姚 敏，莊 壯，梁 健，金政偉，匡建平，雍曉靜

（1. 神華寧夏煤業(yè)集團有限責(zé)任公司，寧夏 銀川 750011；2. 神華寧夏煤業(yè)集團有限責(zé)任公司煤炭化學(xué)工業(yè)技術(shù)研究院，寧夏 銀川 750411；3. 中國船舶重工集團公司 第七一一研究所，

上海 201108；4. 寧夏神耀科技有限責(zé)任公司，寧夏 銀川 750200）

甲醇制丙烯（MTP）反應(yīng)器為多段冷激式固 定床，此類氣固非均相催化反應(yīng)器內(nèi)存在較為復(fù)雜的傳遞與反應(yīng)過程，各級催化床層對應(yīng)的反應(yīng)物料流量分布、濃度分布及催化床層溫度分布之間具有非線性關(guān)系，進而導(dǎo)致上述傳遞現(xiàn)象直接影響著MTP反應(yīng)的轉(zhuǎn)化率、丙烯產(chǎn)物的選擇性和催化劑的使用壽命［1-9］。作為一種固定床反應(yīng)器內(nèi)的核心內(nèi)構(gòu)件，MTP反應(yīng)器霧化噴嘴起到既能分配對應(yīng)床層內(nèi)側(cè)線氣（液）相反應(yīng)物，又能降低上級床層出口反應(yīng)溫度的作用。MTP反應(yīng)器霧化噴嘴屬于外混合式噴嘴，霧化機理為高速流動的氣體通過氣相通道經(jīng)旋流槽旋轉(zhuǎn)后，以射流由外噴嘴噴出；而低速流入的液體首先進入液相通道，經(jīng)旋流槽旋轉(zhuǎn)后再由液相孔噴出，外側(cè)氣體快速剪切、沖擊，使得液體破碎為霧滴，同時伴隨有動量交換，最終在噴嘴外形成“錐形”霧滴分布場［10-14］。在MTP反應(yīng)器霧化噴嘴的眾多結(jié)構(gòu)參數(shù)中，液相噴嘴的結(jié)構(gòu)與尺寸，尤其是液相噴孔的尺寸勢必會直接影響著氣液相反應(yīng)物的相對速度和一次霧化的霧滴直徑，進而影響到霧滴粒徑分布（PSD）、霧化角與霧化覆蓋直徑（DCD）等［15］。

本工作以具有不同液相孔尺寸的霧化噴嘴為研究對象，選取N2和H2O為實驗?zāi)M介質(zhì)，以“冷?！睂嶒灋橹饕芯渴侄?，考察了液相孔尺寸與PSD、霧化角及DCD之間的聯(lián)系，研究了不同氣液質(zhì)量流量比（G/L）下PSD、霧化角和DCD的變化規(guī)律，為MTP反應(yīng)器噴嘴的設(shè)計、優(yōu)化與應(yīng)用提供實驗數(shù)據(jù)。

1 實驗部分

1.1 實驗裝置

在MTP固定床反應(yīng)器內(nèi)，側(cè)線氣相反應(yīng)物以二甲醚（DME）和甲醇（MeOH）混合氣體為主，側(cè)線液相反應(yīng)物則以H2O，MeOH，DME混合液體為主，統(tǒng)稱為“冷態(tài)反應(yīng)物”。

實驗裝置主要有氣（液）存儲系統(tǒng)、氣相進料管線、液相進料管線、流量控制系統(tǒng)、壓力控制系統(tǒng)、數(shù)據(jù)采集與分析系統(tǒng)等［16］。

1.2 實驗步驟

安裝不同液相孔尺寸的霧化噴嘴于實驗裝置上，依次打開水泵和液氮泵，調(diào)節(jié)水路控制閥、氣路控制閥，控制氣液相流量。待氣（液）穩(wěn)定后，采用英國馬爾文公司Mastersizer 2000型激光粒度分析儀分析液滴的霧化粒徑數(shù)據(jù)，重復(fù)測量10次，取平均值。采用高清照相機收集霧化角照片和霧化過程視頻，借助Gimp 2.8.10軟件分析霧化角，重復(fù)測量10次，取平均值。隨后，采用稱重法分析DCD，將空白試管依次編號稱重，放置于試管架上，再將試管架豎直放置于霧化噴嘴下方2.1 m處，計時30 min，待計時完成后，同時關(guān)閉水路控制閥和氣路控制閥，稱重已扣除自身重量的試管，并依次編號，重復(fù)測量5次，取平均值。

1.3 測試條件

圖1為外混合式噴嘴結(jié)構(gòu)示意與流向。由圖1可知，實驗用霧化噴嘴主要由氣相通道和液相通道構(gòu)成，其中，液相通道內(nèi)徑（dl）可變，依次由0.6 mm增至1.0 mm，液相環(huán)隙通道外徑（Dl）為12.22 mm，氣相環(huán)隙通道內(nèi)徑（dg）為13.34 mm。實驗以氣相（N2）質(zhì)量流量為基準，選取質(zhì)量流量為0，10%，40%，60%，80%，100%，120%，140%，同時保持液相（H2O）質(zhì)量流量為100%，使得對應(yīng)的G/L依次為0，1.22，4.87，8.70，10.15，12.19，15.23，20.32，用于測試PSD、霧化角和DCD。

圖1 外混合式MTP反應(yīng)器霧化噴嘴結(jié)構(gòu)示意與流向Fig.1 Schematic & flow-direction drawings of outside-atomization nozzles used in methanol-to-propylene(MTP) reactor.

表1為實驗選擇的霧化噴嘴尺寸。實驗中，為了確保氣相流通截面積和流速不變，故保持氣（液）旋流結(jié)構(gòu)、氣（液）相通道、氣相噴孔結(jié)構(gòu)與尺寸不變。

2 結(jié)果與討論

2.1 PSD的影響

在實驗過程中，N2和H2O通過霧化噴嘴而生成的霧滴是由大量服從統(tǒng)計規(guī)律的粒子構(gòu)成的，PSD是判斷噴嘴霧化性能的重要依據(jù)之一，同時亦是噴嘴設(shè)計與優(yōu)化需要參考的參數(shù)之一，其中霧滴對應(yīng)質(zhì)量特征直徑（D）尤為值得關(guān)注。

表1 不同液相孔徑對應(yīng)MTP反應(yīng)器噴嘴尺寸Table 1 Parameters of the nozzles in the MTP reactor corresponding to different liquid-phase pore sizes

圖2 外混合式MTP反應(yīng)器噴嘴不同G/L對應(yīng)霧滴D的變化曲線Fig.2 Curves of D varied with different G/L of the outside-atomization nozzles in the MTP reactor.

圖2為外混合式MTP反應(yīng)器噴嘴不同G/L對應(yīng)霧滴D的變化曲線。由圖2可知，對于D0.1，D0.5，D0.999而言，液相孔尺寸對霧滴D具有單調(diào)的影響；保持流通截面積比（Al/Ag）不變，所得D隨G/L的增加而降低；相反地，保持G/L不變，所得D隨Al/Ag的增加而略有增加。且保持G/L=12.19，Al/Ag=0.022 3 時，D0.1=12.49 μm，D0.5=16.75 μm，D0.999=60.81 μm。

圖3為外混合式MTP反應(yīng)器噴嘴不同G/L對應(yīng)PSD變化曲線。由圖3可知，實驗范圍內(nèi)液相孔尺寸（即流通Al/Ag）顯著影響著PSD。保持Al/Ag不變，PSD隨著G/L的增加而逐漸變窄；而保持G/L不變，PSD隨著Al/Ag的增加而逐漸變寬。較大的液相孔徑導(dǎo)致一次霧化（G/L=0）產(chǎn)生的霧滴粒徑變大，較大的氣液相對速度導(dǎo)致霧滴粒徑變小，兩者對霧滴粒徑的影響是相反的［17］。且保持G/L=12.19，Al/Ag=0.022 3時，PSD介于5.49～40.89 μm之間。

2.2 霧化角的影響

圖4為外混合式MTP反應(yīng)器噴嘴不同G/L對應(yīng)的霧化角照片。由圖4可知，液相孔尺寸和G/L

對霧化角影響顯著。由圖4（a）～（e）可知，當(dāng)Al/Ag=0.012 5，G/L=0時，噴嘴對應(yīng)霧化角為77.6°；將G/L從1.22增至20.32，霧化角由58.4°降至9.6°。由圖4（f）～（j）可知，當(dāng)Al/Ag=0.022 3，G/L=0時，對應(yīng)的霧化角為82.9°；當(dāng)G/L由1.22增至20.32時，霧化角由66.8°降至11.3°；保持G/L=12.19，Al/Ag=0.022 3時，霧化角達到12.2°。由圖4（k）～（o）可知，當(dāng)Al/Ag=0.035 3，G/L=0時，霧化角為93.9°；隨著對應(yīng)G/L的增加，霧化角不斷減少。

圖5為外混合式MTP反應(yīng)器噴嘴不同G/L對應(yīng)霧化角變化曲線。由圖5可知，保持G/L不變時，隨液相孔徑的增加，對應(yīng)霧化角略有增加。當(dāng)G/L=0時，霧化角隨著液相孔徑的增加由77.6°變?yōu)?3.9°；當(dāng)G/L=1.22時，霧化角隨液相孔徑的增加而增加，由58.4°變?yōu)?8.2°；當(dāng)G/L=4.87時，霧化角由21.5°增至27.9°；當(dāng)G/L=8.70時，液相孔徑的增加使得霧化角由11.9°增至15.2°；當(dāng)G/L=12.19時，霧化角隨著液相孔徑的增加由9.8°變?yōu)?4.8°；當(dāng)G/L=20.32時，液相孔徑的增加使得霧化角由9.6°增至12.1°。

圖3 外混合式MTP反應(yīng)器噴嘴不同G/L對應(yīng)PSD變化曲線Fig.3 Curves of the corresponding particle size distribution(PSD) of the outside-atomization nozzles in the MTP reactor under different G/L.

圖4 外混合式MTP反應(yīng)器噴嘴不同G/L對應(yīng)霧化角照片F(xiàn)ig.4 Photographs of atomizing angles of the outside-atomization nozzles in the MTP reactor under different G/L.

圖5 外混合式MTP反應(yīng)器噴嘴不同G/L對應(yīng)霧化角變化曲線Fig.5 Curves of atomizing angles of the outside-atomization nozzles in the MTP reactor under different G/L.

2.3 DCD的影響

在測量過程中，將試管十字布置，中心試管編號為0，其余按照順時針方向依次標記為A列（由內(nèi)向外依次為A1～A18）、B列（B1～B18）、C列（C1～C18）、D列（D1～D18），A列和C列為對角分布，B列和D列為對角布置，每個試管間距為40 mm。圖6為不同Al/Ag下MTP反應(yīng)器霧化噴嘴對應(yīng)DCD變化。由圖6可知，試管重量呈正態(tài)分布。當(dāng)噴嘴Al/Ag在（0.012 5，0.035 3）區(qū)間時，85%（w）的液滴集中于640 mm區(qū)域內(nèi)；當(dāng)噴嘴Al/Ag=0.035 3時，85%（w）的液滴集中于720 mm區(qū)域內(nèi)；當(dāng)dl=1.0 mm，Dl=12.22 mm，dg=13.34 mm時，噴嘴對應(yīng)覆蓋直徑達720 mm。

圖6 外混合式MTP反應(yīng)器噴嘴霧化后不同流通Al/Ag對應(yīng)DCD變化Fig.6 Curves of droplet-covered diameter(DCD) of the outside-atomization nozzles in the MTP reactor under different Al/Ag.

3 結(jié)論

1）液相孔徑尺寸對霧滴D0.1，D0.5，D0.999具有單調(diào)的影響，當(dāng)Al/Ag保持不變，D隨G/L的增加而降低；當(dāng)G/L保持不變，D隨著Al/Ag的增加而略有增加。且保持G/L=12.19，Al/Ag=0.022 3時，D0.1=12.49 μm，D0.5=16.75 μm，D0.999=60.81 μm。

2）液相孔徑尺寸和G/L對PSD均具有影響。當(dāng)Al/Ag保持不變，PSD隨著G/L的增加而逐漸變窄；當(dāng)保持G/L不變，PSD隨著Al/Ag的增加而逐漸變寬。且保持G/L=12.19，Al/Ag=0.022 3時，PSD介于5.49～40.89 μm之間。

3）當(dāng)G/L=0時，隨著Al/Ag由0.012 5增至0.035 3后，噴嘴對應(yīng)霧化角由77.6°變?yōu)?3.9°；保持Al/Ag不變，霧化角隨著G/L的增加而逐漸降低，且保持G/L=12.19，Al/Ag=0.022 3時，霧化角達到12.2°。

4）當(dāng)噴嘴Al/Ag為0.035 3時，85%（w）的液滴覆蓋于720 mm區(qū)域內(nèi)，噴嘴Al/Ag小于0.035 3后，85%（w）的液滴集中于640 mm區(qū)域內(nèi)；當(dāng)dl=1.0 mm，Dl=12.22 mm，dg=13.34 mm時，噴嘴對應(yīng)覆蓋直徑達720 mm。

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