高碩晗，陶雙成，熊新竹，黃山倩，李娜

1. 交通運輸部科學研究院，北京 100029；2. 內(nèi)蒙古自治區(qū)交通建設(shè)工程質(zhì)量監(jiān)督局，內(nèi)蒙古 呼和浩特 010051

隨著國家經(jīng)濟高速發(fā)展，機動車保有量迅速增加，中國大氣復合污染特征日益顯著，引起了社會各界的廣泛關(guān)注（Lai et al.，2016；Tan et al.，2016；Zhu et al.，2016）。機動車尾氣排放的光化學污染氣態(tài)前體物（氮氧化物、揮發(fā)性有機化合物等）通過紫外線驅(qū)動光化學過程，最終形成了有機硝酸鹽等細顆粒物。相關(guān)研究顯示，在中國人口密集度高的城市，機動車排放是主要的大氣污染源（李云燕等，2017），且污染物質(zhì)量濃度與交通量高峰密切相關(guān)（Ducret-Stich et al.，2013；嚴晗，2014），其中，貨運車輛特別是重型柴油車是主要的交通污染物排放源（Song et al.，2018；陳艷艷等，2018）。近年來，中國國家干線公路網(wǎng)規(guī)模持續(xù)擴大，承擔的貨物運輸運量和旅客周轉(zhuǎn)量快速增長（中華人民共和國交通運輸部，2019），運輸車輛的污染物排放量也大幅度提高。以京津冀地區(qū)為例，北京市國家干線公路機動車NOx和CO的排放占比達到區(qū)域排放量的8.45%和2.25%，天津市和河北省國家干線公路機動車NOx排放約為行政區(qū)總排放量的3%（張帆等，2017）。因此，貨運車輛占比較高的國家干線公路大氣污染特征應(yīng)予以關(guān)注。

大氣污染質(zhì)量濃度時空變化特征分析是大氣污染防治領(lǐng)域的研究熱點，許多學者在北京（Chen et al.，2015；程念亮等，2015；陶雙成等，2016；）、成都（張玥瑩等，2018）、福州（周俊佳等，2017）、包頭（周海軍等，2017）等地區(qū)開展了相關(guān)研究工作，為區(qū)域環(huán)境空氣污染防治提供基礎(chǔ)支撐，但針對近路區(qū)域大氣污染特征的研究尚不多見，不足以支撐道路交通大氣污染防治對策的制定。目前已有研究均圍繞城市道路開展（陶雙成等，2016；王濤等，2016；熊新竹等，2017），且大部分缺乏對交通流量的協(xié)同監(jiān)測，對于以貨運車輛為主的高速公路等國省干線公路近路區(qū)域大氣污染特征還缺乏深入研究。本研究利用2016年1月及8月京藏高速畢克齊互通交通環(huán)境監(jiān)測站點空氣質(zhì)量監(jiān)測逐時數(shù)據(jù)，研究了中國北方典型高速公路近路區(qū)域冬、夏季環(huán)境空氣污染物質(zhì)量濃度變化規(guī)律，對比了高速公路交通環(huán)境和城區(qū)大氣污染特征差異，以期為交通大氣污染防治措施制定及完善交通監(jiān)測站點建設(shè)提供理論及數(shù)據(jù)支撐。

1 材料與方法

1.1 監(jiān)測站點和數(shù)據(jù)源

本研究選取的近路空氣質(zhì)量在線監(jiān)測站（點位1）位于京藏高速（G6）呼和浩特至包頭高速公路畢克齊互通路段東側(cè)的三角區(qū)內(nèi)（圖1），該路段為雙向八車道高速公路，監(jiān)測站點距離高速公路主路外沿2 m，采樣頭距離路面垂直高度2.5 m，監(jiān)測點周圍除高速公路外無其他污染源。監(jiān)測時間段為2016年1月1日-31日（冬季）及2016年8月1日-31日（夏季），每天進行24 h連續(xù)監(jiān)測。城區(qū)監(jiān)測數(shù)據(jù)來源于同時段呼和浩特市國家環(huán)境空氣質(zhì)量自動監(jiān)測點位實時數(shù)據(jù)，所選站點為距離畢克齊互通較近的工大金川校區(qū)（點位 2）、呼市一監(jiān)（點位3）、小召（點位4）3個站點（圖1）。

圖1 在線監(jiān)測點位置圖Fig. 1 Monitoring station location

1.2 監(jiān)測設(shè)備

主要監(jiān)測指標包括 PM2.5、PM10、NOx、CO，同時監(jiān)測交通流量、氣象等參數(shù)。其中PM2.5和PM10監(jiān)測采用 Metone BAM-1020微粒子監(jiān)測儀，NOx分析采用API 200E型化學發(fā)光分析儀，CO分析采用API 300E紅外吸收分析儀，車流量監(jiān)測采用微波雷達車流量監(jiān)測儀。為保證監(jiān)測數(shù)據(jù)的準確性和有效性，監(jiān)測前對儀器進行零/跨校準，監(jiān)測期間每7天進行1次零/跨漂檢查。

2 結(jié)果與分析

2.1 總體污染物水平

研究時段內(nèi)各監(jiān)測指標質(zhì)量濃度見表 1，冬季PM2.5、PM10、NOx和 CO 的日均質(zhì)量濃度分別為(46.8±33.7)、(96.5±49.9)、(374.10±165.24)、(0.83±0.44) mg·m-3，對照《環(huán)境空氣質(zhì)量標準》（GB 3095—2012）二級質(zhì)量濃度限值，各項指標的日均質(zhì)量濃度超標率依次為23.3%、20%、96.8%和0%；夏季 PM2.5、PM10、NOx和 CO的日均質(zhì)量濃度分別為(17.9±10.3)、(58.9±25.0)、(300.57±60.11)、(0.41±0.25) mg·m-3，對照《環(huán)境空氣質(zhì)量標準》（GB 3095—2012）二級質(zhì)量濃度限值，NOx的日均質(zhì)量濃度超標率為 100%，其他污染物均不超標?？梢姸?、夏季高速公路路側(cè)NOx污染較重，總體污染水平冬季高于夏季。

各監(jiān)測指標質(zhì)量濃度日變化情況見圖2、圖3。冬季近路區(qū)域氣態(tài)污染物和顆粒物日均質(zhì)量濃度呈現(xiàn)“形成-累積-擴散”的周期性趨勢，該周期為5-7 d，北京地區(qū)冬季也有相似研究結(jié)果（熊新竹，2017）。夏季近路區(qū)域污染物日均質(zhì)量濃度變化無明顯規(guī)律特征。

表1 2016年1月和8月各監(jiān)測指標質(zhì)量濃度及超標情況Table 1 Mass concentration and non-attainment index of major pollutants in Jan and Aug 2016

2.2 污染物質(zhì)量濃度與交通量的關(guān)系

為了探究道路交通對污染物質(zhì)量濃度變化的影響，剔除風速＞1.0 m·s-1的小時數(shù)據(jù)，主要污染物小時平均質(zhì)量濃度與交通量之間的相關(guān)性見表 2、表3。NOx和CO是機動車尾氣排放的主要污染物，但相關(guān)性分析表明冬季 NOx質(zhì)量濃度與交通量呈顯著負相關(guān)（r=-0.492），而夏季NOx質(zhì)量濃度與交通量相關(guān)性不顯著。這與NOx濃度變化主要受光化學反應(yīng)進程主導有關(guān)，白天NOx大部分時間處于光解生成 O3的化學反應(yīng)過程中（NO2+hv→NO+O；O+O2+M→O3+M），NOx質(zhì)量濃度總體較低，夜晚光化學反應(yīng)停止且處于濃度累積狀態(tài)，NOx質(zhì)量濃度總體較高（陶雙成等，2016）。進一步分析發(fā)現(xiàn)夏季凌晨時段（00：00-06：00）NOx與交通量呈顯著正相關(guān)（r=0.584），CO質(zhì)量濃度也與交通量呈顯著正相關(guān)（r=0.424），表明夏季路側(cè)NOx和CO質(zhì)量濃度顯著受到交通量影響。PM2.5和PM10與車流量的相關(guān)性均未通過顯著性檢驗。

圖2 PM2.5與PM10質(zhì)量濃度日均變化圖Fig. 2 Daily change of average mass concentration of PM2.5 and PM10

圖3 NOx與CO質(zhì)量濃度日均變化圖Fig. 3 Daily change of average mass concentration of NOx and CO

表2 冬季主要污染物質(zhì)量濃度及其與交通量之間的相關(guān)性Table 2 Correlation coefficient of pollutant mass concentration and traffic flow in winter

表3 夏季主要污染物質(zhì)量濃度及其與交通量之間的相關(guān)性Table 3 Correlation coefficient of pollutant mass concentration and traffic flow in summer

2.3 污染物質(zhì)量濃度日變化特征分析

在源排放、大氣混合以及污染物輸送變化的影響下，近地面污染物質(zhì)量濃度呈現(xiàn)出日變化（圖4），圖中各污染物的小時濃度為其對應(yīng)觀測期間在相同時刻的平均濃度。交通量呈現(xiàn)明顯的“雙峰雙谷”特征，冬季交通活動主要集中在 08：00-19：00，日平均總交通量為31048 pcu·d-1，夏季交通活動主要集中在 06：00-22：00，日平均總交通量為 41332 pcu·d-1，是冬季的1.3倍。

冬、夏季PM2.5和PM10質(zhì)量濃度均在晝間車流高峰時段出現(xiàn)峰值，表明可能受到機動車行駛過程中尾氣排放及輪胎磨損、揚塵等非尾氣排放的影響。由于機動車排放的一次顆粒物粒徑范圍主要集中在10-300 nm（Wehner et al.，2002；李新令等，2007），在PM2.5和PM10質(zhì)量濃度中占比較低，因此交通量對顆粒物質(zhì)量濃度的影響并不顯著。與氣象因素的相關(guān)性分析發(fā)現(xiàn)（表 4），PM10質(zhì)量濃度與風速呈顯著正相關(guān)（冬季r=0.890，夏季r=0.612），主要是因為周邊地區(qū)地表植被稀疏，風速增加導致?lián)P塵現(xiàn)象。冬季 PM2.5質(zhì)量濃度與風速呈顯著負相關(guān)（r=-0.473），而夏季則與風速呈顯著正相關(guān)（r=0.587）。PM2.5是一次和二次污染物混合體，受區(qū)域污染物傳輸影響明顯。冬季主導風向為西北風，監(jiān)測點位于呼和浩特城區(qū)的上風向，風速增大有利于污染物擴散；而夏季主導風向為東南風，監(jiān)測點位于呼和浩特城區(qū)的下風向，因此風速增大使得監(jiān)測點接收到更多來自城區(qū)的污染物。此外，PM2.5質(zhì)量濃度與溫度呈顯著正相關(guān)（冬季r=0.495，夏季r=0.565），可能是由于太陽輻射強，光化學反映強烈生成高濃度的O3，使大氣形成較強的氧化環(huán)境，促進了二次顆粒物的生成（尚媛媛等，2018），而夏季太陽輻射強于冬季，因此其相關(guān)性更顯著。

冬、夏季NOx質(zhì)量濃度均呈現(xiàn)晝間低夜間高的特征（圖4），晝間受光化學反應(yīng)影響NOx處于消耗狀態(tài)而呈現(xiàn)“低谷”，而夜間大氣層結(jié)穩(wěn)定不利于擴散導致NOx質(zhì)量濃度累積，NOx質(zhì)量濃度峰值出現(xiàn)在黎明、傍晚和夜間。冬季CO質(zhì)量濃度變化表現(xiàn)為晝間高夜間低，可能與冬季燃煤采暖有關(guān)，而夏季CO質(zhì)量濃度晝夜變化較小，但濃度峰值與交通量峰值一致。與氣象因素的相關(guān)性分析發(fā)現(xiàn)（表4），NOx質(zhì)量濃度變化與相對濕度呈顯著正相關(guān)（冬季r=0.707，夏季r=0.577）。相對濕度反映大氣中水蒸氣的飽和程度，一定程度上影響光化學反應(yīng)中的輻射條件，李順姬等（2018）在西安的研究發(fā)現(xiàn)隨著相對濕度的增加，NOx質(zhì)量濃度表現(xiàn)出先增加后減少的過程，在相對濕度80%左右存在光化學反應(yīng)強度臨界值，而安俊琳等（2009）在北京的研究則發(fā)現(xiàn)這一相對濕度臨界值為60%。本研究高速公路監(jiān)測點1月份相對濕度范圍為43.13%-46.32%，8月份相對濕度范圍為 48.31%-74.0%，基本在光化學反應(yīng)強度臨界值以內(nèi)。NOx質(zhì)量濃度還與溫度呈顯著負相關(guān)（冬季r=-0.763；夏季r=-0.528），溫度受控于太陽輻射，正午地表光化學反應(yīng)劇烈，溫度與NOx的強相關(guān)性可能是太陽輻射強度日變化在統(tǒng)計學上的表現(xiàn)。冬季CO質(zhì)量濃度與風速呈顯著負相關(guān)（r=-0.629），主要與冬季供暖導致CO濃度升高，而風速增大促進污染物擴散有關(guān)。CO質(zhì)量濃度與溫度、相對濕度的相關(guān)性均未通過顯著性檢驗。

圖4 污染物質(zhì)量濃度日變化特征Fig. 4 Daily variation characteristics of pollutants mass concentration

表4 污染物質(zhì)量濃度與氣象因素的相關(guān)性Table 4 Correlation coefficient of pollutant mass concentration and meteorological parameters

2.4 近路區(qū)域與城區(qū)空氣質(zhì)量對比分析

為探究高速公路交通環(huán)境與城市環(huán)境大氣污染特征差異，對比了高速公路路側(cè)監(jiān)測點（點位1）與呼和浩特城區(qū)國控站點（點位 2、3、4）污染物質(zhì)量濃度日變化（圖5、圖6）。冬季高速公路監(jiān)測點位于城區(qū)上風向，路側(cè)PM2.5、PM10及CO質(zhì)量濃度均低于城區(qū)。PM2.5和CO質(zhì)量濃度晝間峰值時間段與城區(qū)一致，但夜間沒有明顯峰值，可能是由于郊區(qū)擴散條件較好，污染物夜間累積效應(yīng)相對較弱。PM10的日變化趨勢與城區(qū)整體一致，可能與城郊區(qū)氣象條件日變化一致有關(guān)。夏季高速公路位于呼和浩特城區(qū)下風向，PM2.5、PM10和 CO質(zhì)量濃度及變化趨勢均與城區(qū)相近，但PM2.5、PM10質(zhì)量濃度峰值高于城區(qū)。

監(jiān)測結(jié)果表明（圖6），冬、夏季高速公路NOx質(zhì)量濃度均遠高于城區(qū)NO2質(zhì)量濃度，冬季達到城區(qū)NO2質(zhì)量濃度的3.8-12.7倍，夏季達到城區(qū)NO2質(zhì)量濃度的 3.7-32.7倍，分析原因可能是由于該路段為雙向八車道高速公路，重型柴油貨車占有相當比例，而重型柴油車的NO、NO2、NOx排放因子可達到汽油車的 81、24、65倍（Song et al.，2018），此外交通環(huán)境NO的分擔率也顯著高于城市對比點（申衛(wèi)國等，2010）。

圖5 高速公路和城區(qū)顆粒物質(zhì)量濃度日變化特征對比Fig. 5 Comparison of daily variation characteristics of particulate matter mass concentration in expressway and urban area

圖6 高速公路和城區(qū)氣態(tài)污染物質(zhì)量濃度日變化特征對比Fig. 6 Comparison of daily variation characteristics of gaseous mass concentration in expressway and urban area

3 結(jié)論

（1）高速公路近路區(qū)域大氣污染特征有顯著季節(jié)差異，表現(xiàn)為冬季污染水平重于夏季，且呈“形成-累積-擴散”的周期性趨勢，主要超標污染物為NOx。

（2）由于光化學反應(yīng)主導NOx濃度變化，冬季NOx質(zhì)量濃度與交通量呈負相關(guān)。夏季區(qū)域污染物質(zhì)量濃度本底值較低，CO質(zhì)量濃度與交通量呈顯著正相關(guān)，凌晨時段（00：00-06：00）NOx質(zhì)量濃度也與交通量呈顯著正相關(guān)。PM2.5和PM10與車流量均無顯著相關(guān)性。

（3）PM2.5、PM10、CO質(zhì)量濃度均在晝間車流高峰時段出現(xiàn)峰值，可能受到機動車尾氣排放及輪胎磨損、揚塵等非尾氣排放的影響。結(jié)合氣象因素進行分析，PM10主要受風速影響揚塵對其貢獻較大；PM2.5為一次和二次污染物混合體，主要受到區(qū)域傳輸及二次顆粒物生成條件變化的影響；NOx質(zhì)量濃度與溫度、濕度、輻射條件變化導致的光化學反應(yīng)速率變化有關(guān)；冬季CO質(zhì)量濃度主要與擴散條件有關(guān)。

（4）高速公路監(jiān)測點冬季位于城區(qū)上風向，夏季位于城區(qū)下風向，PM2.5、PM10及 CO質(zhì)量濃度冬季顯著低于城區(qū)，而夏季與城區(qū)相近；由于高速公路交通環(huán)境下重型柴油車占比高，NOx排放量大且NO分擔率高，冬、夏季NOx質(zhì)量濃度均顯著高于城區(qū)，應(yīng)將其列為高速公路交通環(huán)境監(jiān)測站首要監(jiān)測污染物。