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        凝膠聚合物電解質(zhì)在鋰硫電池中的應(yīng)用狀況

        2019-02-27 23:27:52吳瑩瑩
        云南化工 2019年7期

        吳瑩瑩

        (國家知識(shí)產(chǎn)權(quán)局專利局專利審查協(xié)作江蘇中心,江蘇 蘇州 215163)

        電解質(zhì)是鋰硫電池的重要組成部分。理想的電解質(zhì)應(yīng)具備諸如高離子電導(dǎo)率、低電子電導(dǎo)率、良好的電化學(xué)性穩(wěn)定性、寬的電化學(xué)窗口,以及和正負(fù)極穩(wěn)定的化學(xué)反應(yīng)活性等性質(zhì)。另外,電解質(zhì)還應(yīng)盡可能避免多硫化物的“穿梭效應(yīng)”,提高活性物質(zhì)的利用率,從而提高鋰硫電池的循環(huán)性能。凝膠聚合物電解質(zhì)(GPE) 具有良好的化學(xué)和電化學(xué)穩(wěn)定性,能夠在分子水平上進(jìn)行結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì),和電極接觸更加緊密,形成更好的相容界面,從而實(shí)現(xiàn)更好的性能。凝膠聚合物電解質(zhì)的制備方法可以分為二大類,一是原位聚合法,二是溶液澆鑄法。

        1 原位聚合法

        原位聚合法由于不需要單獨(dú)成膜,不需要消耗額外的溶劑用于溶解鋰鹽和聚合物,也不需要溶劑揮發(fā)過程,因此更節(jié)能環(huán)保。原位聚合法更容易形成良好的相容界面,性能更好。常用的原位固化法可以分為室溫現(xiàn)場(chǎng)聚合法、熱引發(fā)聚合法、光引發(fā)聚合法

        1.1 室溫現(xiàn)場(chǎng)聚合法

        Liu Feng-Quan 等以陽離子開環(huán)聚合機(jī)理作為其內(nèi)部驅(qū)動(dòng)力,通過添加商業(yè)化六氟磷酸鋰(LiPF6)的方法,將傳統(tǒng)的醚基1,3-二氧戊環(huán)(DOL)和1,2-二甲氧基乙烷(DME)液態(tài)電解液轉(zhuǎn)化為新型準(zhǔn)固體GPE(凝膠聚合物電解質(zhì))。所制備的GPE 對(duì)Li 負(fù)極的枝晶生長和粉化具有有效的約束效應(yīng),展現(xiàn)出和Li 負(fù)極的優(yōu)異兼容性。該策略還具有其它的一系列優(yōu)點(diǎn),無雜質(zhì)、室溫反應(yīng)、普適性和明顯拓寬的電化學(xué)穩(wěn)定區(qū)間等。將其應(yīng)用于Li-S 電池中,由于對(duì)多硫化物擴(kuò)散和穿梭效應(yīng)具有限制作用,可以使其具有高的庫侖效率(>97.0%,無添加劑)和優(yōu)秀的循環(huán)性能,表現(xiàn)為至少1000 次的循環(huán),以及每圈0.05%的低衰減[1]。

        1.2 熱引發(fā)聚合法。

        Liu Ming 等將單體季戊四醇四丙烯酸酯(PETEA)和引發(fā)劑偶氮二異丁腈(AIBN)加入到醚基液體電解液中,其后在70℃條件下引發(fā)聚合,制備得到PETEA 基GPE,其具有極高的離子電導(dǎo)率1.13×10-2S/cm。將其應(yīng)用到柔性聚合物L(fēng)i-S 電池,由于PETEA 基GPE 和電極之間的緊密黏合,Li-S 電池具有良好的倍率性能,1C 時(shí)克容量達(dá)到601.2 mAh/g,0.5C 循環(huán)400 次之后,容量保持率為81.9%。

        1.3 光引發(fā)聚合法

        Xia Y.等采用紫外光引發(fā)聚合制備得到三維網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)PVDF-HFP/PETT-Ester 基凝膠聚合物電解質(zhì)(3D-GPE),其電化學(xué)窗口為5.05 V (vs.Li+/Li),并具有優(yōu)異的熱穩(wěn)定性和機(jī)械性能,150℃保溫30min 后仍可基本保持形狀。將其應(yīng)用于鋰硫電池中,0.05C 時(shí),克容量為1289mAh/g,經(jīng)過0.5C 100 次和300 次循環(huán)之后,容量保持率分別為83.7%和69.1%。

        2 溶液澆鑄法

        溶液澆鑄法制備凝膠聚合物電解質(zhì)通常分為二步:形成聚合物多孔膜,浸泡液態(tài)電解液激活。PVDF、PVDF-HFP、PEO 和PMMA 常被應(yīng)用于形成聚合物多孔膜。

        2.1 PVDF 及PVDF-HFP 基GPE

        Kim Jae-Kwang 用靜電紡絲法制備了納米SiO2填充的PVDF-HFP 聚合物骨架,然后浸潤PMImTFSI 基離子電解液制備得到凝膠聚合物電解質(zhì)(ILGPE),20℃時(shí)離子電導(dǎo)率為1.1×10-3S/cm,電壓窗口達(dá)到5V。將其應(yīng)用到鋰硫電池中,初始克容量達(dá)到1029 mAh/g,0.1C 循環(huán)30 次之后,克容量為885 mAh/g[2]。

        Xia Yan 等制備了PVDF-HFP/LATP 復(fù)合凝膠聚合物電解質(zhì)(CPE),其鋰離子遷移數(shù)為0.51。將其應(yīng)用于鋰硫電池中,0.05、0.1、0.2C時(shí)克容量分別為952.4、565.9、429.1 mAh/g,具有比液態(tài)電解質(zhì)更好的循環(huán)性能。

        Gao Shu 等制備了PVDF/PEO/ZrO2GPE,25℃時(shí)其離子電導(dǎo)率為5.25×10-4S/cm,其電化學(xué)窗口為5V (vs.Li+/Li)。將其應(yīng)用于到鋰硫電池中,初始克容量達(dá)到1429mAh/g,0.2C 時(shí)庫倫效率穩(wěn)定在96%。經(jīng)過1C 循環(huán)500 次之后,克容量仍可達(dá)到847 mAh/g,衰減速率為0.05%/循環(huán)。

        2.2 PEO 基GPE

        Wang Qingsong 等制備了多層復(fù)合電解質(zhì)膜,中間的LAGP 層可以避免多硫化物的“穿梭效應(yīng)”,兩側(cè)的PEO 基GPE 既可以避免電解液耗干,同時(shí)避免電解液泄露,還可以降低界面電阻,其制備的鋰硫電池具有非常低的自放電,高的庫倫效率,首次放電克容量為725mAh/g,經(jīng)過0.5C 300 次循環(huán)之后仍具有700mAh/g 的克容量。

        2.3 PMMA 基GPE

        Yang Dezhi 等制備了乙炔黑改性的PMMA 基GPE。乙炔黑層可以抑制多硫化物的“穿梭效應(yīng)”,并提供快速電子導(dǎo)電網(wǎng)絡(luò),而PMMA 基GPE 和鋰金屬具有良好的相容性,可以抑制鋰支晶的生長。二者的復(fù)合作用使得鋰硫電池具有更好的循環(huán)性能和倍率性能,1C 時(shí)起始克容量達(dá)到994.5 mAh/g,循環(huán)超過200 次。而3C 時(shí),克容量仍達(dá)到657.5 mAh/g。

        2.4 其它GPE

        Zhou Jinqiu 等以PEGDE、PEI 和LiTFSI 制備了高離子電導(dǎo)率的SHGP,30℃時(shí)其鋰離子電導(dǎo)率為0.75×10-3S/cm,60℃時(shí)為2.2×10-3S/cm。以其組裝的鋰硫電池在0.2C 時(shí)克容量為950mAh/g,即使以1.5C 循環(huán),其循環(huán)仍高達(dá)400 次[3]。

        3 結(jié)語

        綜上所述,凝膠聚合物電解質(zhì)是鋰硫電池的重要組成部分,經(jīng)過適當(dāng)?shù)母倪M(jìn)之后,可以大幅度提高鋰硫電池的克容量、倍率性能和循環(huán)性能,降低自放電率。已報(bào)道的文獻(xiàn)中,溶液澆鑄法占了大部分,而原位聚合法更節(jié)能環(huán)保,和現(xiàn)有鋰電池工藝契合度更高,因此需要研發(fā)人員更多的精力投入。

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