謝戈輝，劉洋，羅大平，朱志偉，鄧澤江，顧澄琳，李文雪

華東師范大學(xué) 精密光譜科學(xué)與技術(shù)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，上海 200062

1 光學(xué)頻率梳——時(shí)頻域精密控制的飛秒激光脈沖

20世紀(jì)后期，超快激光技術(shù)的快速發(fā)展為精密光譜測(cè)量技術(shù)提供了嶄新的技術(shù)手段。具有超高時(shí)間分辨能力的飛秒脈沖，賦予科研人員探索超快物理規(guī)律，獲取原子、分子特征信息，認(rèn)識(shí)物質(zhì)內(nèi)部能量傳遞的能力。在工業(yè)生產(chǎn)方面，飛秒脈沖具有極高的峰值功率密度，最大限度地減小了熱損傷，帶來(lái)了前所未有的加工精度?；陲w秒激光器和超快激光技術(shù)，科學(xué)家于1999年發(fā)明了光學(xué)頻率梳。由于光學(xué)頻率梳在時(shí)頻域均具有極高的分辨率和穩(wěn)定性，被廣泛應(yīng)用于時(shí)頻域高分辨、高精度科學(xué)研究。

光頻梳是一種由眾多分立且頻率間隔嚴(yán)格相等的頻率齒組成的寬帶光源，它類(lèi)似于一把計(jì)量頻率的尺子，因此也被稱(chēng)作光學(xué)頻率尺。產(chǎn)生光頻梳的主要途徑有三種：其一是基于被動(dòng)鎖模飛秒激光器，通過(guò)控制超短脈沖的載波包絡(luò)相位偏移頻率和重復(fù)頻率，實(shí)現(xiàn)光脈沖時(shí)域與頻域的精密控制，可輸出頻譜覆蓋范圍超過(guò)一個(gè)倍頻程的寬帶光譜；其二是對(duì)窄線寬連續(xù)激光器進(jìn)行幅度調(diào)制和相位調(diào)制，進(jìn)而在頻域上獲得一系列頻率間隔相等的調(diào)制邊帶；其三是基于微腔振蕩器的光頻梳產(chǎn)生技術(shù)，它是將一束窄線寬激光注入高品質(zhì)因子的光學(xué)微腔內(nèi)，通過(guò)模式共振產(chǎn)生出頻率間隔相等的頻率邊帶。同時(shí)，這些邊帶模式在級(jí)聯(lián)四波混頻作用下，生成更多的頻率間隔可高達(dá)數(shù)百吉赫茲(GHz)的寬帶光譜。

圖1 光學(xué)頻率梳的基本原理[1]

目前研究與應(yīng)用最為廣泛的是基于鎖模激光器的飛秒光頻梳，其基本原理如圖1所示[1]。鎖模激光器在時(shí)域上輸出周期性的超短脈沖序列，其時(shí)間間隔等于脈沖腔內(nèi)往返一周的時(shí)間(Tr)。脈沖的包絡(luò)寬度即為脈沖寬度，或者稱(chēng)為脈沖持續(xù)時(shí)間。在脈沖持續(xù)時(shí)間內(nèi)包含著具有多個(gè)光學(xué)周期的載波信號(hào)，脈沖的載波信號(hào)以相速度(υp)傳輸，而整體包絡(luò)的傳輸速度為群速度(υg)。由于群速度與相速度的不同，導(dǎo)致每相鄰兩脈沖的電場(chǎng)載波與脈沖整體包絡(luò)之間存在著相位差(Δφ)，即載波包絡(luò)相位。根據(jù)傅里葉變換關(guān)系，時(shí)域的周期性脈沖序列對(duì)應(yīng)著頻域呈梳狀函數(shù)分布的頻率齒。相鄰梳齒之間的頻率間隔為重復(fù)頻率(fr)，它是脈沖腔內(nèi)往返時(shí)間的倒數(shù)(1/Tr)；載波包絡(luò)相位對(duì)應(yīng)的頻率稱(chēng)為載波包絡(luò)偏移頻率(f0)，表現(xiàn)為頻率梳齒的整體偏移。以一把直尺為例，f0類(lèi)似于直尺的零刻線，而fr則對(duì)應(yīng)于直尺的單位長(zhǎng)度。如果同時(shí)實(shí)現(xiàn)f0與fr這兩個(gè)自由度的精密控制，飛秒脈沖頻譜范圍內(nèi)的每個(gè)縱模頻率就均可精確確定，進(jìn)而可以實(shí)現(xiàn)光學(xué)頻率的精密計(jì)量。

在頻域上，飛秒光梳相當(dāng)于高精度的光學(xué)頻率尺，具有離散的、間隔固定的、單一頻率的激光縱模，同時(shí)能夠覆蓋極寬的頻譜范圍，形成數(shù)以百萬(wàn)計(jì)的頻率“梳齒”，且任意縱模的譜線又具有穩(wěn)頻連續(xù)激光器的頻率精度。在時(shí)域上，對(duì)載波包絡(luò)相位的精密控制，使光頻梳具有飛秒量級(jí)的時(shí)間寬度和極高的瞬時(shí)電場(chǎng)強(qiáng)度。光學(xué)頻率梳技術(shù)將這些“梳齒”鎖定在確定的頻率上，極大地簡(jiǎn)化了精密測(cè)量工作，掀起了頻率測(cè)量領(lǐng)域的革命。

光頻梳的概念早在超短脈沖出現(xiàn)之前就已經(jīng)被提及，但受制于主動(dòng)鎖模激光器的頻域特性，精密的頻域控制技術(shù)無(wú)法開(kāi)展。直到20世紀(jì)90年代，鈦寶石飛秒激光器的成功研制極大地推進(jìn)了超短脈沖精密控制技術(shù)的發(fā)展(圖2)。1999年，瑞士的U. Keller教授提出了通過(guò)f-2f自參考技術(shù)探測(cè)載波包絡(luò)相位的方法[2]。2000年，基于克爾透鏡鎖模技術(shù)的鈦寶石激光器，J. L. Hall和T. W. H?nsch等人利用超連續(xù)譜產(chǎn)生技術(shù)和自參考探測(cè)技術(shù)實(shí)現(xiàn)了對(duì)飛秒脈沖載波包絡(luò)相位的精密控制，產(chǎn)生了第一臺(tái)自參考光頻梳[3]。光頻梳的出現(xiàn)是激光技術(shù)和精密計(jì)量科學(xué)的一個(gè)革命性突破。J. L. Hall和T. W. H?nsch因在光學(xué)頻率梳和精密計(jì)量領(lǐng)域的突出貢獻(xiàn)，被授予2005年諾貝爾物理學(xué)獎(jiǎng)。

圖2 光纖光學(xué)頻率梳發(fā)展回顧

21世紀(jì)以來(lái)，隨著光纖技術(shù)的快速發(fā)展，科學(xué)家實(shí)現(xiàn)了基于光纖飛秒激光器的光頻梳，有機(jī)融合了光纖激光器體積小、易維護(hù)、抗干擾能力強(qiáng)的優(yōu)點(diǎn)。隨后，光頻梳步入了快速發(fā)展的軌道，其光譜、功率以及應(yīng)用領(lǐng)域被不斷拓廣。2007年到2010年間，美國(guó)標(biāo)準(zhǔn)實(shí)驗(yàn)室的葉軍小組與IMRA公司合作，結(jié)合光纖光梳產(chǎn)生技術(shù)與啁啾脈沖放大技術(shù)，將光學(xué)頻率梳的平均輸出功率提高到80 W，并獲得120 fs的脈沖輸出[4]，而且以此為基礎(chǔ)利用外腔增強(qiáng)技術(shù)獲得了最短波長(zhǎng)38 nm的極紫外光梳[5]，將光頻梳的波段拓展到深紫外領(lǐng)域，推動(dòng)光頻梳在紫外領(lǐng)域的科學(xué)發(fā)展研究。2013年，德國(guó)馬克斯·普朗克研究所I. Pupeza等[6]利用非線性脈沖壓縮技術(shù)，獲得了輸出功率43 W、脈沖寬度51 fs的摻鐿光纖光頻梳，并以此為驅(qū)動(dòng)源，使用外腔增強(qiáng)技術(shù)獲得最短輸出波長(zhǎng)11.45 nm的極紫外光頻梳[7]。

2 光學(xué)頻率梳的產(chǎn)生技術(shù)

飛秒光纖光頻梳的產(chǎn)生基于一臺(tái)飛秒光纖鎖模激光器，目前比較常見(jiàn)的幾種光纖鎖模激光器包括[8-12]非線性偏振旋轉(zhuǎn)鎖模、非線性光纖環(huán)形鏡鎖模以及半導(dǎo)體可飽和吸收鏡鎖模(圖3～圖5)。此三種鎖模激光器均采用增益光纖作為增益介質(zhì)，優(yōu)化光纖器件，可以實(shí)現(xiàn)全光纖化鎖模。同時(shí)，三種鎖模方式均可靠穩(wěn)定，輸出的脈沖特性各有優(yōu)點(diǎn)，幾乎可以滿足各種科學(xué)研究對(duì)激光脈沖的要求，是產(chǎn)生光學(xué)頻率梳的理想激光光源。

圖3 非線性偏振旋轉(zhuǎn)光纖鎖模激光器

圖4 非線性光纖環(huán)形鏡鎖模激光器

圖5 SESAM光纖鎖模激光器

如前文所述，光頻梳的產(chǎn)生包括重復(fù)頻率和載波包絡(luò)相位頻率的探測(cè)與鎖定。鎖模激光器輸出脈沖的重復(fù)頻率與諧振腔有效長(zhǎng)度成反比。由于諧振腔的長(zhǎng)度受外界溫度、氣壓和腔內(nèi)的非線性調(diào)制影響會(huì)產(chǎn)生變化，其重復(fù)頻率也在變化。技術(shù)上可以通過(guò)實(shí)時(shí)反饋控制激光器腔長(zhǎng)實(shí)現(xiàn)重復(fù)頻率的鎖定。一般采用壓電陶瓷伸縮改變腔長(zhǎng)，補(bǔ)償外界環(huán)境引起的重復(fù)頻率的漂移，獲得頻率穩(wěn)定的重復(fù)頻率。圖6展示了fr的探測(cè)和控制方案：fr信號(hào)由光電二極管探測(cè)，然后經(jīng)過(guò)放大級(jí)和帶通濾波器進(jìn)入混頻器和外部銣鐘參考信號(hào)進(jìn)行混頻鑒相，獲得誤差信號(hào)，再經(jīng)過(guò)低通濾波器和比例積分微分(PID)控制器，控制高壓放大器的電壓，通過(guò)改變壓電陶瓷的加載電壓實(shí)現(xiàn)壓電陶瓷的伸縮量的控制，從而實(shí)時(shí)補(bǔ)償激光器的腔長(zhǎng)。

圖6 重復(fù)頻率鎖定實(shí)驗(yàn)方案

光頻梳f0的探測(cè)與鎖定是實(shí)現(xiàn)光學(xué)頻率梳的關(guān)鍵技術(shù)。目前，成熟的技術(shù)方案是采用f-2f自參考探測(cè)系統(tǒng)提取載波包絡(luò)相位偏移頻率。其技術(shù)原理如圖7所示[1]。

圖7 載波包絡(luò)相位漂移頻率探測(cè)原理[1]

該方案的核心技術(shù)環(huán)節(jié)是產(chǎn)生覆蓋倍頻程寬度的超連續(xù)譜。固定激光器中，只有少數(shù)基于啁啾鏡色散補(bǔ)償技術(shù)的克爾透鏡鎖模鈦寶石振蕩器能夠直接輸出倍頻程光譜。在光纖光頻梳中，一般采用光子晶體光纖或高非線性光纖作為光譜展寬器，拓寬振蕩級(jí)光譜達(dá)到倍頻程輸出。在超過(guò)一個(gè)倍頻程的寬帶光譜中，包含成分如下：

利用倍頻晶體可將長(zhǎng)波vn倍頻得到二次諧波2vn=2nfr+2f0。當(dāng)倍頻光與短波v2n滿足時(shí)間同步且空間重合時(shí)，二者光場(chǎng)干涉疊加，可提取出f0信號(hào)：

光纖激光器中，鎖模脈沖的f0與溫度、振動(dòng)、腔內(nèi)偏振、色散、非線性效應(yīng)以及泵浦功率相關(guān)，各因素相互影響，共同作用。f0的鎖定一般采用反饋調(diào)節(jié)泵浦電流和溫控電路相組合的方式，溫控電路控制頻率慢飄，泵浦功率控制頻率快飄。

如圖8所示，鎖模光纖脈沖激光器的f0信號(hào)通過(guò)雪崩二極管探測(cè)，然后經(jīng)過(guò)帶通濾波器和放大級(jí)進(jìn)行濾波放大，再經(jīng)過(guò)濾波器和分頻器進(jìn)行濾波分頻；分頻信號(hào)與鎖定在銣鐘上的射頻信號(hào)進(jìn)行混頻鑒相，濾出誤差信號(hào)；將誤差信號(hào)進(jìn)行環(huán)路濾波加載到激光器泵浦電流和TEC控制模塊實(shí)現(xiàn)載波包絡(luò)相位頻率的精確鎖定。通過(guò)對(duì)光纖光頻梳重復(fù)頻率和載波包絡(luò)相位的鎖定，可以將光纖光梳的穩(wěn)定度鎖定在參考源上，將參考源的線寬以及噪聲特性反映到每一根頻率梳齒上。

圖8 載波包絡(luò)相位頻率鎖定原理

此外，通過(guò)光梳頻率齒與連續(xù)光激光在空間上進(jìn)行拍頻，探測(cè)器測(cè)得的拍頻信號(hào)通過(guò)鎖相環(huán)反饋到腔內(nèi)的調(diào)制器件，同樣可以實(shí)現(xiàn)對(duì)光梳的重復(fù)頻率進(jìn)行鎖定。載波包絡(luò)相位則先通過(guò) f-2f技術(shù)探測(cè)得到f0的信號(hào)，然后將f0的拍頻信號(hào)通過(guò)濾波后，經(jīng)伺服控制器同步鎖定到參考源上。

光梳的穩(wěn)定性主要表征為頻率齒的噪聲特性[13]。表1為光梳鎖定中不同噪聲項(xiàng)的影響及相應(yīng)的抑制方法。

由參量X引起的部分重復(fù)頻率波動(dòng)的功率譜密度SrX(f)，主要取決于激光響應(yīng)dx fr和噪聲源SX(f)的傅里葉頻率依賴(lài)性。表示如下：

不同噪聲項(xiàng)引起的重復(fù)頻率噪聲分別為：

表1 頻率梳齒不同噪聲項(xiàng)引起噪聲的數(shù)量級(jí)[13]

3 光學(xué)頻率梳的應(yīng)用

精確鎖定的光學(xué)頻率梳在時(shí)間-頻譜上均具有超高的分辨率，是開(kāi)展光譜成像和光譜成分分析的絕佳工具。將光學(xué)頻率梳光譜與高分辨光學(xué)頻率梳相干成像技術(shù)融合，我們發(fā)展了兩種光學(xué)頻率梳應(yīng)用，主要為雙光梳光譜編碼三維成像和雙光梳分子光譜測(cè)量。

圖9 高功率寬帶飛秒光學(xué)頻率梳系統(tǒng)[16]

圖10 高功率寬帶飛秒光學(xué)頻率梳特性[16]

圖11 雙光梳光譜編碼三維成像技術(shù)[17]

如圖11所示，雙光梳光譜編碼三維成像技術(shù)使用兩臺(tái)重復(fù)頻率略有差別的光學(xué)頻率梳，其中一個(gè)光頻梳稱(chēng)為信號(hào)光梳，經(jīng)過(guò)偏振分束器分為參考光和探測(cè)光。探測(cè)光先經(jīng)過(guò)光斑整形器件對(duì)光斑大小進(jìn)行調(diào)整，再經(jīng)色散元件在空間上均勻展開(kāi)，通過(guò)透鏡在焦面處形成一維線陣的線條，波長(zhǎng)與空間位置形成一一對(duì)應(yīng)的關(guān)系。

光頻梳信號(hào)由于具有寬帶光譜成分，相當(dāng)于約105根單縱模連續(xù)激光器。當(dāng)每個(gè)縱模在空間上分離排列，可以通過(guò)每個(gè)縱模的幅度和相位信息探測(cè)實(shí)現(xiàn)空間大范圍高分辨的形貌測(cè)量。空間展開(kāi)的光譜線陣經(jīng)樣品表面反射，加載對(duì)應(yīng)位置處的反射率信息和相位距離信息，然后原路返回，經(jīng)色散元件重新在空間上重合。具有一定重復(fù)頻差的本地脈沖激光源經(jīng)偏振分束器一分為二，先后分別與參考光和探測(cè)光一起聚焦到兩個(gè)不同的探測(cè)器上實(shí)現(xiàn)雙光梳拍頻探測(cè)。基于一維光譜編碼技術(shù)和雙光梳拍頻探測(cè)器，我們可以實(shí)現(xiàn)快速的一維形貌信息探測(cè)；通過(guò)豎直方向一個(gè)維度的機(jī)械掃描，就能獲得樣品的三維形貌信息。另外，我們引入?yún)⒖急?，利用光學(xué)參考的技術(shù)可以進(jìn)一步獲得絕對(duì)位置信息，同時(shí)實(shí)時(shí)校正因?yàn)榧す庠丛诠忸l上抖動(dòng)引入的樣品測(cè)量信息長(zhǎng)時(shí)間下的畸變。通過(guò)采集卡對(duì)兩個(gè)探測(cè)器信息的實(shí)時(shí)采集與處理，即可反演獲得相應(yīng)的距離信息和形貌信息。

自研的雙光梳三維成像系統(tǒng)[17]在橫向的分辨率可以達(dá)到22 μm，縱向分辨率可以達(dá)到12 μm，采用該系統(tǒng)測(cè)量一張完整清晰的圖形僅僅需要200 μs，實(shí)現(xiàn)了高分辨形貌分析與快速成像的結(jié)合。如圖12(a)和12(b)為測(cè)量的三臺(tái)階深度信息，插圖為黏貼的三臺(tái)階狀樣品的照片。通過(guò)相對(duì)相位信息的計(jì)算，深度分別為0、600、800 mm的臺(tái)階狀樣品形貌可以清晰地反演出來(lái)，同時(shí)對(duì)應(yīng)的數(shù)據(jù)采集時(shí)間僅為200 μs，其深度的測(cè)量精度約為12 μm。進(jìn)一步，基于刻蝕技術(shù)加工了具有“ECNU”字體的臺(tái)階樣品，其中字體部分突出約220 μm。通過(guò)一維的掃描，我們利用幅度信息和相位信息的反演分別獲得了二維的反射率圖像和三維形貌圖，如圖12(c)和12(d)所示。有效成像的范圍在2.1 mm×1.8 mm。

雙光梳光譜技術(shù)相較于傳統(tǒng)的傅里葉光譜技術(shù)，具有高速度、高精度、高信噪比的特點(diǎn)。雙光梳光譜技術(shù)通過(guò)兩束具有一定重頻差的脈沖序列相互“掃描”的方式，替代傳統(tǒng)的機(jī)械臂，實(shí)現(xiàn)了光頻到射頻的轉(zhuǎn)換。如圖13所示，基于光參量放大(OPA)被動(dòng)鎖定技術(shù)產(chǎn)生的雙光梳光源實(shí)現(xiàn)了C2H2氣體吸收譜線的測(cè)量。窄線寬連續(xù)激光器為種子源，經(jīng)過(guò)分光器件分為兩束，分別與重復(fù)頻率固定且重復(fù)頻率差鎖定的兩臺(tái)泵浦飛秒激光器合束，經(jīng)非線性晶體中非線性效應(yīng)實(shí)現(xiàn)光參量放大。光學(xué)參量放大器輸出的激光脈沖的重復(fù)頻率與泵浦的飛秒激光脈沖保持一致，同時(shí)其相位穩(wěn)定性和信號(hào)光的窄線寬光源保持一致，實(shí)現(xiàn)雙光梳相干光源的產(chǎn)生，有效地避免了繁瑣的載波包絡(luò)相位鎖定過(guò)程，簡(jiǎn)化了實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)。同時(shí)，產(chǎn)生的雙光梳光源具有可調(diào)諧、高功率等優(yōu)點(diǎn)，十分便于開(kāi)展雙光梳光譜實(shí)驗(yàn)。

產(chǎn)生的兩路雙光梳光源經(jīng)偏振合束后通過(guò)長(zhǎng)度為2.4 m、氣體體積分?jǐn)?shù)為1.800×10-3(樣品為C2H2，緩沖氣體N2，1 atm，即101.325 kPa)的氣體池，最后對(duì)拍頻信號(hào)進(jìn)行數(shù)據(jù)采集和分析，實(shí)現(xiàn)C2H2吸收譜線的測(cè)量。對(duì)時(shí)間長(zhǎng)度為5 s的雙光梳時(shí)域干涉信號(hào)進(jìn)行分析，可以測(cè)量氣體吸收譜線。圖14顯示了具有梳齒結(jié)構(gòu)信息的C2H2部分吸收光譜，其中紅色為Hitran軟件模擬的C2H2透射光譜。圖15進(jìn)一步展示了光頻梳梳齒信息，其梳齒寬度0.8 Hz，梳齒間隔250 Hz，總梳齒數(shù)量為10萬(wàn)根，信噪比約20 dB。特別地，分別選取1 528 nm和1 538 nm雙光梳窗口，記錄100 s時(shí)間數(shù)據(jù)進(jìn)行相干平均，平均次數(shù)25 000次。對(duì)測(cè)量的吸收光譜進(jìn)行提取，可獲得C2H2氣體吸收譜線信息。如圖16所示，上側(cè)紅色曲線代表Hitran軟件模擬獲得的C2H2吸收光譜，下方為實(shí)驗(yàn)測(cè)量結(jié)果，兩者保持很好的一致性。

圖12 雙光梳光譜編碼三維成像實(shí)驗(yàn)結(jié)果[17]

圖13 雙光梳光譜分子成像技術(shù)

圖14 C2H2雙光梳吸收光譜

圖15 雙光梳光譜單根齒特性

圖16 雙光梳測(cè)得的部分C2H2氣體吸收譜線

4 結(jié)語(yǔ)

光學(xué)頻率梳技術(shù)的發(fā)展賦予科學(xué)家們超高時(shí)間分辨能力和超精準(zhǔn)的頻率計(jì)量能力，被廣泛應(yīng)用于超快物理規(guī)律探索、原子和分子特征信息獲取、物質(zhì)內(nèi)部能量傳遞的認(rèn)識(shí)等領(lǐng)域，光學(xué)頻率梳已然成為精密測(cè)量等科學(xué)研究的重要工具之一。如將光學(xué)頻率梳作為天文光譜儀的定標(biāo)光源，可精確測(cè)量類(lèi)地行星運(yùn)動(dòng)所引起的恒星多普勒頻移，提高天文望遠(yuǎn)鏡系統(tǒng)的徑向速度探測(cè)精度。又如光學(xué)頻率梳的出現(xiàn)為微波頻率向光波頻率傳遞提供了可靠的技術(shù)手段，目前，已經(jīng)成為光學(xué)原子鐘系統(tǒng)(光鐘)的重要組成部分，將時(shí)間精度提高到10-18量級(jí)。精確的原子光鐘不僅可以提供更加準(zhǔn)確的時(shí)間信息，還可以應(yīng)用于物理常數(shù)、質(zhì)子直徑等基本物理常數(shù)的測(cè)量。此外，它在高精度全球定位系統(tǒng)、激光雷達(dá)等領(lǐng)域也有著重要的應(yīng)用。未來(lái)，光頻梳技術(shù)甚至有可能成為家庭或企業(yè)中不可缺少的應(yīng)用工具，比如在家庭醫(yī)療器械、礦石鑒定、化學(xué)材料合成、國(guó)防及太空計(jì)劃中都將有重要的應(yīng)用。