于振鋒，郝春生，楊昌永，姚晉寶，王 維，季長(zhǎng)江

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陽泉礦區(qū)寺家莊井田太原組煤層氣地球化學(xué)特征及成因

于振鋒1，郝春生2,3，楊昌永2,3，姚晉寶2,3，王 維2,3，季長(zhǎng)江2,3

(1. 山西藍(lán)焰煤層氣集團(tuán)有限責(zé)任公司，山西 晉城 048204；2. 煤與煤層氣共采國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，山西 晉城 048000；3. 易安藍(lán)焰煤與煤層氣共采技術(shù)有限責(zé)任公司，山西 太原 030006)

為了研究陽泉礦區(qū)寺家莊井田煤層氣地球化學(xué)特征及成因問題，系統(tǒng)開展了石炭–二疊系太原組主力產(chǎn)氣煤層(8、9和15煤)煤心樣品的現(xiàn)場(chǎng)解吸實(shí)驗(yàn)，并收集氣樣進(jìn)行組分和碳同位素分析。結(jié)果表明：8煤含氣量高于9煤，平面上15煤含氣量不均勻，部分地區(qū)幾乎不含氣；整個(gè)解吸過程中，8煤和9煤氣體組分含量及變化規(guī)律相近，CH4含量呈先增加后降低、N2含量呈先降低后升高的趨勢(shì)，而15煤CH4含量呈近線性降低、N2含量呈線性增加趨勢(shì)；其中，9上煤CH4體積分?jǐn)?shù)為27.82%~76.12%，N2體積分?jǐn)?shù)為21.49%~72.20%，15煤CH4體積分?jǐn)?shù)38.15%~89.41%、N2體積分?jǐn)?shù)為6.55%~61.82%；隨著解吸的進(jìn)行，8煤和9煤中的煤層氣碳同位素13C1值總體呈增加的趨勢(shì)，15煤中的煤層氣13C1值總體呈現(xiàn)為3個(gè)逐漸增加序列，13C(CH4)與13C(CO2)變化無相關(guān)關(guān)系。研究區(qū)煤層氣主要為熱成因氣，生物作用不明顯。另外，關(guān)于煤層氣組分中CH4含量低異常和N2含量高異常的原因有待進(jìn)一步研究。

陽泉礦區(qū)；寺家莊井田；太原組；煤層氣；碳同位素

眾所周知，沁水盆地煤層氣開發(fā)效果差異性較大，其中以沁水盆地南部產(chǎn)氣量最大，而在其他區(qū)塊仍然沒有獲得較大的突破。因此，有必要針對(duì)最有可能增產(chǎn)的區(qū)塊進(jìn)行系統(tǒng)研究，尋找煤層氣增產(chǎn)的關(guān)鍵層位、技術(shù)與方法。

陽泉礦區(qū)寺家莊井田為典型的高瓦斯突出礦井[1-3]，該井田煤層氣開發(fā)也引起國(guó)內(nèi)學(xué)者的關(guān)注[4-5]。鑒于目前煤層氣需求的壓力不斷增大，山西藍(lán)焰煤層氣集團(tuán)有限責(zé)任公司抓住陽泉礦區(qū)寺家莊井田有氣無法有效開采的現(xiàn)狀，自2015年開始和煤與煤層氣共采國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室合作，針對(duì)陽泉礦區(qū)寺家莊井田開展了含煤地層煤層氣賦存規(guī)律研究。氣體地球化學(xué)分析是煤層氣成因及其賦存規(guī)律研究的重要內(nèi)容。前人雖然針對(duì)研究區(qū)做了部分氣體碳同位素的分析[6-7]，但氣體多采集于15號(hào)煤層的生產(chǎn)井，同時(shí)未能獲得完整的煤層氣解吸過程中氣體組分和同位素?cái)?shù)據(jù)。本次研究針對(duì)藍(lán)焰公司于2016—2018年布置的5口太原組取心井，系統(tǒng)開展太原組煤樣現(xiàn)場(chǎng)解吸，并收集氣樣做組分和同位素分析，為煤層氣的賦存規(guī)律研究提供地球化學(xué)依據(jù)。

1 區(qū)域地層

寺家莊井田位于沁水盆地的東北邊緣。下石盒子組地層廣泛分布，二疊系石千峰組，三疊系劉家溝組地層出露于本井田西緣；新生界覆于各個(gè)時(shí)代基巖之上。

石炭–二疊系上統(tǒng)太原組，為研究區(qū)主要含煤地層之一，以K1砂巖為基底，連續(xù)沉積于本溪組之上。全厚90.30~143.80 m，平均約110 m，主要由砂巖、泥巖、灰?guī)r和煤層組成，含7、8、9、11、12、13、14、15和16號(hào)煤層；灰?guī)r3~4層，K2、K3為全區(qū)比較穩(wěn)定的灰?guī)r，K4灰?guī)r在井田東部普遍發(fā)育。本組地層巖性穩(wěn)定，全區(qū)變化不大，沉積環(huán)境差異顯著，自下而上由淺海相演化為海陸交互相。

2 主要煤層煤質(zhì)特征

寺家莊井田太原組主要煤層為8號(hào)、9號(hào)和15號(hào)(表1)。

①8號(hào)煤層 本煤層含81和84兩個(gè)煤分層。81煤位于K7砂巖下7 m左右，煤層厚度為0~2.37 m，平均0.88 m。84煤位于81煤下9.40 m左右，中東部可采，煤層厚度為0~2.10 m，平均0.92 m。2個(gè)分層均屬局部可采的不穩(wěn)定煤層，屬中灰、中高硫、低磷煤。

表1 8煤、9煤和15煤工業(yè)分析及主要元素值

②9號(hào)煤層 本煤層含9上和9下兩個(gè)煤分層。9上煤位于K4灰?guī)r之上10 m左右，距84煤層2.50~20.80 m，平均5.57 m。9下煤層位于K4灰?guī)r之上4 m左右，距9上號(hào)煤層1.50~9.20 m，平均4.83 m，兩分層均屬大部可采的較穩(wěn)定煤層。屬中灰、中高硫、特低磷煤。

③15號(hào)煤層 該煤層位于K2灰?guī)r下18 m左右。煤層厚2.79~7.40 m，平均5.15 m。該煤層屬于全區(qū)可采的穩(wěn)定煤層。屬中灰、中硫、低磷煤。

3 煤層氣樣品采集與測(cè)試

3.1 樣品采集及測(cè)試方法

煤層氣樣來自于煤心解吸氣，氣體采集原理為排飽和鹽水取氣法。瓶口處留一定量飽和鹽水，用以封堵收集的氣體，防止氣體逸散和外界發(fā)生化學(xué)交換。

為保證實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的準(zhǔn)確性和可靠性，所有氣體組分和氣體碳同位素測(cè)試均制平行樣在不同測(cè)試單位完成。其中，氣體組分分別在中國(guó)石油大學(xué)(北京)石油地質(zhì)實(shí)驗(yàn)室、山西省地質(zhì)礦產(chǎn)研究院和煤與煤層氣共采國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室測(cè)試，所用設(shè)備分別為美國(guó)Agilent 6890N、PE-XL和Agilent 7890N。氣體碳同位素分別在中國(guó)石油大學(xué)(北京)石油地質(zhì)實(shí)驗(yàn)室和山西省地質(zhì)礦產(chǎn)研究院測(cè)試，所用設(shè)備分別為美國(guó)Thermo公司產(chǎn)品MAT253和delta v advantage，連接在碳同位素質(zhì)譜儀上的色譜儀均為Trace GC。

3.2 煤層氣含量

為了對(duì)研究區(qū)太原組煤層氣含量、煤層氣組分特征和碳同位素特征作詳細(xì)研究，在研究區(qū)不同位置布置了5口取心井，YQ-X-01井、YQ-X-02井和YQ-X-04井位于研究區(qū)北部，YQ-X-03井和YQ-X- 05井位于研究區(qū)南部?，F(xiàn)場(chǎng)解吸實(shí)驗(yàn)依據(jù)GB/T 19559—2008《煤層氣含量測(cè)定方法)》[8]完成。煤樣解吸氣量測(cè)定結(jié)果如表2所示。

由表2可知：研究區(qū)北部3層煤含氣量明顯高于南部，南部各煤層含氣量均較低，這與產(chǎn)氣井的實(shí)際產(chǎn)量相一致。整體上8煤含氣量高于9煤，其中84煤大于81煤，9上煤大于9下煤。15煤各井之間差異較大，反映了研究區(qū)15煤含氣量的極度不均勻，部分地區(qū)幾乎不含氣。研究區(qū)北部81煤和84煤可以作為開發(fā)潛力層位，尤其是84煤；15煤僅在局部地區(qū)可以作為開發(fā)層位；9煤開發(fā)潛力相對(duì)較低。

表2 8、9和15煤含氣量解吸測(cè)試結(jié)果

3.3 煤層氣組分

為了獲得詳細(xì)的煤層氣組分和碳同位素特征，氣體采集規(guī)則為每解吸1 L氣體，取一瓶氣樣，直至解吸完成。因8煤和9煤氣體組分及變化規(guī)律相近，且與15煤截然不同，因此，本文選取YQ-X-02井9上煤和15煤進(jìn)行氣體組分和碳同位素特征對(duì)比分析(表3)，編號(hào)規(guī)則為煤層號(hào)加取樣次，如9上-2表示9上煤所取第2回樣。氮?dú)夂扛呖赡苁且驗(yàn)檠芯繀^(qū)裂隙發(fā)育，煤層與地層氧化帶溝通所致。

表3 YQ-X-02井9上煤和15煤部分氣體組分

①9上煤 煤層的解吸數(shù)據(jù)顯示9上煤層完整解吸過程中，CH4、重?zé)N和CO2含量先增加而后逐漸降低，N2含量先降低而后逐漸增加(圖1)。CH4和N2呈很好的負(fù)相關(guān)，可歸為一類；重?zé)N與CO2變化趨勢(shì)相似，可歸為一類。CH4、重?zé)N和CO2含量雖然均為先增加而后逐漸降低，但并不同步。重?zé)N和CO2含量達(dá)到最高值時(shí)，CH4含量已經(jīng)開始下降，也就是說重?zé)N和CO2達(dá)到最高階段的時(shí)期要晚于CH4含量達(dá)到最高階段的時(shí)期。

②15煤 15煤完整解吸過程中，CH4含量逐漸降低，N2含量逐漸增加，重?zé)N和CO2含量整體呈降低趨勢(shì)，間或有增大的情況(圖2)。CH4與N2呈很好的負(fù)相關(guān)，重?zé)N與CO2變化趨勢(shì)相似。CH4、重?zé)N與CO2最大值均出現(xiàn)在解吸開始階段。

圖1 YQ-X-02井太原組9上煤煤層氣組分體積分?jǐn)?shù)

圖2 YQ-X-02井15煤煤層氣組分體積分?jǐn)?shù)

單組分和眾多二元混合氣體吸附/解吸實(shí)驗(yàn)證明：煤對(duì)N2、CH4和CO2的吸附性能為CO2>CH4> N2[9-16]。按照這個(gè)規(guī)律，在整個(gè)解吸過程中這3種組分含量變化應(yīng)為：N2含量逐漸降低，CH4含量先增大后降低，CO2含量逐漸增大。也有學(xué)者通過研究認(rèn)為多組分解吸時(shí)，往往是CH4優(yōu)先解吸，但因煤級(jí)差異，也有CO2優(yōu)先解吸的情況[17-18]。

研究區(qū)太原組煤主要為無煙煤，這就排除了煤級(jí)的影響。9上煤甲烷的含量變化規(guī)律符合前人研究揭示的規(guī)律，但N2和CO2含量變化與前人研究的普遍規(guī)律不同。15煤CH4、N2和CO2的含量變化均與前人研究揭示的規(guī)律不同。9上煤和15煤各組分解吸上的差異反映了不同組分的解吸規(guī)律還與煤儲(chǔ)層中各組分含量及煤巖本身性質(zhì)有關(guān)，這3個(gè)組分均有優(yōu)先解吸的可能。

3.4 煤層氣碳同位素

氣體碳同位素值(13C1)是判識(shí)天然氣成因、類型和演化程度的最有效的方法之一[19-21]，影響煤層氣13C1的因素可以歸納為成因類型和后期作用兩大類[22-24]。成因類型包括熱力分餾和微生物分餾，后期作用影響主要包括解吸–擴(kuò)散、CO2同位素交換和溶解分餾[25-30]。本文主要探討煤層氣的成因類型和解吸–擴(kuò)散作用對(duì)煤層氣13C1同位素的影響，因此需要校正溶解分餾作用。溶解分餾作用主要表現(xiàn)為流動(dòng)的水把氣體中13CH4溶解帶走[22,31]，使剩余的煤層氣變輕，12CH4在CH4中所占比例增加。研究區(qū)太原組含水層為灰?guī)r層，煤層幾乎不含水，因此溶解分餾效應(yīng)可以忽略。因8煤和9煤氣體同位素特征變化規(guī)律相近，且與15煤截然不同，依然以YQ-YY井9上煤和15煤為例進(jìn)行分析(表4)。

由表4可以看出，隨著解吸的進(jìn)行9上煤層CH4碳同位素值總體呈增加趨勢(shì)，這是因?yàn)槊簩?duì)13C1的吸附能力強(qiáng)于12C1；15煤CH4碳同位素值總體呈現(xiàn)為3個(gè)逐漸增加的序列，可能是因?yàn)?5煤的煤層氣除自身形成外還存在多期異源氣。9上煤層CO2碳同位素值整體變化不明顯，間或出現(xiàn)13C值變大的現(xiàn)象；15煤層CO2碳同位素值呈減小趨勢(shì)。以上結(jié)果表明：CH4碳同位素變化與CO2碳同位素變化無相關(guān)關(guān)系，反映出CO2碳同位素交換作用對(duì)本區(qū)CH4碳同位素的影響較弱。戴金星等[23]認(rèn)為，在CO2含量低的情況下CO2和CH4的碳同位素交換作用小，即使CO2含量高，這種交換作用也非常有限，本文研究結(jié)果與其結(jié)論相一致。

表4 YQ-X-02井9上煤和15煤煤層氣碳同位素

對(duì)CH4—CO2碳同位素的煤層氣成因進(jìn)行分類(圖3)，由圖4可知，各煤層的數(shù)據(jù)點(diǎn)均落于熱成因區(qū)內(nèi)，CH4和CO2的13C并沒有明顯的正相關(guān)性，反映了研究區(qū)各煤層生物作用對(duì)煤層氣影響不明顯(次生生物成因氣中CH4和CO2的13C具有正相關(guān)性。

圖3 8、9和15煤煤層氣基于CH4–CO2碳同位素成因分類(據(jù)文獻(xiàn)[32]，修改)

4 結(jié)論

a. 8煤、9煤和15煤為研究區(qū)石炭–二疊系太原組主力產(chǎn)氣煤層，整體8煤含氣量高于9煤，其中84煤大于81煤，9上煤大于9下煤。各煤層氣井之間15煤差異較大，反映了研究區(qū)15煤含氣量的極度不均勻，部分地區(qū)幾乎不含氣。

b. 在完整解吸過程中，8煤和9煤氣體組分及變化規(guī)律相近，且與15煤截然不同。隨著解吸的進(jìn)行，8煤和9煤中CH4、重?zé)N和CO2含量先增加而后逐漸降低，N2含量先降低而后逐漸增加。重?zé)N和CO2達(dá)到最高階段的時(shí)期要晚于CH4。15煤CH4、重?zé)N和CO2含量逐漸降低，N2含量逐漸增加。

c. 隨著解吸的進(jìn)行，8煤和9煤13C1值總體呈增加的趨勢(shì)，二氧化碳13C值整體變化不明顯；15煤層13C1值總體呈現(xiàn)為3個(gè)逐漸增加序列，二氧化碳13C值呈減小的趨勢(shì)。

d. 研究區(qū)太原組煤層氣主要為熱成因氣，13C1變化與13C(CO2)變化無相關(guān)關(guān)系，反映了生物作用不明顯。

e. 研究區(qū)煤層氣組分中CH4體積分?jǐn)?shù)出現(xiàn)低異常(9上煤為27.82%~76.12%，15煤為38.15%~ 89.41%)；N2體積分?jǐn)?shù)出現(xiàn)高異常(9上煤為21.49%~ 72.20%，15煤為6.55%~61.82%)，其異常原因有待進(jìn)一步研究。

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Genesis and geochemical characteristics of coalbed methane from Taiyuan Formation in Sijiazhuang mine field of Yangquan mining area

YU Zhenfeng1, HAO Chunsheng2,3, YANG Changyong2,3, YAO Jinbao2,3, WANG Wei2,3, JI Changjiang2,3

(1. Shanxi Lanyan CBM Group Co.,Ltd, Jincheng 048204, China; 2. State Key Laboratory of Coal and CBM Co-Extraction, Jincheng 048000, China; 3. Yi’an Lanyan Coal and CBM Co-Extraction Technology Co. Ltd, Taiyuan 030006, China)

In order to study the geochemical characteristics and the genesis of CBM of Sijiazhuang mine field in Yangquan mining area, the in-site desorption test of coal core samples from the main gas-producing seams(seams 8, 9 and 15) from Permo-Carboniferous Taiyuan Formation was carried out systematically, gas samples were collected to conduct component and carbon isotope analysis. The results indicated that the gas content of seam 8 was higher than that of seam 9, on the plan the gas content of seam 15 was uneven, in some parts there was almost no gas. During the whole desorption, the gas component content and the variation regularity of seams 8 and 9 were similar, CH4content increased firstly and then decreased, N2content showed the trend of decreasing firstly and then increasing, while the CH4content of seam 15 showed the trend of nearly linear decline and N2content showed the trend of linear increase. The CH4volume fraction of seam 9upwas 27.82%~76.12%，N2volume fraction was 21.49%~72.20%. The CH4volume fraction of seam 15 was 38.15%~89.41%, the N2volume fraction was 6.55%~61.82%. With the process of desorption, the carbon isotope13C1of seams 8 and 9 showed generally the trend of increase, the overall13C1of seam 15 appeared as three series of gradual increase. There was no correlation in the variation of13C(CH4) and13C(CO2)。The CBM in the study area was mainly thermogenetic gas without obvious biological action. In addition, for the low CH4content and high N2content in the CBM components, further study is needed.

Yangquan mining area; Sijiazhuang mine field; Taiyuan Formation; CBM; carbon isotope

Natural Science Foundation of Shanxi Province(2015012003，2016012012)；Science and Technology Major Project of Shanxi Province(MQ2015-02)

于振鋒，1986年生，男，山西晉城人，工程師，從事煤層氣勘探工作. E-mail：yzf860206@sina.com

于振鋒，郝春生，楊昌永，等. 陽泉礦區(qū)寺家莊井田太原組煤層氣地球化學(xué)特征及成因[J]. 煤田地質(zhì)與勘探，2019，47(3)：91–96.

YU Zhenfeng，HAO Chunsheng，YANG Changyong，et al. Genesis and geochemical characteristics of coalbed methane from Taiyuan Formation in Sijiazhuang mine field of Yangquan mining area[J]. Coal Geology & Exploration，2019，47(3)：91–96.

1001-1986(2019)03-0091-06

P618.11

A

10.3969/j.issn.1001-1986.2019.03.015

2018-05-25

山西省自然科學(xué)基金項(xiàng)目(2015012003，2016012012)；山西省科技重大專項(xiàng)項(xiàng)目(MQ2015-02)

(責(zé)任編輯 范章群)