吳 耀,毛常磊,李 莉,曾 波,左 偉,何 琳

(中國核動力研究設(shè)計院 四川省退役治理工程實驗室,四川 成都 610005)

反應(yīng)堆燃料元件發(fā)生破損時，將釋放大量的放射性核素進入一回路冷卻劑中，對一回路冷卻劑中γ放射性核素含量變化的監(jiān)測，能及時、有效地判斷燃料元件是否破損及破損的程度。一回路冷卻劑中γ放射性核素的監(jiān)測主要有人工取樣測量法、總γ監(jiān)測法、緩發(fā)中子監(jiān)測法及裂變氣體監(jiān)測法。人工取樣測量法測量結(jié)果準(zhǔn)確，但是時效性差;總γ監(jiān)測法和緩發(fā)中子監(jiān)測法技術(shù)成熟，但是不能實現(xiàn)對一回路冷卻劑中γ放射性核素的分辨;裂變氣體監(jiān)測法。

因此，近年來一回路冷卻劑中γ放射性核素在線監(jiān)測技術(shù)成為研究熱點。

一回路冷卻劑中γ放射性核素在線監(jiān)測技術(shù)通過在線連續(xù)測量一回路冷卻劑中目標(biāo)裂變核素的變化情況，能夠及時、準(zhǔn)確判斷燃料元件是否破損及破損程度。該技術(shù)有兩個關(guān)鍵問題需要解決，一是探測器的選擇，二是關(guān)鍵核素的選擇。目前國內(nèi)外研究以理論分析為基礎(chǔ)，討論了用于在線監(jiān)測的探測器及關(guān)鍵核素。本文從實驗分析的角度進行逆向分析，在探測器選擇、關(guān)鍵核素選取等方面進行初步研究。具體的研究內(nèi)容如下:

1)檢驗在HFTER運行時，一回路冷卻劑中放射性核素種類多、含量較大的情況下，閃爍體探測器及HPGe探測器的分辨率、探測效率、時間特性等性能的具體表現(xiàn);

2)驗證一回路冷卻劑中γ放射性核素在線監(jiān)測的可行性;

3)對HFETR各運行時段一回路冷卻劑中放射性核素進行定性測量、對測量結(jié)果進行定量比較，總結(jié)、分析各核素隨反應(yīng)堆運行功率的變化，初步確定用于燃料元件破損監(jiān)測的關(guān)鍵核素。

1 實驗方法

利用不同類型探測器，在相同條件下同時對HFETR一回路冷卻劑中γ放射性素進行測量，結(jié)合不同類型探測器的性能特點，對測量情況及結(jié)果進行分析研究，初步選取可用于一回路冷卻劑中γ放射性核素在線監(jiān)測的探測器的類型，研究對一回路冷卻劑中γ放射性核素進行在線監(jiān)測的可行性，初步確定實施一回路冷卻劑中γ放射性核素在線監(jiān)測的關(guān)鍵核素。

測量位置選擇HFETR破損探測回路，與一回路系統(tǒng)直接連通，如圖1所示。監(jiān)測時段選取了反應(yīng)堆穩(wěn)定功率運行 (70 MW)及停堆24 h后兩個時段。

圖1 實驗測量位置Fig.1 The measuring position in the experiment

2 實驗結(jié)果分析

2.1 探測器選擇

在進行用于γ放射性核素在線監(jiān)測探測器選擇時，主要考慮分辨率、探測效率、時間特性及能量范圍等因素。本實驗從分辨率、探測效率及時間特性三個方面對閃爍體探測器和HPGe探測器進行檢驗。

(1)分辨率

HFETR在70 MW功率下運行時，閃爍體探測器與HPGe探測器在相同時間、平行位置測量獲得的能譜圖如圖2所示。由圖2可知，閃爍體探測器的能譜圖中，由于一回路冷卻劑中放射性核素種類多、含量較大，能譜圖中康普頓平臺很高，各核素γ射線的全能峰相互融合，很難分辨任何核素，只是在103Ru、95Nb、24Na的主要γ射線位置有三個明顯的峰。而HPGe探測器的能譜圖分辨性能很好，各核素γ射線的全能峰清晰，關(guān)鍵裂變核素容易分辨。在分辨率方面，HPGe探測器有無可比擬的優(yōu)勢。

(2)探測效率

由本次監(jiān)測實驗情況可知，雖然HPGe探測器的探測效率比閃爍體探測器要小的多，但在一回路冷卻劑中放射性核素種類多、含量較大的情況下，也可以有效測量，且效果良好。因此，在進行一回路冷卻劑中γ放射性核素在線監(jiān)測的探測器選型時，探測效率的影響可以忽略。

(3)時間特性

與閃爍體探測器相比，HPGe探測器的靈敏區(qū)較厚，脈沖上升時間較長，時間特性要差很多。在一回路系統(tǒng)γ放射性核素種類多、含量大的情況下，HPGe探測器容易形成脈沖堵塞，死時間影響較大。

綜合而言，在進行一回路冷卻劑中γ放射性核素在線監(jiān)測時，與閃爍體探測器相比，HPGe探測器有明顯的優(yōu)勢，但在實際應(yīng)用時，需考慮屏蔽措施，將HPGe探測器的計數(shù)率保持在合理的水平、減少死時間效應(yīng)的影響。

2.2 可行性分析

由于閃爍體探測器無法實現(xiàn)對任何放射性核素的分辨，本文對HPGe探測器的監(jiān)測結(jié)果進行了分析。HFETR運行期間及停堆后一小時，用HPGe探測器對一回路水中γ放射性核素測量的結(jié)果見圖3、圖4。

對監(jiān)測獲得的能譜圖及監(jiān)測結(jié)果進行分析，可知:

1)中子與一回路水中的氧核 (16O及18O)發(fā)生核反應(yīng)，會產(chǎn)生大量的16N及19O，由于本次監(jiān)測點位選擇在一回路系統(tǒng)的破損探測回路，具有一定的延遲，監(jiān)測結(jié)果受16N(T1/2=7.13 s，主要γ射線能量6134 ke V)及19O(T1/2=26.9 s，主要γ射線能量197.4 keV)的影響很小;

圖2 反應(yīng)堆運行時閃爍體探測器及HPGe探測器的能譜圖Fig.2 Energy spectrum of scintillator detector and HPGe detector during reactor operation

2)由于一回路冷卻中放射性核素種類較多、含量較大，HPGe探測器采集的能譜圖很復(fù)雜，康普頓平臺較高，但活化及裂變產(chǎn)生的主要γ放射性核素核素能夠分辨，由此可以初步確定用HPGe探測器對一回路冷卻中的γ放射性核素進行在線監(jiān)測是具有一定可行性的;

3)活化產(chǎn)物γ能譜的分布較廣，但大多處于800 ke V以上，特別是800～2000 ke V之間;而裂變產(chǎn)物γ能譜主要分布在800 keV以下;

4)能譜圖中，單電子湮滅峰 (511 keV)非常明顯，另外，還出現(xiàn)了和峰、反散射峰、能量較高射線的單電子逃逸峰、雙電子逃逸峰 (例如24Na:射線能量2754.1 ke V/雙電子逃逸峰1732.1 ke V)等的影響，為譜分析帶來了很大的困難;

5)各半衰期較短的放射性核素含量隨反應(yīng)堆運行狀態(tài)改變的變化明顯，對一回路系統(tǒng)中放射性核素進行實時監(jiān)測，能在一定程度上及時反應(yīng)反應(yīng)堆的運行情況。

2.3 關(guān)鍵核素選擇

由于活化產(chǎn)物γ能譜大多處于800 ke V以上，而裂變產(chǎn)物γ能譜主要分布在800 ke V以下，在以前的文獻資料中，關(guān)注的裂變產(chǎn)物主要是γ射線能量在800 ke V以下的，選取的用于燃料元件破損監(jiān)測的關(guān)鍵核素也主要是γ射線能量在800 ke V以下的。

然而，本次實驗結(jié)果表明，由于一回路冷卻中放射性核素含量較大，發(fā)射高能射線的核素含量也比較多，致使能譜圖在低能段的康普頓平臺很高;另外，γ射線能量在800 ke V以下的裂變產(chǎn)物種類特別多，相互有一定的影響，而在能量大于800 keV的區(qū)域，不管是活化產(chǎn)物還是裂變產(chǎn)物，都是相對比較容易分辨的。

另外，反應(yīng)堆一回路冷卻劑中γ放射性核素的種類不受燃料元件破損的影響，這是因為燃料元件表面始終會有沾污鈾，在反應(yīng)堆運行時也會發(fā)生裂變反應(yīng)，元件內(nèi)外鈾的裂變鏈?zhǔn)且恢碌?，所以反?yīng)堆正常運行時和燃料元件破損情況下，一回路冷卻劑中γ放射性核素種類大致相同。那么只要反應(yīng)堆正常情況能夠容易監(jiān)測，燃料元件破損時也就容易監(jiān)測。

基于上述理由，初步確定了用于燃料元件故障破損監(jiān)測關(guān)鍵核素:138Cs、92Sr、135I、89Rb、134I、142La、133I、138Xe及139Ba，詳見表1。

以上各核素均具有半衰期短、含量相對較大的特點。選擇半衰期較短的放射性核素的原因主要有:受沉積、吸附等的影響較小，較容易建立起燃料元件破損事件與一回路系統(tǒng)中含量及變化的關(guān)系，即其含量的變化能及時反應(yīng)燃料元件破損及破損程度;選擇活度水平稍高的放射性核素的原因主要是:容易分辨、監(jiān)測精度高。

表1 件破損監(jiān)測的關(guān)鍵核素特性Table 1 Key nuclide characteristics of fuel element damage monitoring

3 結(jié)論

通過HFETR一回路系統(tǒng)γ放射性核素在線監(jiān)測實驗，得到的主要結(jié)論如下:

1)在進行一回路系統(tǒng)γ放射性核素在線監(jiān)測時，HPGe探測器比閃爍體探測器有明顯的優(yōu)勢，但在實際應(yīng)用時，需考慮屏蔽措施，將HPGe探測器的計數(shù)率保持在合理的水平、減少死時間效應(yīng)的影響;

2)在進行一回路冷卻劑中γ放射性核素在線監(jiān)測時，選擇具有一定延遲的回路進行探測，16N及19O的影響是可以明顯減輕的;

3)一回路冷卻劑中γ放射性核素的能譜圖很復(fù)雜，康普頓平臺很高、且受到其他一些因素的影響，但活化及裂變產(chǎn)生的主要的γ放射性核素可以分辨，由此，可以初步確定用HPGe探測器對一回路系統(tǒng)中的γ放射性核素進行在線監(jiān)測是具有一定可行的;

4)初步確定了用于燃料元件破損監(jiān)測目標(biāo)核 素:138Cs、92Sr、135I、89Rb、134I、142La、133I、138Xe及139Ba，這幾種核素均具有半衰期短、含量相對較大的特點。