yīng)、湍流流動、對流與輻射換熱等現(xiàn)象的耦合。生長室內(nèi)流體流動湍流模型選取標(biāo)準(zhǔn)k-ε模型，其湍動能k和耗散率ε方程為

式中，Gk為平均速度梯度產(chǎn)生的湍動能；Gb為浮力產(chǎn)生的湍動能；μt為湍流粘度，可表示為

在固體區(qū)域的能量方程可表示為

生長室內(nèi)煙氣對晶體、剛玉管以及壁面的傳熱包括輻射傳熱，計算中選擇P-1輻射模型，輻射熱流可表示為

式中，a為吸收系數(shù)；σ為斯蒂芬-玻爾茲曼常數(shù)；G為入射輻射。

求解邊界條件如下：

1）噴嘴中O2和H2均設(shè)為體積流量入口邊界，其值分別為qO2=12 L/min和qH2=30 L/min；

2）生長室和噴嘴的上部熱流量很小，可設(shè)定為絕熱邊界；

3）在爐體內(nèi)部，軸向的熱流量遠小于徑向，可忽略軸向方向傳熱，生長室內(nèi)壁向外傳遞的熱流量為

2) 對于雙風(fēng)管系統(tǒng)，可根據(jù)每個房間設(shè)定的溫度實時調(diào)節(jié)2種不同溫度的空調(diào)送風(fēng)混合比例，達到控制溫度的目的，房間的個性化控制精度是這4種方案中最高的。缺點是每個房間都會存在冷熱風(fēng)的混合，造成能量損失，在送風(fēng)量基本不變、部分負荷下，風(fēng)機能耗依然很大，總的能耗要高于另外幾種方案。

式中，heff為有效傳熱系數(shù)，包括流體對壁面的對流與輻射傳熱；

4）生長室出口壓力為0。

2 計算結(jié)果與分析

2.1 生長室內(nèi)成分分布特征

生長室內(nèi)氣體組分的分布不僅影響著燃燒反應(yīng)過程的進行，同時也是決定晶體穩(wěn)定生長和微觀質(zhì)量的一個關(guān)鍵條件，如金紅石單晶體需要在氧化氣氛條件下生長，而且O2分壓力對晶體微觀缺陷的影響非常明顯。因此，根據(jù)上述方程和設(shè)定的邊界條件，采用FLUENT軟件計算生長室內(nèi)H2和O2在燃燒過程中氣體組分的分布特征，計算結(jié)果如圖4所示。

圖4 生長室內(nèi)氣體組分的質(zhì)量百分比分布

由于計算條件中H2和O2的流量分別為30 L/min和12 L/min，所以生長室內(nèi)處于富氫狀態(tài)。從圖中可以看出，O2從噴嘴的中心孔進入后，在中心軸的較小直徑范圍內(nèi)流動，中心吹入深度較大。由于噴嘴中H2孔徑較大，數(shù)量較多，H2在生長室內(nèi)的吹入深度較低，能快速地向周圍擴散，并且在擴散過程中與O2接觸而發(fā)生燃燒反應(yīng)，反應(yīng)所產(chǎn)生的水蒸氣也同時向H2和O2內(nèi)擴散，從而形成圖4c中的分布狀態(tài)。為了更清楚地定量分析生長室內(nèi)各組分的分布特征，在距噴嘴高度為10 mm、30 mm、50 mm、70 mm、90 mm和110 mm處的O2、H2和H2O摩爾百分比的徑向分布如圖5所示。

圖5 生長室內(nèi)摩爾百分比的徑向分布

分析圖5可知，生長室內(nèi)O2由中心逐漸向外擴散，而H2由噴嘴孔進入后主要向內(nèi)壁和中心兩個方向擴散，但由于中心O2分壓力較高，導(dǎo)致擴散阻力較大，從而在H2和O2的交界面上發(fā)生燃燒反應(yīng)。

從圖5a中可以看出，隨著與噴嘴距離的增加，中心O2在徑向上由均勻分布逐漸轉(zhuǎn)變?yōu)榫€性分布，且O2分布直徑逐漸增大。若以O(shè)2的摩爾分數(shù)4%作為O2的外邊界，距噴嘴為10 mm、30 mm、50 mm、70 mm、90 mm等不同高度的O2分布直徑分別為9 mm、11 mm、13 mm、14.5 mm和16 mm。然而在晶體上沿，即離噴嘴110 mm處，徑向O2分布特征明顯不同，這是因為中心O2在遇到晶體后要沿著晶體熔帽的徑向流動，從而在晶體熔帽上方均有O2分布。

從圖5b中可以看出，距離噴嘴不同高度的H2徑向分布特征基本相似，在與O2交界面附近的H2向中心方向下降很快。然而隨著高度的增加，H2和O2混合更加充分，H2向中心下降幅度逐漸減小。

從圖5c可以看出，H2向中心擴散，而O2向壁面擴散，在H2和O2相互擴散的過程中發(fā)生燃燒反應(yīng)，且在H2和O2摩爾百分比相同時燃燒反應(yīng)產(chǎn)物H2O的摩爾百分比最大。距離噴嘴越遠，H2和O2混合得越充分，H2O的分布范圍就越大。

結(jié)合圖5c和圖6可以看出，在離噴嘴較近的位置，H2和O2的濃度較高，中心O2流速較大。在湍流流動作用下，噴嘴附近的H2被吸引過來而發(fā)生反應(yīng)，在H2和O2交界面附近形成摩爾百分比高的H2O和大量反應(yīng)熱。隨著離噴嘴距離的增大，H2在O2周圍的濃度不是非常集中，產(chǎn)生反應(yīng)熱較小。當(dāng)O2達到晶體熔帽上表面時，O2改變流動方向，沿著熔帽表面向外流動，在熔帽邊緣處與晶體周圍的H2接觸而發(fā)生燃燒反應(yīng)，放出大量的熱量，易使晶體熔帽邊緣溫度過高而產(chǎn)生溢流現(xiàn)象。

圖6 生長室內(nèi)縱截面上的反應(yīng)熱分布

2.2 噴嘴結(jié)構(gòu)對生長室內(nèi)溫度分布的影響

為了分析噴嘴結(jié)構(gòu)對生長室內(nèi)溫度分布的影響，在噴嘴的O2與H2孔徑、H2孔分布圓直徑和高度均不變的情況下，在H2孔上方5 mm、相同高度和下方5 mm處設(shè)計O2孔，分別用Structure-a、Structureb和Structure-c表示，圖7是在這3種情況下計算得到的生長室內(nèi)縱截面溫度分布。

從圖7中可以看出，由于中心O2氣流流速快，出噴嘴后膨脹比較小，吹入深度較大，H2密度小，而且流速較低，因而H2氣流在出噴嘴后能快速膨脹到生長室內(nèi)，吹入深度較小。當(dāng)O2孔高于H2孔5 mm時，O2比H2先從噴嘴流出而膨脹，能在較大的范圍內(nèi)更好地與H2混合而發(fā)生反應(yīng)；相反，當(dāng)O2孔低于H2孔5 mm時，O2在快速流入生長室的過程中，在生長室上部與H2發(fā)生反應(yīng)的O2氣流少，但在生長室的中下部，尤其是在晶體熔帽上方附近，能夠發(fā)生更好的燃燒反應(yīng)。

圖7 噴嘴結(jié)構(gòu)對生長室內(nèi)縱截面上的溫度分布的影響

圖8 噴嘴結(jié)構(gòu)對生長室內(nèi)縱截面上的反應(yīng)熱分布

圖8反應(yīng)了噴嘴結(jié)構(gòu)對生長室內(nèi)縱截面上的反應(yīng)熱分布情況。對于Structure-a結(jié)構(gòu)，由于在H2和O2交界面處混合比較充分，所以反應(yīng)放出的熱量值較小，但放熱范圍比較大；對于Structure-c結(jié)構(gòu)，雖然在H2和O2交界面處混合較差，但在界面上O2的濃度比a結(jié)構(gòu)要高，因而得到更大的反應(yīng)熱（1.39 W）和更高的溫度（3 941 K）。這說明在生長室內(nèi)H2和O2反應(yīng)主要取決于O2的濃度和分布狀況。

圖9 噴嘴結(jié)構(gòu)對生長室軸向和徑向溫度的影響

圖9為噴嘴結(jié)構(gòu)對生長室軸向和徑向溫度的影響。從圖9a中的軸向溫度分布可以看出，O2噴嘴位置高，中心軸向溫度高，但溫度梯度?。籓2噴嘴位置低，中心軸向溫度小，而溫度梯度大，并且中心最高溫度也低，只有2 428.8 K。這是因為O2噴嘴位置較低時，O2氣流與周圍的H2得不到充分的擴散混合而發(fā)生燃燒反應(yīng)，大量未反應(yīng)的低溫O2氣流對中心溫度起到一定的冷卻作用，因而使中心溫度大幅度降低。同時，從圖9b中的徑向溫度分布可以看出，O2噴嘴位置高時，在生長室內(nèi)同一個位置的擴散范圍較大，而且H2和O2交界面附近的O2濃度也相對低些，因此得到的徑向溫度也較低。對于Structure-a、Structure-b和Structure-c這3種結(jié)構(gòu)，距噴嘴10 mm處的徑向最高溫度分別為3 431.0 K、3 586.5 K和3 790.1 K，離中心軸的距離分別為5.09 mm、3.93 mm和3.47 mm，充分說明了生長室內(nèi)的最高溫度與O2的擴散位置和濃度的關(guān)系非常密切。

圖10 噴嘴結(jié)構(gòu)對晶體熔帽溫度和壓力的影響

圖10a表示噴嘴結(jié)構(gòu)對晶體熔帽溫度的影響。由于O2噴嘴位置高，O2達到晶體熔帽的距離遠，從而導(dǎo)致熔帽溫度相對要低一些；當(dāng)O2噴嘴較低時，未參與燃燒反應(yīng)的O2直接吹入到晶體熔帽表面，對晶體熔帽中心部分起到降溫作用，而剩余的O2與晶體外圍的H2發(fā)生燃燒反應(yīng)使晶體邊緣溫度反而有升高的趨勢。

圖10b表示噴嘴結(jié)構(gòu)對晶體熔帽壓力的影響。當(dāng)O2噴嘴高于H2噴嘴5 mm時，晶體熔帽中心的壓力降低1.6 Pa；當(dāng)O2噴嘴低于H2噴嘴5 mm時，晶體熔帽中心的壓力卻增大6.5 Pa，是兩個噴嘴平行時壓力的2倍。結(jié)合圖10分析可知，降低中心O2噴嘴的高度，不僅使晶體熔帽的邊緣溫度升高，而且大幅度增大了熔帽中心的壓力，造成晶體熔帽產(chǎn)生較大的變形量，容易使晶體在生長過程中發(fā)生溢流現(xiàn)象。

3 結(jié)論

1）在噴嘴附近的H2和O2濃度高、混合好、反應(yīng)充分，在反應(yīng)界面放出反應(yīng)熱量多。

2）中心多余的O2達到晶體熔帽上表面時，沿著熔帽表面向外流動，與晶體周圍的H2發(fā)生反應(yīng)，放出大量的熱量，易使晶體熔帽邊緣溫度過高而引起溢流現(xiàn)象的發(fā)生。

3）在O2噴嘴中，O2位置相對高時，中心軸向溫度高，但中心溫度梯度小，O2在徑向的擴散范圍較大，與H2接觸時濃度也相對低，徑向溫度也較低。

4）噴嘴中O2孔降低，不僅使晶體熔帽的邊緣溫度升高，而且大幅度增大了熔帽中心的壓力，造成晶體熔帽產(chǎn)生較大的變形量，容易引起晶體在生長過程中發(fā)生溢流現(xiàn)象。