(華中科技大學能源與動力工程學院 湖北武漢430074)

固體氧化物燃料電池(Solid Oxide Fuel Cell，SOFC)是一種全固體結構的高溫燃料電池，具有結構簡單、能量轉換效率高、燃料適應性廣等優(yōu)點，目前正成為潔凈發(fā)電技術領域極具前景的技術之一[1-3]。然而平板式SOFC在封接技術方面仍面臨著巨大挑戰(zhàn)。如何確保高溫下燃料氣和氧化氣、內部和外部氣體間的有效隔絕，正成為制約其發(fā)展的關鍵技術瓶頸[4]。研究者針對SOFC的密封材料和封接技術展開了廣泛研究[5-7]，其中，采用金屬、云母和陶瓷等封接材料的壓縮密封技術是目前SOFC最常用的密封方法[8-9]。文獻[10]指出，壓縮密封技術的開發(fā)對平板式SOFC的發(fā)展至關重要，特別是密封穩(wěn)定性和密封壽命等問題。

就密封機制而言，壓縮密封屬于接觸硬密封。例如金屬材料壓縮密封，是將壓縮應力作用在具有一定變形能力的金屬密封材料上，盡可能減小兩個接觸表面之間的間隙，以消除泄漏路徑。實際上，能夠達到零泄漏的理想接觸是難以實現(xiàn)的。機加工表面呈現(xiàn)出的復雜粗糙特性使得兩個接觸硬表面間的連接區(qū)域或多或少存在一些孔隙，這些孔隙就是導致泄漏的主要原因。正因為如此，研究者開始通過實驗和理論研究的方法對這一連接區(qū)域的流體傳輸特性進行研究，以明確不同工況下封接材料的密封穩(wěn)定性。一些泄漏模型，如平行平板模型、三角溝槽模型、多孔模型以及分形模型等相繼被提出[11]。這些模型的發(fā)展在一定程度上反映了人們對接觸密封泄漏機制認識的不斷深入。

現(xiàn)有泄漏機制模型在實際應用方面還存在不少局限性。例如平行平板模型、三角溝槽模型，采用了簡化的泄漏通道，不能反映實際接觸過程中泄漏路徑的復雜性、隨機性；多孔模型[12]和分形模型[13]中，泄漏通道微觀參數(shù)的實際測量以及與宏觀接觸模型之間的有效關聯(lián)還存在不足。文獻[14]首次將計算流體動力學(CFD)方法引入接觸界面?zhèn)鬏斕匦匝芯?，并基于粗糙表面?shù)值重構技術，通過大量數(shù)值計算分析了粗糙表面統(tǒng)計學參數(shù)對氣密性的影響。文獻[11]將分形多孔介質輸運理論引入金屬墊片泄漏特性研究，提出了金屬墊片泄漏率的理論預測模型。這些工作大大拓展了粗糙界面間隙流動的研究方法。

近年來，基于介觀尺度的格子玻爾茲曼方法(LBM)被廣泛應用于微細空間的流動與傳熱研究[15]，如多孔介質輸運現(xiàn)象[16]、微尺度流動與傳熱[17-18]、兩相流及多相流[19]等，具有算法簡單、并行性好且容易處理復雜邊界條件等優(yōu)點，可很好地反映復雜邊界對流動與傳熱的影響。本文作者將LBM引入密封間隙流動的研究，結合粗糙表面數(shù)值重構技術以及單粗糙峰微觀接觸力學分析，建立了SOFC密封結構泄漏率預測模型。該預測模型可實現(xiàn)不同工況、不同工作介質間泄漏率的計算和轉換，可為SOFC封接結構精密設計提供理論指導。

1 三維粗糙表面數(shù)值模型

文中針對SOFC的金屬壓縮密封結構進行研究，其封接結構如圖1所示，封接位置位于陰陽極兩側氣體通道與外界連接處。為與接觸力學分析更好地耦合，在泄漏通道構造過程中，兩個粗糙表面在粗糙程度相差不大時，可被轉化為一個復合粗糙表面與一個理想光滑表面之間的接觸；粗糙程度相差很大的情況下，可直接將粗糙程度較小的表面簡化為光滑平面。

圖1 SOFC密封示意圖

研究[20]表明，實際粗糙表面空間各點高度符合高斯分布，文中即采用高斯法來模擬真實的粗糙表面，則表面各點的空間坐標概率密度P(z)可表示為

(1)

實際粗糙表面上相鄰各點的高度值并不是完全相互獨立的，而是相關的，而且距離越近的點相關性越大。對于粗糙表面上在x、y方向上距離分別為τx、τy的任意兩點，相關性計算時的加權值P(τ)：

(2)

式中:σ是粗糙表面的均方根高度，即粗糙度；T為兩點間的自相關長度。

應用MATLAB生成符合方程(1)和(2)點陣，再通過快速傅里葉變換和逆變換技術，即可得到數(shù)值高斯粗糙表面。

圖2示出了粗糙度σ對粗糙表面形貌的影響?？梢钥闯觯害以酱?，粗糙表面起伏越為劇烈，表面越粗糙；反之，粗糙表面起伏則較為平緩，表面愈趨平滑。總體來說，粗糙度σ對表面形貌有著較大影響，也必然對壓縮密封接觸界面區(qū)域微孔結構產生較大影響。

圖2 粗糙度σ對粗糙表面形貌的影響

2 間隙流動的格子Boltzmann模型

2.1 D3Q19模型

針對三維流動問題，文中采用了單松弛D3Q19模型[21]，即將間隙流動劃分成具有19個速度方向的三維正方體網格。有研究[22]表明，當Knudsen數(shù)Kn≤0.047 6時，可忽略氣體滑移流效應對泄漏率的影響，文中所研究尺度范圍均滿足此要求，故采用非滑移的邊界條件——反彈格式處理碰撞邊界，其中模型中各方向矢量為

(3)

通過單松弛BGK近似的波爾茲曼方程可以離散為

gα(xi+cα·Δt，t+Δt)-gα(xi,t)=

(4)

式中：τ為松弛時間;gα為是沿α方向的單粒子速度分布函數(shù)。

對于不考慮熱交換的流體，D3Q19模型的平衡分布函數(shù)由下式給出：

(5)

宏觀密度ρ和速度u與分布函數(shù)相關：

(6)

使用Chapman-Enskog擴展，可以將方程(4)恢復成二階精度下的Navier-Stokes方程，得出運動黏度為

(7)

2.2 平行平板間隙流動的LBM分析

為驗證模型的準確性，將上述D3Q19模型應用于平行平板間隙流動的模擬，并進行了計算分析。該平行通道的高為h，長為l，寬為B，由泊肅葉流動解析式，體積泄漏率QV公式為

(8)

采用LBGK-D3Q19模型，改變間隙高度模擬的體積泄漏率與理論解的比較如圖3所示。

圖3 不同間隙高度下平行平板流泄漏率模擬值與理論值比較

可以看出，LBGK-D3Q19模型對三維平行平板間的間隙流動具有較高的準確性，模擬值與理論值相差極小，且隨著間隙高度的增加，準確性越來越高。

2.3 粗糙間隙內流動的LBM分析

考慮到所研究區(qū)域內粗糙間隙高度遠小于泄漏長度和寬度，對于間隙空間和流體介質做出如下假設：

(1)金屬表面的粗糙度各向同性、均勻分布，即不考慮加工紋理(即自相關長度T取1 μm)；

(2)忽略體積力的影響，如重力。

滿足上述假設的間隙流動可認為是流動特性均勻一致。這樣，可以通過對一個包含足夠多粗糙峰信息的微小表征區(qū)域進行數(shù)值分析，進而推算出整個區(qū)域的泄漏率。文中選取40 μm×40 μm的計算區(qū)域，并進行了尺寸獨立性檢驗。

兩個緊密接觸的粗糙表面，當粗糙程度相當時，真實接觸狀態(tài)難以模擬，借助摩擦力學[23]中常用的方法，將兩個粗糙表面的無摩擦接觸用一個光滑平面和一個復合粗糙表面的接觸來代替，即把泄漏通道上下兩側的兩個粗糙表面簡化成一個光滑表面和一個等效粗糙表面，計算模型及邊界條件如圖4所示。圖中，上表面為等效粗糙表面，下表面為理想光滑表面，均設置為無滑移反彈邊界條件；左右設為對稱邊界條件；進出口為zou-he壓力邊界條件；間隙高度定義為上基準面與下表面之間的距離。

圖4 模型計算域及邊界條件

為有效分析粗糙度σ和間隙高度h對泄漏率的影響規(guī)律，文中共構建了55個不同參數(shù)的計算區(qū)域，其中粗糙度σ取值有5個，分別為1.4、1.56、1.7、1.85、2 μm，間隙高度取值共11個，等距離分布在5～15 μm之間。模擬過程中，所有表面自相關長度T均為1 μm。

圖5為不同高度截面速度分布圖?？梢钥闯觯捍植诜宓拇嬖趯α黧w流動有較大影響，流動比較大的區(qū)域集中在粗糙峰占比較小的截面，如圖中z=4 μm處。隨著粗糙峰占比的增大，如z=5 μm和z=6 μm處，流體的流動路徑蜿蜒曲折，遠遠偏離了泊肅葉流動。當z=7 μm時，由于孔隙空間的急劇減少，流動僅在局部地方發(fā)生。圖5的結果說明，考慮三維模型以及采用基于介觀尺度的LBM來研究粗糙壁面間隙流動是十分必要的。

圖5 沿間隙高度方向截面量綱一速度場分布(h=8 μm,

圖6給出了給定內外壓差的條件下，間隙高度和粗糙度對體積泄漏量的影響?？梢钥闯觯和瑯娱g隙高度條件下，粗糙度越大，體積泄漏率越小；不同粗糙度下泄漏率隨間隙高度變化的規(guī)律十分相似，在間隙高度較小時，與泊肅葉流動偏差較大；當間隙高度較大時，與泊肅葉流動偏差較小。可見，粗糙峰形貌是造成粗糙壁面間隙流動與平行平板流動差異的主要原因。因此，可以引入流量因子Φ來表征二者流量的差異，即:

(9)

式中：Q和Qp分別為間隙高度相同的粗糙間隙與光滑間隙的體積泄漏率。

圖6 間隙高度和粗糙度對體積泄漏量的影響

流量因子Φ反映了粗糙度對流體流動的影響，與粗糙度σ、間隙高度h有關，根據(jù)LBM模擬結果整理可得如下擬合公式：

(10)

3 接觸狀態(tài)下的泄漏率預測

3.1 密封間隙高度隨應力變化

(11)

式中:SG為接觸區(qū)的平均壓力，MPa;h0為初始密封間隙高度，取為5倍于粗糙度。

圖7 接觸狀態(tài)下粗糙界面接觸示意圖

3.2 預測模型及驗證

為了驗證所提出的泄漏率預測模型的正確性，將不同工作條件下SOFC密封泄漏率的預測值與文獻[25]報道的實驗數(shù)據(jù)進行比較。為模擬燃料電池的工作狀態(tài)，實驗在25、250、500 ℃ 3個溫度下進行，內外壓力差為2.0 kPa，工作流體為氦氣，其流動方向設計為僅沿徑向。金屬材質分別為因科鎳合金及奧氏體不銹鋼。測試的2個不銹鋼試樣分別用100和600目砂粒工具加工，對應于粗糙度分別為1.85和1.56 μm。因科鎳合金加工精細，粗糙度較小，視為光滑表面。實驗模型簡化示意圖如圖8所示，實驗參數(shù)見表1。

圖8 實驗示意圖

參數(shù)數(shù)值氣體常數(shù)R/(J·kg-1·K-1)2 077內徑ri/mm12.70外徑ro/mm15.875壓差Δp/kPa2.0彈性模量E/GPa106.3動力黏度η/(Pa·s)1.98×10-5(t=25 ℃)2.92×10-5(t=250 ℃)3.86×10-5(t=500 ℃)

表2和圖9分別給出了模型預測值與實驗值的數(shù)值和趨勢比較。由表2可以看出：模擬值與實驗數(shù)據(jù)非常吻合，特別是針對載荷較大且溫度較高的工況，二者的誤差相當小。圖9給出了σ=1.85 μm時泄漏率隨溫度變化的模擬結果及相應的實驗值，可以看出：模型預測的泄漏率隨溫度變化趨勢與實驗測量結果完全一致，溫度的升高會導致泄漏率的降低，降低的趨勢先快后緩。上述結果反映了預測模型的準確性。

表2 泄漏率模擬值與實驗值比較

圖9 不同載荷下泄漏率隨溫度變化實驗值與模擬值

Fig 9 Experimental results and simulation values of leakage rate with temperature under different loads

3.3 泄漏率的影響因素

利用文中提出的預測模型，針對各種實際工況，在給定粗糙度、工作介質以及接觸平均載荷情況下，通過式(8)、式(10)以及式(11)可以計算得到相應泄漏率，可以反映表面粗糙形貌、工作介質、載荷、溫度對泄漏率的影響。

圖10給出了由計算得到的泄漏率隨各種影響因素的變化趨勢。總體而言，隨溫度的升高，質量泄漏率會呈現(xiàn)下降的趨勢，主要原因在于泄漏介質密度與溫度成反比關系。需要指出的是，雖然從正常工作狀態(tài)來看，溫度升高對泄漏率減小是有利的，然而實際工況下，溫度過高會導致密封結構失效。這是因為，溫度升高會影響密封結構的力學特性，以及不同材料熱膨脹系數(shù)差異會引起界面應力減小或增大。文中提出的模型結合了這些材料力學特性，因而可以很好地給出預測，這方面將在今后的研究中進行詳細討論。

圖10 不同溫度下表面粗糙度、工作介質、載荷對泄漏率的影響

圖10(a)表明，相同溫度相同載荷下粗糙度越小，泄漏率越小，且隨著粗糙度的減小，溫度對泄漏率的影響逐漸越弱。此處與前文3.3節(jié)并不矛盾。在3.3節(jié)中，并未涉及接觸分析，是在同一有效間隙高度h下進行的模擬，此時粗糙度σ對泄漏率的影響體現(xiàn)在偏離平板流的程度，h相同，σ越小，粗糙面越接近光滑平板，泄漏率就越大。而圖10(a)中是將粗糙表面界面流動分析和微觀接觸分析耦合后得到的結果，由式(8)可知泄漏率與h的3次方成正比，而由微觀接觸力學分析得h與σ成正比，所以σ越小，h就越小，故而泄漏率越小。圖10(b)表明，介質的物性變化(主要是黏度和密度)對泄漏率亦會產生較大影響，其中甲烷的質量泄漏率最大，氫氣與氦氣泄漏率較小，主要是因為相同情況下其運動黏度較大。圖10(c)則表明，在所考慮應力范圍內，壓縮應力對泄漏率的影響并不是很大。溫度較低時，應力從5 MPa變化到80 MPa，泄漏率降低50%；而當溫度較高時，泄漏率整體偏低，壓縮應力的影響并不明顯。平均應力的作用不明顯，主要與金屬材料在所考慮應力范圍內產生的變形量極小有關。

4 結論

(1)基于粗糙表面數(shù)值重構和LBM提出了粗糙壁面間隙流流量計算公式，結合單粗糙峰微觀接觸力學分析，將理論計算中的間隙高度與實際工況下的等效分離高度耦合，可以很好地預測壓縮密封結構泄漏率隨各種影響因素的變化規(guī)律。與實驗數(shù)據(jù)對比表明，文中提出的預測模型具有較高的準確性。

(2)預測模型表明，壓縮密封結構的主要影響因素為粗糙表面形貌、密封材料機械力學特性、密封流體物性以及密封結構工作狀態(tài)。在相同間隙高度下，表面粗糙度越大，溫度越高，泄漏率越低；在相同密封載荷時，粗糙度越小，泄漏率越大；壓縮密封過程中材料變形較小，因此對泄漏率的影響也較小。

(3)不同介質的熱物理性質差異也會引起泄漏率的不同，其中氫氣和氦氣的質量泄漏率最小，主要是因為相同情況下其運動黏度最大。