朱海生，董紅敏，欒冬梅，蒲德倫，袁 豐

（1.西南大學(xué)動物科學(xué)學(xué)院，重慶 402460；2.中國農(nóng)業(yè)科學(xué)院農(nóng)業(yè)環(huán)境與可持續(xù)發(fā)展研究所，北京 100081；3.東北農(nóng)業(yè)大學(xué)動物科學(xué)技術(shù)學(xué)院，哈爾濱 150030）

農(nóng)業(yè)生產(chǎn)活動會導(dǎo)致大氣中溫室氣體（CH4、N2O、CO2）含量的增加[1]。除此之外，NH3也是農(nóng)業(yè)生產(chǎn)過程中排放的重要氣體，NH3不僅造成間接的溫室效應(yīng)，而且會導(dǎo)致土壤的酸化和水體的富營養(yǎng)化[2]。我國每年會產(chǎn)生大約12億t的固體糞便，大約80%的固體糞便會在舍外貯存或處理，而且貯存高度大多不超過0.5 m[3]。糞便貯存過程中排放的NH3和溫室氣體已成為農(nóng)業(yè)溫室氣體的重要組成部分[4-5]。如何有效控制糞便貯存過程中氣體排放至關(guān)重要。

糞便貯存過程中的氣體排放受糞便性質(zhì)、環(huán)境溫度、貯存高度以及覆蓋等多種因素的影響[6-13]。不同的研究由于試驗材料、環(huán)境溫度和試驗周期的不同而結(jié)果有所差異。針對糞便貯存過程中氣體排放的影響研究大多集中在液體糞便貯存上，而對固體糞便的研究較少。從目前的研究來看，前人的研究或針對不同堆肥高度下溫室氣體排放進行了研究[3，7-9]，或針對覆蓋對氣體排放影響進行了研究[10-11]，而缺乏兩者相結(jié)合對糞便堆肥過程中氣體排放影響的研究。因此本研究在前期研究的基礎(chǔ)上，采用動態(tài)箱技術(shù)，探討貯存高度和覆蓋厚度對豬糞貯存過程中NH3和溫室氣體排放及其增溫潛勢的影響，為NH3和溫室氣體減排措施的制定提供參考。

1 材料與方法

1.1 試驗設(shè)計

試驗在西南大學(xué)榮昌校區(qū)實習(xí)牧場進行，試驗用豬糞來自實習(xí)牧場生長育肥豬舍。試驗從2015年11月27日開始，至2016年1月7日結(jié)束，試驗期為42 d。

試驗設(shè)置2種豬糞貯存高度（H），分別為20 cm和40 cm，3種覆蓋厚度（C），分別為0、10 cm和20 cm，共 6個處理，即：（1）貯存高度 20 cm，無覆蓋（H20C0）；（2）貯存高度 20 cm，覆蓋厚度 10 cm（H20C10）；（3）貯存高度 20 cm，覆蓋厚度為 20 cm（H20C20）；（4）貯存高度40 cm，無覆蓋（H40C0）；（5）貯存高度40 cm，覆蓋厚度為10 cm（H40C10）；（6）貯存高度40 cm，覆蓋厚度為20 cm（H40C20）。試驗前，將收集的新鮮豬糞充分混合后，按照試驗設(shè)計裝入箱內(nèi)，對于覆蓋處理組，分別按照試驗設(shè)計在豬糞上覆蓋10 cm和20 cm厚的鋸末。堆積高度20 cm的豬糞質(zhì)量為11.99 kg；堆積高度40 cm的豬糞質(zhì)量為24.07 kg。每個處理設(shè)3個重復(fù)。

1.2 動態(tài)箱設(shè)置及氣體測量

溫室氣體排放的監(jiān)測方法參考Dong等[3]使用的動態(tài)箱監(jiān)測技術(shù)。動態(tài)箱是由PVC管制成的圓筒，高為90 cm，內(nèi)徑為30.7 cm。桶內(nèi)安裝1個12 V的風(fēng)扇。進氣口設(shè)在桶的上部中央位置處，出氣口設(shè)在桶的側(cè)面，出氣口高度略高于堆體高度。由于堆積高度和覆蓋厚度的不同，糞便上方的氣體體積從22.20 L到51.79 L不等，本試驗通風(fēng)量設(shè)置為20次·h-1的氣體交換率，這是參考Li等[6]的研究結(jié)果，在該研究中發(fā)現(xiàn)，每小時氣體交換率為10次·h-1和20次·h-1對氣體排放沒有顯著差異。使用INNOVA 1409-24多點采樣儀（LumaSense Technologies A/S，Ballerup，Denmark）將新鮮空氣和出氣口氣體分別輸送至INNOVA 1412i多種氣體分析儀（LumaSense Technologies A/S，Ballerup，Denmark）進行測量，該儀器對NH3、N2O、CH4和 CO2的檢測下限分別為 0.14、0.05、0.13 mg·kg-1和9.15 mg·kg-1，測試前，使用標(biāo)準(zhǔn)氣體對儀器進行標(biāo)定（NH3：28.64 mg·kg-1；N2O：9.19 mg·kg-1；CH4：29.95 mg·kg-1；CO2：6 405.72 mg·kg-1）。每小時完成18個桶的測試循環(huán)1次，每天測試24次，測試周期為42 d。豬糞每種氣體（NH3、N2O、CH4和CO2）的排放速率由公式（1）計算得出。

式中：F為單位質(zhì)量豬糞的某種氣體排放速率，mg·kg-1·d-1；Cno為第n（n=1→24）小時出氣口的某種氣體質(zhì)量濃度，mg·m-3；Cni為第n（n=1→24）小時進氣口某種氣體質(zhì)量濃度，mg·m-3；V為通風(fēng)量，用通風(fēng)管道的截面積乘以風(fēng)速求得，m3·h-1；W為初始糞便質(zhì)量，kg。

通過累加每天的排放速率求得整個試驗期內(nèi)單位質(zhì)量豬糞每種氣體的累積排放量，單位為mg·kg-1或g·kg-1。

根據(jù)CH4和N2O在100年尺度上的增溫潛勢分別為CO2的28倍和265倍[12]，得出每千克豬糞CH4和N2O累積排放量的CO2當(dāng)量。此外，考慮到沉降的NH3-N會有1%轉(zhuǎn)化為N2O-N[13]，因此，先將NH3-N轉(zhuǎn)化為N2O-N，再計算出每千克豬糞總溫室氣體增溫潛勢，見公式（2）。

式中：ECO2eq為增溫潛勢，g·kg-1，以 CO2計；ECO2為 CO2的累積排放量，g·kg-1；ECH4為CH4的累積排放量，g·kg-1；EN2O為N2O的累積排放量，g·kg-1；ENH3-N為NH3-N的累積排放量，g·kg-1。

1.3 糞便的性質(zhì)分析

試驗開始前將豬糞充分混合，采集大約500 g豬糞樣品，分析其水分和干物質(zhì)（Dry matter，DM，105℃烘干）[14]、總氮（Total nitrogen，TN，H2SO4-混合加速劑蒸餾法）及有機碳（Total organic carbon，TOC，高溫外熱重鉻酸鉀氧化容量法）含量[15]。得到糞便的含水率為74.81%，干物質(zhì)含量為251.88 g·kg-1，總有機碳為798.44 g·kg-1、總氮為28.41 g·kg-1。

1.4 數(shù)據(jù)分析

數(shù)據(jù)采用Excel 2007進行處理，試驗結(jié)果為平均值±標(biāo)準(zhǔn)差。采用SPSS 17對數(shù)據(jù)進行差異顯著性分析。

2 結(jié)果與討論

2.1 環(huán)境溫濕度

試驗過程中的環(huán)境溫度為7.50～15.20℃，平均值為11.56℃（標(biāo)準(zhǔn)偏差為1.65℃）；相對濕度為56.50%～93.90%，平均值為85.77%（標(biāo)準(zhǔn)偏差為5.10%）。見圖1。

2.2 NH3的排放

圖1 豬糞儲存期間環(huán)境溫濕度變化Figure 1 Evolution of air temperature and relative humidity during storage of swine manure

圖2 豬糞儲存期間NH3排放速率變化Figure 2 Evolution of emission rate of NH3during storage of swine manure

NH3的排放模式如圖2所示。不覆蓋的2個處理組排放量呈現(xiàn)出先升高后降低的趨勢，而4個覆蓋處理組一直維持在較低的排放水平。在相同的覆蓋厚度下，與20 cm貯存高度相比，40 cm貯存高度單位質(zhì)量豬糞的NH3累積排放量分別下降了110.55（不覆蓋）、10.56（10 cm鋸末覆蓋）、1.45 mg·kg-1（20 cm鋸末覆蓋），下降比例分別為61.52%（P＜0.05）、52.40%（P>0.05）、45.43%（P>0.05）。與不覆蓋處理相比，覆蓋明顯降低了NH3的累積排放量。整個42 d的試驗期，對于豬糞貯存高度為20 cm的處理組來說，10 cm和20 cm鋸末覆蓋分別降低單位質(zhì)量豬糞NH3累積排放量達88.78%和98.23%（P＜0.05）；對于豬糞貯存高度為40 cm的處理組來說，與不覆蓋相比，10 cm和20 cm鋸末覆蓋分別降低單位質(zhì)量豬糞NH3累積排放量達86.12%和97.49%（P＜0.05）。覆蓋厚度越大，NH3累積排放量越低。

糞便貯存過程中NH3的排放受環(huán)境溫度、糞便性質(zhì)、糞便管理措施等多種因素的影響[6，11，18-19]。在本試驗中，40 cm貯存高度單位質(zhì)量豬糞NH3的累積排放量低于20 cm貯存高度，單位質(zhì)量糞便NH3的累積排放量會隨著糞便貯存高度的增加而下降，這與Li等[6]使用雞糞進行的試驗結(jié)論一致。這可能是由于糞便堆積高度增加，抑制了下部糞便NH3的排放。覆蓋進一步降低了單位質(zhì)量豬糞NH3的累積排放量，這與之前的一些研究結(jié)果相似[20-23]，如Clanton等[20]使用稻草覆蓋豬糞的研究結(jié)果表明NH3的排放量下降了37%～86%。本試驗中，覆蓋降低了單位質(zhì)量豬糞的NH3累積排放量達86.12%～98.23%，與其他一些研究結(jié)果略有差異，這可能與使用的覆蓋材料或者覆蓋厚度不同有關(guān)。覆蓋之所以能降低NH3的排放可能是由于覆蓋抑制了表面糞便NH3向大氣排放，隨著堆體高度和覆蓋厚度的增加，抑制作用增強；另外可能是由于覆蓋材料對NH3具有一定的吸附作用[20]，因而降低了NH3的排放。

2.3 N2O的排放

豬糞貯存初期，N2O排放速率處于較低的水平，大約1星期后開始緩慢升高，到試驗的第5個星期左右達到排放高峰，此后開始下降（圖3）。在相同的覆蓋厚度下，與20 cm貯存高度相比較，40 cm貯存高度單位質(zhì)量豬糞N2O累積排放量分別下降了6.94（不覆蓋）、19.16（10 cm鋸末覆蓋）、21.11 mg·kg-1（20 cm鋸末覆蓋），下降比例分別為20.96%、45.89%、50.80%（P＜0.05）。覆蓋處理對于不同貯存高度的單位質(zhì)量豬糞N2O累積排放量影響不同。覆蓋處理增加了20 cm貯存高度的單位質(zhì)量豬糞N2O累積排放量，與不覆蓋相比，10 cm和20 cm鋸末覆蓋分別增加單位質(zhì)量豬糞N2O累積排放量達26.19%和25.59%（P＜0.05）；然而，覆蓋處理卻降低了40 cm貯存高度單位質(zhì)量豬糞的N2O累積排放量，與不覆蓋處理相比，20 cm鋸末覆蓋顯著降低單位質(zhì)量豬糞N2O累積排放量達21.82%（P＜0.05），10 cm鋸末覆蓋減少單位質(zhì)量豬糞N2O累積排放量達13.61%，但差異不顯著（P>0.05）。

圖3 豬糞儲存期間N2O排放速率變化Figure 3 Evolution of emission rate of N2Oduring the storage of swine manure

糞便N2O產(chǎn)生于不完全的硝化和反硝化過程，嚴格的好氧條件和厭氧條件下不容易產(chǎn)生N2O[25]。以前的研究報道了關(guān)于覆蓋對糞便N2O排放量的影響，陸日東等[26]通過奶牛糞便堆積試驗發(fā)現(xiàn)，覆蓋降低了牛糞N2O排放量。早期的研究發(fā)現(xiàn)，鋸末覆蓋增加了牛糞N2O的累積排放量[10-11]。在本研究中，覆蓋增加了20 cm貯存高度單位質(zhì)量豬糞N2O的累積排放量，但降低了40 cm貯存高度單位質(zhì)量豬糞N2O的累積排放量。由于O2通過自然擴散可以進入堆體內(nèi)部達25 cm，雖然鋸末有一定的阻隔作用，但堆體較低（20 cm），不能抑制堆體的氧化。因此較低的堆體氧化較充分，可以形成更多的硝酸鹽；而對于較高的堆體（40 cm），由于空氣不能進入堆體下部，導(dǎo)致氧化不充分，形成的硝酸鹽較少，而鋸末的阻隔作用進一步降低了O2供應(yīng)，從而減少了硝酸鹽形成，因此，降低了N2O的產(chǎn)生。與20 cm貯存高度相比，40 cm貯存高度單位質(zhì)量豬糞N2O的累積排放量降低了20.96%～50.80%，這與Dong等[3]的研究結(jié)論相一致，他們的研究結(jié)果表明，40 cm高的豬糞較20 cm高豬糞N2O累積排放量下降了28%。不同研究結(jié)果的差異可能與糞便性質(zhì)、堆體高度以及覆蓋材料和厚度有關(guān)。應(yīng)該對堆體內(nèi)部的O2含量以及微生物活動進行研究，以便更好地說明問題。

2.4 CH4的排放

CH4的排放表現(xiàn)為貯存前期排放速率較高，后期排放速率較低（圖4），這與Dong等[3]的研究變化趨勢相一致。在相同的覆蓋厚度下，CH4累積排放量隨堆積高度的增加而顯著增大。與20 cm貯存高度相比較，40 cm貯存高度單位質(zhì)量豬糞CH4累積排放量分別增加了132.87（不覆蓋）、118.72（10 cm鋸末覆蓋）、133.57 mg·kg-1（20 cm鋸末覆蓋），增加比例分別為208.45%、77.15%、70.12%（P＜0.05）。對于20 cm貯存高度豬糞來說，10 cm和20 cm鋸末覆蓋分別增加單位質(zhì)量豬糞CH4累積排放量達141.44%和198.86%（P＜0.05）；對于40 cm貯存高度豬糞來說，10 cm和20 cm鋸末覆蓋分別增加單位質(zhì)量豬糞CH4累積排放量達38.66%和64.83%（P＜0.05）；單位質(zhì)量豬糞CH4累積排放量隨覆蓋厚度增加而增大。

CH4是微生物厭氧發(fā)酵的主要產(chǎn)物。本試驗中，與20 cm堆高豬糞相比，40 cm堆高的豬糞CH4排放量顯著增加，而且，覆蓋進一步增加了CH4的排放量，隨著覆蓋厚度的增加，CH4排放量也增大。以前的研究結(jié)果也證實了這一點，Li等[6]使用雞糞、Dong等[3]使用豬糞、Wang等[9]使用牛糞的試驗都表明，較高的堆體會排放出更多的CH4。因為，較高的堆體更容易保持堆體內(nèi)部的水分和厭氧環(huán)境，因此會促進CH4的生成和排放。由于覆蓋可以抑制堆體與空氣的接觸，強化了厭氧條件，CH4產(chǎn)生量因而增加。朱海生等[10]使用牛糞的堆積試驗表明，較高的堆體和覆蓋都可以增加CH4的排放量；Berg等[27]通過覆蓋液體豬糞的試驗也證實了覆蓋增加了CH4的排放量，此外，Amon等[28]在使用稻草覆蓋奶牛場的污水試驗中發(fā)現(xiàn)，稻草覆蓋增加了21.70%的CH4排放量。因此，隨著堆體高度和覆蓋厚度的增加，厭氧程度進一步加大，CH4累積排放量也逐漸增加。

2.5 CO2的排放

CO2的排放趨勢與CH4相似，初期排放速率較高，此后逐漸下降（圖5）。在相同的覆蓋厚度下，與20 cm貯存高度的豬糞相比，40 cm貯存高度豬糞CO2累積排放量分別下降了27.27（不覆蓋）、24.27（10 cm鋸末覆蓋）、20.94 g·kg-1（20 cm鋸末覆蓋），下降比例分別為45.53%、51.22%、48.64%，差異顯著（P＜0.05）。覆蓋處理降低了單位質(zhì)量豬糞CO2的累積排放量。對于20 cm貯存高度的豬糞來說，與不覆蓋相比，10 cm和20 cm鋸末覆蓋分別降低單位質(zhì)量豬糞CO2累積排放量達12.51 g·kg-1和 16.83 g·kg-1，降低比例分別為20.89%和28.10%，但10 cm鋸末覆蓋與不覆蓋之間差異不顯著（P>0.05），20 cm鋸末覆蓋與不覆蓋之間差異顯著（P＜0.05）；對于40 cm貯存高度的豬糞來說，10 cm和20 cm鋸末覆蓋分別降低單位質(zhì)量豬糞 CO2累積排放量達 9.51 g·kg-1和 10.51 g·kg-1，降低比例分別為29.15%和32.20%，但差異均不顯著（P>0.05）。

圖4 豬糞儲存期間CH4排放速率變化Figure 4 Evolution of emission rate of CH4during the storage of swine manure

本試驗中，較高的堆體（40 cm）單位質(zhì)量豬糞產(chǎn)生較少的CO2，這與之前的研究結(jié)論相似，在Dong等[3]的研究中發(fā)現(xiàn)，40 cm高的豬糞堆體比20 cm高的堆體累積CO2排放量下降了16%。對于固體糞便來說，CO2的產(chǎn)生主要來源于微生物好氧分解有機物質(zhì)[29]，較低的堆體更容易與外界進行氣體交換，因此CO2的產(chǎn)生量較高，而較高的堆體下層不能充分接觸O2，所以單位質(zhì)量牛糞的CO2產(chǎn)生量較低。覆蓋阻止了空氣與糞便表面的接觸，減少了CO2的排放量。因此，隨著堆體高度和覆蓋厚度的增加，CO2累積排放量降低。

2.6 增溫潛勢

不同處理下每千克豬糞總溫室氣體增溫潛勢如表1所示。覆蓋雖然降低2種貯存高度豬糞總溫室氣體增溫潛勢達11.59%～23.61%，但差異均不顯著（P>0.05）。貯存高度對增溫潛勢產(chǎn)生了顯著影響，與20 cm貯存高度的豬糞相比，40 cm貯存高度豬糞總溫室氣體增溫潛勢分別下降了22.80～26.06 g·kg-1（CO2基礎(chǔ)），降低比例達36.26%～41.48%（P＜0.05）。

3 結(jié)論

（1）CO2是豬糞貯存過程中排放的最主要溫室氣體，NH3的溫室效應(yīng)較小。

（2）各處理組的單位質(zhì)量豬糞總溫室氣體增溫潛勢為36.62～71.06 g·kg-1（CO2基礎(chǔ)）。豬糞貯存高度越高，排放的總溫室氣體增溫潛勢越小。覆蓋可以減少豬糞貯存過程中總溫室氣體增溫潛勢。

（3）為了減少豬糞貯存過程中溫室氣體的排放，建議采用覆蓋處理并增加貯存高度。

表1 豬糞貯存期間溫室氣體增溫潛勢（g·kg-1，CO2基礎(chǔ)）Table 1 Global warming potential during swine manure storage（g·kg-1，Based on CO2）