鄭 林 ，楊 勇 ，張 煜 ，張麗麗 ，白云坡 ，王 洪 ，古芳娜

（1.中國科學(xué)院大學(xué)，北京 100049；2.中科合成油技術(shù)有限公司，北京 101407；3.中國科學(xué)院過程工程研究所，北京 100190；4.中國科學(xué)院山西煤炭化學(xué)研究所 煤轉(zhuǎn)化國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，山西 太原 030001）

我國的能源結(jié)構(gòu)富煤少油，近年來，隨著國民經(jīng)濟(jì)的快速發(fā)展，石油的對外依存度不斷上升，2017年度已高達(dá)67.4%，國家的能源安全受到嚴(yán)重威脅[1]。以費(fèi)托合成反應(yīng)為核心的煤炭間接液化技術(shù)是降低石油對外依存度，實(shí)現(xiàn)煤炭資源清潔高效利用的主要方法之一[2]。工業(yè)中常見的費(fèi)托合成反應(yīng)器包括固定床、漿態(tài)床和流化床反應(yīng)器，其中，漿態(tài)床反應(yīng)器具有溫度均勻、易于操控、可在線更換催化劑等優(yōu)勢受到廣泛的重視[3]。實(shí)驗(yàn)室小試裝置通常采用攪拌式漿態(tài)床反應(yīng)器，與鼓泡塔相比，攪拌釜內(nèi)流體流動狀態(tài)更加復(fù)雜。不同的實(shí)驗(yàn)裝置和操作條件，研究者的結(jié)論有很大差異，研究主要集中在空氣-水體系、低氣含率、大氣泡尺寸、低攪拌轉(zhuǎn)速等方面[4-7]。Varela等[8]進(jìn)行了高轉(zhuǎn)速下氣液攪拌槽的兩相混合過程的研究，但沒有設(shè)置擋板，忽略攪拌槽擋板的擾流作用。

隨著計(jì)算流體力學(xué)（CFD）的快速發(fā)展，采用CFD方法對攪拌釜的流體流動進(jìn)行數(shù)值模擬已取得了很大的進(jìn)步。Lane等[9]對攪拌釜內(nèi)的氣液流動模擬進(jìn)行改進(jìn)，能夠較好地描述流體速度和氣液分散。Wang等[10]在改進(jìn)的內(nèi)外迭代法處理攪拌槳區(qū)、經(jīng)驗(yàn)關(guān)聯(lián)式處理氣液流動的基礎(chǔ)上，模擬單層六直葉渦輪槳的氣液兩相的流動，得到兩相流的流場和不同徑向位置的氣含率曲線。Cheng等[11]基于Euler-Euler多流體模型的觀點(diǎn)，將適用于單相的有限節(jié)點(diǎn)概率密度函數(shù)模型擴(kuò)展成兩相形式，采用CFD耦合微觀混合模型的方法計(jì)算了煤油-水液液不互溶體系中硫酸鋇沉淀過程，模擬結(jié)果與實(shí)驗(yàn)值比較吻合。但是對于小型攪拌釜槳葉底部液相區(qū)域及釜體結(jié)構(gòu)的研究一直較少。

氣含率是攪拌釜重要的流體力學(xué)參數(shù)，光纖探針具有響應(yīng)速度快、測量精度高、抗干擾性強(qiáng)等優(yōu)點(diǎn)，可以準(zhǔn)確測量小尺寸氣泡的局部氣含率[12-13]。費(fèi)托合成實(shí)驗(yàn)室攪拌釜的氣體表觀氣速較小，受釜體結(jié)構(gòu)影響，釜底部固含率較高，通過改變擋板、攪拌槳葉、增加導(dǎo)流筒等方法均不能有效解決相分散問題，實(shí)驗(yàn)室催化劑評價結(jié)果一直存在平行性效果差的問題。因此，本文采用輕柴油-空氣體系，針對攪拌釜的局部氣含率進(jìn)行光纖探針法的冷模實(shí)驗(yàn)研究，對攪拌釜的流場進(jìn)行CFD模擬，考察高攪拌轉(zhuǎn)速下改進(jìn)氣體分布器及改變釜體結(jié)構(gòu)對氣液兩相分散效果的影響，旨在為費(fèi)托合成實(shí)驗(yàn)室評價裝置的設(shè)計(jì)、改造提供基礎(chǔ)數(shù)據(jù)支持和理論依據(jù)。

1 實(shí)驗(yàn)部分

1.1 實(shí)驗(yàn)設(shè)備

實(shí)驗(yàn)裝置如圖1所示。參照熱態(tài)費(fèi)托合成實(shí)驗(yàn)室小試裝置，等比例建立冷模裝置，設(shè)置相同的內(nèi)構(gòu)件，進(jìn)行冷模實(shí)驗(yàn)。

圖1 氣-液攪拌釜冷模實(shí)驗(yàn)裝置Fig.1 Cold model experimental equipment of gas-liquid stirred tank

攪拌釜式反應(yīng)器冷模裝置由透明有機(jī)玻璃筒體組成，封頭為半球型結(jié)構(gòu)，攪拌釜直徑T=80mm，高H=180mm，靜液位高度設(shè)為h=1.13T。擋板采用完全擋板[14]，寬度為0.10T，離壁面1mm均勻設(shè)置3塊擋板。攪拌槳采用單層六直葉圓盤渦輪槳[15]，槳葉寬度0.13T，攪拌槳總直徑0.5T。氣體出口位于攪拌槳葉下方，入口氣體分布器分別考察直管型、盤管型、燒結(jié)金屬柱體、燒結(jié)金屬板等4種，參數(shù)詳見表1。

其中，直管型分布器為管徑Φ6mm×1.5mm的316不銹鋼管；盤管型分布器均勻分布3個1mm孔；燒結(jié)金屬柱體型分布器為直徑20mm、高21mm的圓柱體，在攪拌槳葉下方水平放置；燒結(jié)金屬板型分布器采用平底型封頭，在釜體底部螺絲固定。在冷模裝置內(nèi)分別設(shè)置汽相測溫管、液相測溫管、在線取樣管、油蠟分離器等內(nèi)構(gòu)件。

表1 分布器參數(shù)Table 1 distributor parameters

1.2 實(shí)驗(yàn)方法

冷模實(shí)驗(yàn)在常溫常壓下進(jìn)行，測試體系為輕柴油-空氣兩相體系。其中，輕柴油為費(fèi)托合成產(chǎn)物，20℃時，密度0.7620g/cm3，運(yùn)動粘度2.297mm2/s；氣體來自空氣壓縮機(jī)，經(jīng)儲罐穩(wěn)壓后，經(jīng)質(zhì)量流量計(jì) （品牌:BROOKS；型號:5850E；量程:0～10 L/min）計(jì)量，進(jìn)入冷模裝置。采用光纖探針法測量局部氣含率。

本文所用的光纖探針是纖芯50μm的多模光纖，采用化學(xué)刻蝕法制備，光纖探針的詳細(xì)制備方法見文獻(xiàn)[16]。通過控制腐蝕溫度和腐蝕時間，制備針尖錐度在45～60°的光纖探針。采用NI USB 6341型號數(shù)據(jù)采集卡進(jìn)行采樣，采樣數(shù)量為50000個，采樣頻率5000s-1。采用MATLAB程序進(jìn)行光纖信號處理、計(jì)算氣含率，每個點(diǎn)的數(shù)值取10次的均值。 閾值取 0.3×(Umax-Umin)[17]。

攪拌轉(zhuǎn)速、表觀氣速、光纖探針軸向徑向位置如表2所示。

表2 實(shí)驗(yàn)操作條件Table 2 Experimental operating conditions

2 模擬部分

CFD計(jì)算對象的結(jié)構(gòu)與冷模實(shí)驗(yàn)的攪拌釜結(jié)構(gòu)一致，數(shù)值模擬的工況和冷模實(shí)驗(yàn)采用的工況一致。其中，設(shè)定表觀氣速為0.001m/s，攪拌轉(zhuǎn)速為800r/min。計(jì)算中處理氣液兩相流的方法采用Euler-Euler法，把氣相和液相均處理為連續(xù)相，用類似于連續(xù)液相的方程來描述其特性[18]。

對于多相體系，各相的瞬時、局部質(zhì)量和動量守恒方程可以表示為:

質(zhì)量守恒方程

動量守恒方程

其中，k代表不同的相 (連續(xù)相和分散相)，ρk為相密度，αk為相含率，uk為相瞬時流動速度，τk為相粘性應(yīng)力，F(xiàn)k為相間動量傳遞。

本文利用CFD軟件Fluent 13.0進(jìn)行模擬，采用標(biāo)準(zhǔn)k-ε湍流模型以及標(biāo)準(zhǔn)壁面函數(shù)、Euler-Euler法對氣液攪拌釜內(nèi)的流場進(jìn)行模擬。網(wǎng)格采用四面體網(wǎng)格，網(wǎng)格總數(shù)約為1132000個，為了較準(zhǔn)確描述攪拌釜內(nèi)的流動特性，對槳葉區(qū)域網(wǎng)格進(jìn)行了加密處理，如圖2、圖3所示。

圖2 攪拌釜內(nèi)網(wǎng)格示意圖Fig.2 Grids in the stirred tank

圖3 槳葉區(qū)網(wǎng)格示意圖Fig.3 Grids in the impeller region

計(jì)算中槳葉的運(yùn)動采用多重參考系 （MFR）處理。流動狀況考慮瞬時流動，并在瞬時流動的基礎(chǔ)上求平均流場。應(yīng)用Euler-Euler方法時，引入如下假設(shè):氣泡為球形且直徑為0.5mm[8]不變，不考慮氣泡的聚并和破碎。

3 結(jié)果與討論

3.1 直管型分布器（D01）的實(shí)驗(yàn)結(jié)果

圖4為軸向a=0.50T、徑向r=0.13T時，分布器D01局部氣含率與表觀氣速、攪拌轉(zhuǎn)速的關(guān)系曲線。結(jié)果顯示，局部氣含率隨表觀氣速增大而增大、隨攪拌轉(zhuǎn)速增大而增大[19-20]。表觀氣速增大，相同時間進(jìn)入釜內(nèi)的氣體量增大，使氣含率增加。Botton等[21]認(rèn)為攪拌釜式反應(yīng)器有臨界轉(zhuǎn)速，當(dāng)攪拌轉(zhuǎn)速低于臨界轉(zhuǎn)速時，攪拌槳葉的剪切力不足以撕裂大氣泡，轉(zhuǎn)速對氣含率的影響不大；當(dāng)攪拌轉(zhuǎn)速大于臨界轉(zhuǎn)速時，大氣泡開始破碎，氣泡尺寸變小，氣含率明顯增加。本文中，受釜體空間限制，轉(zhuǎn)速大于1000 r/min時，大氣泡的破碎與小氣泡的聚并達(dá)到平衡，氣泡分散均勻，局部氣含率不會一直增大，而是達(dá)到一個相對穩(wěn)定值，局部氣含率主要受表觀氣速影響。

圖4 局部氣含率分布曲線Fig.4 Local gas holdup distribution curve

表觀氣速為0m/s時，攪拌轉(zhuǎn)速低于800r/min，氣液界面隨著攪拌形成凹液面，液面處于波動穩(wěn)定狀態(tài)；轉(zhuǎn)速大于800r/min時，隨著輸出功率的增加，剪切力增加，凹液面在攪拌剪切力的作用下被“打碎”，界面上部的氣體被吸入界面以下，導(dǎo)致界面氣體返混，大氣泡破碎，液相中開始出現(xiàn)小氣泡，氣含率增加。因此，轉(zhuǎn)速R=800r/min是本文實(shí)驗(yàn)裝置的界面氣體吸入的臨界轉(zhuǎn)速，作為后續(xù)冷模實(shí)驗(yàn)及模擬工作的設(shè)定攪拌轉(zhuǎn)速。

圖5為直管型分布器D01不同軸向位置的局部氣含率分布曲線。如圖5所示，靠近攪拌軸位置，局部氣含率偏低；沿徑向位置，局部氣含率整體上呈現(xiàn)先增大后減小的趨勢；不同軸向位置氣含率最高點(diǎn)出現(xiàn)的徑向位置不一致；表觀氣速越大，差別越明顯。圖5(a)、(c)、(d)曲線均呈先增大后減小趨勢，但圖5(b)沿徑向先減小后增大再減小，與其他軸向位置趨勢不一致，a=0.50T作為后續(xù)實(shí)驗(yàn)的重點(diǎn)研究位置。

圖5 不同軸向位置氣含率分布曲線Fig.5 Gas holdup distribution curve in different axial positions

郝惠娣等[22]研究了攪拌釜單層自吸槳的氣液分散特性，結(jié)果表明:氣含率較大的區(qū)域主要分布在攪拌軸兩側(cè)，在進(jìn)氣的軸孔處與液面出口處為氣含率最大的區(qū)域。本文采用單層實(shí)軸攪拌槳，當(dāng)攪拌轉(zhuǎn)速大于臨界轉(zhuǎn)速時，在攪拌槳剪切作用下，大氣泡快速破碎，氣泡很快分散均勻，攪拌槳葉后方形成尾渦空穴。攪拌轉(zhuǎn)速遠(yuǎn)大于泛點(diǎn)轉(zhuǎn)速的情況下，利于攪拌軸周邊流體向壁面方向流動，導(dǎo)致攪拌軸兩側(cè)氣含率減小。受釜壁與擋板作用，在攪拌釜內(nèi)形成復(fù)雜的流場，近壁面位置氣含率變化較大，氣含率最高點(diǎn)不在壁面位置，而是向攪拌軸轉(zhuǎn)移，攪拌轉(zhuǎn)速一定時，表觀氣速越大，軸向位置差別越明顯。

圖6 不同徑向位置氣含率分布曲線Fig.6 Gas holdup distribution curves in different radial positions

圖6為直管型分布器D01不同徑向位置氣含率分布曲線。如圖6所示，不同徑向位置沿軸向方向的局部氣含率整體上呈現(xiàn)先減小后增大再減小的趨勢，形成兩個中心區(qū)，表觀氣速越大，越靠近攪拌軸，趨勢越明顯。攪拌槳附近，流體湍動能量最大，隨著軸向距離增大，整體湍動能逐漸減小，導(dǎo)致局部氣含率減小[23-24]。實(shí)驗(yàn)中經(jīng)攪拌槳排出的流體，沿徑向旋向流動，撞向壁面，在擋板擾流的作用下，改為垂直翻轉(zhuǎn)運(yùn)動，一部分沿?fù)醢逑蛏狭鲃樱徊糠窒蛳铝鲃?，各自形成一個擾流渦心，渦心處局部氣含率增大；另一部分沿徑向回流，導(dǎo)致流場突變，造成徑向局部氣含率反而先增大后減少。

3.2 不同類型分布器的實(shí)驗(yàn)結(jié)果

攪拌槳葉距離直管型分布器D01出口為0.13T，D01距離封頭底部0.30T，考察分布器D01的冷模實(shí)驗(yàn)時發(fā)現(xiàn)，半球型封頭底部流體為比較完整的旋渦狀，流速較慢，與上層流體形成相對獨(dú)立的運(yùn)行區(qū)域。為解決這個問題，考察其他類型分布器時，進(jìn)行分布器位置調(diào)整，設(shè)置盤管型分布器D02距離底部0.06T，槳葉仍保持原位置，分布器D02距離槳葉0.36T。燒結(jié)金屬柱型分布器D03直徑0.25T，設(shè)置在槳葉與封頭底部正中位置，上下距離為0.13T。燒結(jié)金屬板型分布器D04實(shí)驗(yàn)采用平底型封頭，底部螺紋密封，分布板直徑0.25T，槳葉位置降低，距離分布器D04為0.13T。

圖7 不同類型分布器徑向位置氣含率分布曲線Fig.7 Distribution curves of gas holdup in radial position of different distributor

圖7為軸向a=0.50T位置，不同類型分布器的徑向位置局部氣含率。如圖7所示，分布器D01的局部氣含率沿徑向位置呈現(xiàn)先減小后增大再減小的趨勢；分布器D02的局部氣含率與分布器D01的趨勢一致，但局部氣含率整體偏??；分布器D03與D04的局部氣含率均呈現(xiàn)隨徑向位置增大而增大的趨勢，同一位置分布器D04局部氣含率最大。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，釜底部的氣體分布器對氣體的均勻分布作用明顯。但隨著表觀氣速的增大，一定程度上弱化了分布器的作用[11]，差值減小。

表觀氣速為0.001m/s時，直管型分布器D01出口線速度為0.712m/s，假設(shè)盤管型分布器D02的3個向下的開孔氣速均勻，對應(yīng)的出口線速度為2.136m/s，出口線速度大，導(dǎo)致大氣泡未在攪拌槳葉剪切力的作用下及時打碎，而發(fā)生“短路”，使分布器D02整體局部氣含率較低。分布器D02為管徑Φ6mm×1.5mm的316不銹鋼管做成的直徑20mm的環(huán)形盤管，增加D02開孔數(shù)量，距離總出口近的孔氣速大，遠(yuǎn)的孔氣速小，無法使氣體分散均勻。

燒結(jié)金屬柱型分布器D03氣泡均勻，分散效果較分布器D01有很大改觀，但氣體分布器體積較大，封頭底部獨(dú)立的旋狀區(qū)域沒有明顯改觀。將D03尺寸縮小，由于每個孔出口線速度過小，分布器設(shè)置在攪拌槳葉下方，干擾底部流體流動。

燒結(jié)金屬板型分布器D04設(shè)置在封頭底部，攪拌槳靠近氣體分布板，同樣攪拌剪切力的作用下，底部流體分散均勻，局部氣含率明顯增大。與其他入口分布器相比，徑向每個位置氣含率均明顯增大，利于物料間的接觸混合與相分散。

圖8為徑向r=0.38T位置，不同類型分布器的軸向位置局部氣含率。如圖8所示，分布器D01隨軸向距離的增大，低氣速時局部氣含率單調(diào)降低，如圖8(a)、(b)，隨著氣速增大，局部氣含率先增大后減小，如圖 8(c)、(d)、(e)；分布器 D02 整體偏低，局部氣含率先增大后減小，a=0.50T處氣含率最大；分布器D03與D04均呈現(xiàn)先增大后減小趨勢，整體氣含率較高，分布器D04分散效果比D03更加均勻，D03在a=0.63T的位置、D04在a=0.50T及a=0.63T的位置均形成一個明顯的分散中心。

圖8 不同類型分布器軸向位置氣含率分布曲線Fig.8 Distribution curve of gas holdup in axial position of different distributor

文獻(xiàn)[20]表明，氣體在下輪區(qū)分散不好，氣含率在釜底區(qū)域最低，大部分氣體從下葉輪排出后向上運(yùn)行，并逐漸向釜體中心聚集上升，導(dǎo)致釜體中心處氣含率相對較高。釜底氣相分散不均勻，使底部固含率偏高，形成旋狀分散的“死區(qū)”，費(fèi)托合成實(shí)驗(yàn)室攪拌釜表觀氣速通常低于0.001m/s，燒結(jié)金屬板型分布器D04在軸向位置的局部氣含率分布均勻，可以有效增大相分散。

3.3 模擬結(jié)果

圖9為半球型封頭與平底型封頭攪拌釜結(jié)構(gòu)的氣含率分布模擬結(jié)果。其中，半球形封頭的入口氣體分布器為直管型分布器D01，平底型封頭的入口氣體分布器為燒結(jié)金屬板型分布器D04。

如圖9所示，氣體分布器的出口位置氣含率最高，除此之外，在攪拌槳葉上方的局部氣含率明顯高于其他位置；徑向位置氣含率最高點(diǎn)不在壁面位置；不同軸向的最高點(diǎn)位置不同。模擬結(jié)果與冷模實(shí)驗(yàn)結(jié)果趨勢一致。平底型封頭燒結(jié)金屬板型分布器的物相分散效果優(yōu)于半球型封頭的效果。

圖9 氣含率分布的模擬結(jié)果Fig.9 Simulation results of gas holdup distribution

圖10為不同氣含率的實(shí)驗(yàn)值與模擬值對比曲線。從圖10可以看出，半球型封頭（圖10a、b）的實(shí)驗(yàn)曲線與模擬曲線的變化趨勢基本吻合，徑向位置偏差不大，軸向位置大部分實(shí)驗(yàn)值比模擬值偏高，實(shí)驗(yàn)值單調(diào)下降，模擬值先減小后增大；平底型封頭（圖10c、d）模擬值與實(shí)驗(yàn)值相比偏差較大，實(shí)驗(yàn)值大部分點(diǎn)的結(jié)果比模擬值偏大，特別是a=0.50T及a=0.63T的位置。本文的模擬工作，主要進(jìn)行釜體結(jié)構(gòu)流場的初步模擬驗(yàn)證，尚未考慮氣泡聚并與破碎模型[25]，燒結(jié)金屬板型分布器D04冷模實(shí)驗(yàn)的初始?xì)馀莩叽巛^小，受浮力作用在上升過程及受攪拌作用向邊壁運(yùn)動過程中逐漸聚并，氣泡尺寸增大，導(dǎo)致模擬值在釜體邊壁與上部整體偏差較大[26]。

圖10 實(shí)驗(yàn)值與模擬值對比Fig.10 Comparison between simulated and experimental results

圖11 速度矢量分布Fig.11 Velocity vector distribution in liquid phase

圖11為模擬的速度矢量分布。如圖所示，靠近液面位置，半球型封頭形成兩個小的循環(huán)渦旋，平底型封頭則是形成一個較大的循環(huán)渦旋；中間位置，平底型封頭湍動更劇烈；底部攪拌槳區(qū)域，兩種類型封頭上下各形成一個循環(huán)渦旋，槳葉處形成一個高速徑向射流，流體在槳葉末端處的矢量速度最大[27]。槳葉的上下層分別形成局部的渦旋循環(huán)，使底部的流域均處于循環(huán)中。半球型封頭的攪拌釜底部形成一個局部“死循環(huán)”，與上層流體交換少。平底型封頭底部沒有死區(qū)，流體湍動劇烈，整體攪拌效果更好。平底型封頭的底部液相分散更均勻，矢量速度相對較大，有利于氣液相分散。

4 結(jié)論

本文采用輕柴油-空氣體系，采用光纖探針法對費(fèi)托合成實(shí)驗(yàn)室高速攪拌釜的局部氣含率進(jìn)行冷模實(shí)驗(yàn)研究，并對攪拌釜的流場進(jìn)行CFD模擬，得到以下結(jié)論:

（1）局部氣含率隨表觀氣速增大而增大、隨攪拌轉(zhuǎn)速增大而增大；攪拌轉(zhuǎn)速達(dá)到一定值時，局部氣含率趨向恒定，局部氣含率主要受表觀氣速影響。

（2）沿徑向位置，受流體返混的影響，局部氣含率先增大后減小；沿軸向位置，在擋板擾流的作用下，形成兩個擾流中心。

（3）通過改進(jìn)入口分布器布置及改變釜體結(jié)構(gòu)，可以有效地提高釜底湍動，有利于氣液相分散。

符號說明

a-軸向位置；D01-直管型分布器；D02-盤管型分布器；D03-燒結(jié)金屬柱型分布器；D04-燒結(jié)金屬板型分布器；F-表觀氣速，m/s；Fk-相間動量傳遞；H-攪拌釜高度，mm；h-靜液位高度，mm；r-徑向位置；R-攪拌轉(zhuǎn)速，r/min；T-攪拌釜直徑，mm；u-瞬時流動速度，m/s；αk-相含率；ρ-密度，kg/m3；τ-粘性應(yīng)力，N/m2；下標(biāo):k-相。