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        錳氧化物活化過硫酸鹽降解有機(jī)污染物的研究進(jìn)展

        2019-03-03 05:57:04高英楠
        云南化工 2019年2期

        高英楠,劉 妍,寧 森,吳 丹*

        (沈陽化工大學(xué) 遼寧沈陽 110142)

        過硫酸鹽主要包括過二硫酸鹽(PDS) 和過一硫酸鹽(PMS),氧化還原電位分別為2.01V和1.82V[1]。然而,它們直接與有機(jī)污染物反應(yīng)速率低。為了生成具有強(qiáng)氧化性的SO4-·,必須對PS和PMS進(jìn)行適當(dāng)?shù)幕罨D壳盎罨姆绞街饕峒せ?、堿性激活、輻射激活、過度金屬離子和金屬氧化物、碳基材料等活化方法[2]。其中錳基氧化物具有儲量豐富、廉價(jià)、效率高等優(yōu)勢,因此,本文綜述了錳氧化物在活化過硫酸鹽降解有機(jī)污染物的研究進(jìn)展[3]。

        1 二氧化錳

        研究發(fā)現(xiàn),α-MnO2作為納米線由于其高表面積、氧氣損失少和雙隧道結(jié)構(gòu),使其顯示出最高的活動激活能力。β-MnO2萘米棒顯最低的激活能力歸因于其單一隧道的氧氣減少。Γ-MnO2在納米纖維中顯示中間活動。進(jìn)一步研究表明,苯酚降解速率受MnO2和Oxone負(fù)載、苯酚濃度和溫度的影響,降解遵循一級動力學(xué),活化能為21.9kJ/mol。經(jīng)研究表明,活性高、低活化能、活性穩(wěn)定的α-MnO2使其成為一個(gè)有前途的替代有毒Co3O4[4]。Edy逐一研究了價(jià)態(tài)、晶型和形貌等因素對錳氧化物PS活性的影響。其在探究不同晶型二氧化錳活化PS對苯酚的降解實(shí)驗(yàn)中得出,以納米線形式存在,具有高比表面積、氧損失和雙通道結(jié)構(gòu)晶型的-MnO2對PMS的活性最強(qiáng);-MnO2呈納米纖維狀,具有中間活性;而呈納米棒狀的-MnO2由于其自身的單通道結(jié)構(gòu)和穩(wěn)定的氧還原作用,對PS的活化能力最不理想[5]。大的比表面積和孔體積也使-MnO2擁有更好地吸附作用,污染物被吸附在-MnO2表面的活性位點(diǎn),從而與生成的自由基發(fā)生反應(yīng)被降解。得到MnO2的最佳晶型后,Edy繼續(xù)探索了不同晶體結(jié)構(gòu)對MnO2活化PS能力的影響[6]。實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示納米線-MnO2的活性最高且性能穩(wěn)定,而非晶態(tài)介孔納米球-MnO2的活性和穩(wěn)定性都差,由此可以得出,在影響活化PS方面MnO2的晶體結(jié)構(gòu)比多孔結(jié)構(gòu)更加重要[7]。

        2 三氧化二錳

        立方體的Mn2O3具有較大的表面積,表面活性更強(qiáng)。降解苯酚的實(shí)驗(yàn)表明,催化活性與氧化還原電位的變化趨勢有關(guān),依次為Mn2O3>MnO>Mn3O4>MnO2。影響苯酚去除率的因素包括PMS濃度、苯酚濃度、催化劑用量、溫度等[8]。動力學(xué)研究表明,苯酚降解遵循一級反應(yīng),得到的Mn2O3的活化能為11.4kJ/mol。穩(wěn)定性測試表明立方體的Mn2O3表現(xiàn)出較高的穩(wěn)定性[9]。

        3 四氧化三錳

        通過將Mn3O4固定于Fe3O4-GO載體上制備出具有磁性的Mn-Fe-GO催化劑。研究發(fā)現(xiàn):Mn-Fe-GO可以快速活化PMS降解BPA,并且增加Mn-Fe-GO的投放量或者提高溶液的初始pH,這些途徑均可以促進(jìn)BPA的降解,通過外加磁場,Mn-Fe-GO可以被多次回收再應(yīng)用于活化PMS降解BPA,同時(shí)表現(xiàn)出較好的催化穩(wěn)定性[10]。在同時(shí)加入Mn-Fe-GO和PMS時(shí),超過95%的BPA可以在30min內(nèi)基本完全降解。通過Mn3O4-rGO在NPs分散和PMS的激活作用,使得Mn3O4-rGO在NPs與石墨烯薄片的藕合,比純Mn3O4對Orange||的降解具有更高的催化活性。Mn3O4-rGO混合動力表現(xiàn)出性能穩(wěn)定性,被認(rèn)為是有效的環(huán)境催化材料的應(yīng)用[11]。

        4 羥基氧化錳

        γ-MnOOH是一種自然界廣泛存在的PS催化劑,可在全pH范圍內(nèi)高效催化氧化模擬的含酚廢水,去除率可達(dá)80%以上。通過對苯酚的去除實(shí)驗(yàn)證明了γ-MnOOH體系的反應(yīng)機(jī)制與pH有關(guān)[12]。在酸性條件下,苯酚的去除主要依賴于γ-MnOOH自身氧化能力以及γ-MnOOH與PS生成中間產(chǎn)物,在堿性條件下,苯酚的去除主要是源于 γ-MnOOH 催化 PS產(chǎn)生的·SO42-和·OH-自由基。實(shí)驗(yàn)表明,在三氧化二錳、四氧化三錳、水錳礦在內(nèi)的三種錳氧化物中,γ-MnOOH能更好的催化PS氧化苯酚污染物[13-14]。

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