曹 寧,黃學敏*,祝 穎,劉煥武

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西安冬季重污染過程PM2.5理化特征及來源解析

曹 寧1,黃學敏1*,祝 穎1,劉煥武2

(1.西安建筑科技大學環(huán)境與市政工程學院,西安 陜西 710054；2.西安市環(huán)境監(jiān)測站,西安 陜西 710119)

基于單顆粒氣溶膠質(zhì)譜儀(SPAMS)觀測數(shù)據(jù)、顆粒物質(zhì)量濃度數(shù)據(jù)和氣象要素數(shù)據(jù),研究了2017年11月西安市一次重污染過程中細顆粒物的化學組分特征及其成因,并使用正矩陣因子分析法(PMF)對細顆粒進行了來源解析.結(jié)果表明,西安市冬季重污染過程中細顆粒物主要類型為有機碳(OC)、元素碳(EC)、混合碳(ECOC)、富鉀(K)、鈉-鉀(Na-K)、有機胺(amine)、礦塵(dust)和重金屬(HM),其主要來源為燃煤(24.9%),二次(29.3%),工業(yè)(19.3%),交通(13.3%),生物質(zhì)燃燒(5.2%)和揚塵(1.9%).通過對比分析不同污染過程細顆粒物的理化特征,發(fā)現(xiàn)高濕度,低風速的不利氣象條件和供暖及工業(yè)生產(chǎn)導致的燃煤污染、二次污染,是此次重污染過程的主因.

細顆粒物；重污染；化學組成；污染特征；來源解析

隨著經(jīng)濟的高速發(fā)展,西安城市機動車保有量、施工工地揚塵排放量、工業(yè)燃煤消耗量和廢氣排放量等污染排放強度劇增.有限的環(huán)境容量外加西安市南北高、中間低不利于污染物擴散的地形條件,致使西安大氣污染頻發(fā).以細顆粒物為主的復合型大氣污染尤為突出,嚴重制約著社會經(jīng)濟的可持續(xù)發(fā)展,危害人民身心健康[1-2].為改善空氣質(zhì)量、摸清西安市污染成因和顆粒物來源情況,學者們進行了大量的研究工作[3].如2010年李文慧等[4]對西安采暖季大氣中多環(huán)芳烴進行來源解析,發(fā)現(xiàn)煤的不完全燃燒和汽車尾氣的排放是多環(huán)芳烴的主要來源. 2015年田鵬山等[5]運用PMF對關(guān)中地區(qū)冬季PM2.5中碳氣溶膠進行了來源解析,表明燃煤是關(guān)中地區(qū)冬季碳氣溶膠的主要來源. 2017年王堃等[6]探討重霾日和清潔日兩種污染條件下的大氣組分特征及其成因,發(fā)現(xiàn)二次污染及不利氣象條件是造成重霾日相關(guān)組分濃度升高的重要原因.Chen等[7]利用SPAMS研究了西安夏季顆粒物的化學成分、混合狀態(tài),發(fā)現(xiàn)半揮發(fā)性有機氣體多富集在含有機碳的顆粒表面形成初級有機氣溶膠,在氣固相反應中生產(chǎn)二次有機氣溶膠. Wang等[8]2013年利用CMAQ模型估算了西安一次冬季PM2.5污染事件中不同來源(能源生產(chǎn),工業(yè),交通,住宅活動及其他)對一次和二次無機顆粒物的貢獻.

但利用單顆粒氣溶膠質(zhì)譜技術(shù)、受體模型并結(jié)合后向軌跡來分析西安冬季重污染過程還較少.本研究選取2017年西安市冬季重污染過程為研究對象,基于單顆粒氣溶膠質(zhì)譜技術(shù)(Single Particle Aerosol Mass Spectrometry,以下簡稱SPAMS),輔以PMF模型、后向軌跡模型等,對細顆粒物化學組分、污染特征和來源及混合狀態(tài)進行分析.相比之下,該方法能完整地得到粒子化學組分的原始信息,并提供化學組成隨時間變化特征.此方法具有部署監(jiān)測快、實時分析、人力成本低、數(shù)據(jù)種類全的特點[9].

1 觀測儀器與分析方法

1.1 觀測條件及數(shù)據(jù)來源

運用在線單顆粒氣溶膠質(zhì)譜(廣州禾信,型號SPAMS-0525)開展細顆粒物化學組分在線監(jiān)測.觀測點位于西安市城市運動公園內(nèi)(34.35°N, 108.94°E).此區(qū)域處于行政中心,受周邊人群活動的影響較小,無明顯局地污染源.本次觀測時間為2017年11月14日11:00~11月20日23:00,共155h.

觀測期間,PM2.5的質(zhì)量濃度由賽默飛世爾公司生產(chǎn)的5030-SHARP型β射線觀測儀測量,氣象參數(shù)由德國LUFFT公司生產(chǎn)的WS500-UMB型一體式氣象站測得.其他相關(guān)氣象數(shù)據(jù)由http://rp5.ru獲得.

1.2 分析方法

1.2.1 SPAMS分析 利用SPAMS對單顆粒氣溶膠進行實時動態(tài)監(jiān)測,獲得單個顆粒粒徑、化學成分及其隨時間和空間分布變化的信息.觀測期間,環(huán)境氣體通過空氣動力學透鏡實現(xiàn)單束粒子聚焦進樣,經(jīng)過測徑區(qū)(兩束532nm連續(xù)激光測徑)、電離區(qū)(一束266nm的脈沖激光電離),最后通過質(zhì)量分析器對電離得到的正負離子進行同時檢測[10].采樣前采用聚苯乙烯小球(PSLs)進行粒徑校準,用金屬標準溶液進行質(zhì)譜校正.

圖1 2017年11月氣象參數(shù)時間變化序列

T、RH、WD、WS分別代表溫度、相對濕度、風向、風速

T, RH, WD, and WS represent temperature, relative humidity, wind direction and wind speed, respectively

本研究采用SPAMS Data Analysis V3.0軟件包進行分析,結(jié)合ART-2a[11]對實驗數(shù)據(jù)進行了聚類分析.其中ART-2a參數(shù)為:警戒閾值ρ為0.75,學習率β為0.05,迭代次數(shù)設定為19.

1.2.2 PMF模型方法 PMF模型是基于環(huán)境受體顆粒物的化學成分譜,而不需要污染源的成分譜的情況下,結(jié)合源的特征示蹤成分和運算結(jié)果,確定排放源類型及源貢獻率.假設為′矩陣,為樣品數(shù),為化學成分數(shù)目,那么矩陣可以分解為=+,其中為′的顆粒物排放源源貢獻矩陣,為′的污染源成分譜矩陣,為主要污染源的數(shù)目,為殘差矩陣,表示與之間存在的差異; PMF分析目的是最小化,定義為:

式中:s為樣品的第種組分的不確定度;x表示樣品中組分的濃度;g是第個源對第個樣品的相對貢獻;f是第個排放源中組分的含量;e是殘差[12-13].在g30,f30的約束條件下,通過迭代最小化算法對求解,可以同時獲得污染源對個組分的貢獻率(相對值)和污染源成分譜(化學成分的相對濃度值).PMF模型不能直接確定因子數(shù)目,綜合考慮研究區(qū)域的實際情況,多次運行軟件,最終根據(jù)分析結(jié)果和誤差、值以及改變因子數(shù)目時值的相對變化等,確定合理的因子數(shù)目[14-16].

本研究利用美國EPA推薦的EPA PMF5.0軟件對觀測期間PM2.5的來源進行解析[17].根據(jù)數(shù)據(jù)質(zhì)量及元素特性,對參與模擬的樣本及化學組分進行篩選,共155個環(huán)境樣本納入分析,排除幾種不具有顯著的源示蹤性的組分,參與分析的化學組分包括Al+、Ca+、Cl-、Fe+、NO3-、NH4+、SO4-、SiO3-、K+等離子及ART-2a分類后的59個化學組分[18].本研究中多次運行軟件,試驗不同的因子,進行多次優(yōu)化計算,最終得到6類因子的源成分譜和貢獻率,如圖5.

1.2.3 后向軌跡分析 本研究利用HYSPLIT模式進行后推氣流軌跡模擬.氣象數(shù)據(jù)選用GDAS數(shù)據(jù)庫(全球數(shù)據(jù)同化系統(tǒng),Global Data Assimilation System)中的相關(guān)資料,每隔6h計算1次軌跡(0:00; 6:00;12:00;18:00),每次的后向延伸時間為48h(2d),軌跡模擬起始高度設定為500m.

2 結(jié)果與討論

2.1 總體污染狀況及時間節(jié)點選取

該觀測期共采集到1373258個粒子,其中成功被激光打擊并分析了483973個粒子,分析率為35.2%.PM2.5濃度與SPAMS采集并成功測徑的顆粒物數(shù)濃度的相關(guān)性良好(2=0.628),說明SPAMS所采集到的數(shù)據(jù)可以反映當時大氣中細顆粒物的污染狀況.

結(jié)合PM2.5質(zhì)量濃度數(shù)據(jù)與氣象數(shù)據(jù)(圖1)和HYSPLIT4模型(圖4),將觀測期分為3個階段:階段Ⅰ(11月14日11:00~15日22:00)為污染形成期,各類顆粒物逐漸累積,PM2.5平均濃度為105μg/m3,期間平均風速為0.7m/s,平均濕度為57%;階段Ⅱ(11月15日23:00~18日03:00)為污染加重期,PM2.5平均濃度為228μg/m3,期間西安地區(qū)風向由東南轉(zhuǎn)北,地面風速逐漸減弱,平均風速在0.4m/s以下,平均濕度超過60%,天氣呈靜穩(wěn)狀態(tài),PM2.5/PM10集中在60%~90%之間,大氣污染以細顆粒為主,能見度下降,呈嚴重的灰霾天氣.階段Ⅲ為污染消散期(11月18日04:00~20日23:00),PM2.5平均濃度為52μg/m3,西安地區(qū)風向轉(zhuǎn)變,風速迅速加大,濕度降低,大氣污染明顯改善,空氣質(zhì)量轉(zhuǎn)好.

圖2 不同階段各類顆粒物與二次氣溶膠標志質(zhì)譜峰的混合狀態(tài)

2.2 細顆粒物化學成分分析

為更簡明地反映顆粒物的主要類別,利用ART-2a法對采集到的顆粒物進行聚類分析,得到1194類顆粒物,再經(jīng)過手工合并,最終確定細顆粒物的化學組分為有機碳(OC)、元素碳(EC)、混合碳(ECOC)、富鉀(K)、鈉-鉀(Na-K)、有機胺(amine)、礦塵(dust)、重金屬(HM),以上8種類型的顆粒占總顆粒數(shù)的95%.在所有類型顆粒物的負譜圖中均存在硝酸及硫酸鹽信號,說明在觀測期間大氣中顆粒物大多經(jīng)歷了二次反應過程或與二次組分進行了不同程度的混合[19].

表1 不同階段各類型氣溶膠粒子的占比

圖3(a)所示為OC顆粒,在正譜圖上除了含有C2H3+、C3H+、C5H3+等常見的有機碳信息外,還出現(xiàn)了光化學反應SOA的特征峰C2H3O+/C2H5N+(m/z= 43)[20].圖3(b)為EC顆粒,在正譜圖上有一系列元素碳峰(Cn),有研究表明,此類顆粒物主要來自機動車尾氣排放,而負譜圖中存在有機氮(CN-、CNO-)[21]以及豐富的硝酸鹽、硫酸鹽,說明此時一次排放的EC顆粒物進入大氣后與二次成分混合迅速老化.圖3(c)為ECOC顆粒,在正譜圖上除了元素碳信息(Cn)外,還有有機碳碎片離子特征峰.ECOC來源比較復雜,既可能是由EC顆粒在大氣中老化形成,也可以是由燃燒直接排放.圖3(d)為K顆粒,正譜圖上有很強的鉀離子峰,且已有的研究普遍認為鉀可以作為生物質(zhì)燃燒的示蹤物.負譜圖中含有硝酸鹽峰、硫酸鹽峰,該類別顆粒的雜峰較少,負譜圖中二次粒子的占比較大,這種粒子很可能來自生物質(zhì)燃燒,進入大氣后富集二次成分.圖3(e)為Na-K顆粒.正譜圖上有明顯的Na+、K+信號.圖3(f)為amine顆粒,正譜圖中出現(xiàn)了NH4+、K+、CHNO+、HNO3+等離子峰,負譜圖中出現(xiàn)了硫酸鹽、硝酸鹽信號,其中H(NO3)2-遠高于其他類型顆粒.圖3(g)為dust顆粒,正譜圖上有Al+、Fe+/CaO+、Li+、Ca+和Mn+等信號.負譜圖上有豐富的硅酸鹽信號(SiO3-、SiO2-),與大部分研究中的礦塵譜圖相似[22].圖3(h)為HM顆粒.該類型粒子中含有信號較強的Na+、Fe+、Pb+等金屬離子峰,負質(zhì)譜圖中含有Cl-.

表1為不同階段各類型顆粒百分含量.圖2為不同階段顆粒物的混合狀態(tài).整個觀測期SPAMS測得的顆粒主要類型是為OC、K、EC、ECOC,其分別占粒子總數(shù)的35.7%、19.9%、12.2%、11.9%.與階段Ⅰ相比,階段Ⅱ中SPAMS采集到的總顆粒數(shù)顯著上升,K、ECOC顆粒的占比增加,與OC顆粒占比總和超過67%,說明這三種顆粒為階段Ⅱ的特征組分.同時各類顆粒物中二次成分的含量均出現(xiàn)不同程度的增加,特別是硫酸鹽、硝酸鹽的百分含量增幅明顯,表明污染期間各類顆粒物均與二次成分(銨鹽、硫酸鹽、硝酸鹽、含氮有機物)結(jié)合能力強,大氣二次合成的速度增加,氣溶膠的混合凝并現(xiàn)象突出.階段Ⅲ,隨著大氣擴散條件轉(zhuǎn)好及重污染天氣應急措施的施行,霧霾消散,EC、K、ECOC類顆粒占比隨之下降,而OC、LEV、SiO3類顆粒占比重新上升,此時環(huán)境可能受到揚塵及生物質(zhì)燃燒等污染.與此同時,污染消散期間EC、ECOC、K和NaK顆粒中銨鹽的含量有所上升,但是總的混合狀態(tài)還是以硫酸鹽和硝酸鹽為主.

2.3 細顆粒物污染來源解析

2.3.1 后向軌跡分析 由圖4(a)可知,11月11~13日期間,西安地區(qū)邊界層較低,48h反向軌跡線較短,風速較小,擴散條件差.氣團主要包括來自西安北部偏西的長途氣團(由內(nèi)蒙古等地途經(jīng)甘肅、寧夏回族自治區(qū))和來自西安西南方向漢中等地的短途氣團,短途跡線加和占比高于長途跡線,此次污染主要為本地累積.由圖4(b)可知,11月16~17日期間西安地區(qū)48h后向軌跡變長,風速變大,風向改變,氣團主要來自西安西北方向,由新疆、蒙古等地區(qū)經(jīng)由甘肅、寧夏回族自治區(qū)、榆林等地到達西安地區(qū).500m以上高空氣流運動頻繁,邊界層升高,大氣擴散條件變好.

圖4 11月13日和11月17日48h后向軌跡

2.3.2 PMF來源解析 圖5表示6類主要因子對不同化學組分的相對貢獻率,根據(jù)每種因子的特征組分,對6類因子進行來源識別.因子a對OC含碳顆粒的貢獻率達67.56%,結(jié)合西安市的能源及產(chǎn)業(yè)結(jié)構(gòu),冬季西安主要以燃煤為主要供熱能源,煤炭不完全燃燒產(chǎn)生大量有機顆粒.同時對二次無機鹽[NH4+、H(NO3)2-、NO2-、NO3-、SO4-、SO2-]、Pb+、Cl-、Fe+、Br的貢獻也較高,尤其Cl-為燃煤的特征組分,對其貢獻率達47.4%,因此確定為燃煤源;因子b對二次無機離子SO42-、NO3-、NO3-、NH4+的貢獻分別為46.3%、30.9%、30.2%、20.2%,對ECOC也有一定貢獻,代表了光化學反應生成的二次無機離子和二次有機物,確定為二次源;因子c對Pb、Zn、Ba、Mn、Fe和Cu等各類金屬元素貢獻明顯,貢獻率在20%~80%之間,考慮主要來自于與金屬加工相關(guān)的工業(yè)源排放;因子d對EC類顆粒貢獻率高達80.2%,同時對某些二次無機離子[NO2-、NO3-、SO4-]、揚塵類[Al+、Ca+、Fe+、Li+、Mg+、Si2O2-、SiO3-]和金屬類[V+、Pb+、Mn+]等顆粒均有貢獻,確定為交通源,這與王琴等人的研究相似[23];因子e為揚塵源,特征元素主要為Al、Si、Ti、Ca、Fe等地殼元素,同時對EC、OC也有一定的貢獻,這與揚塵受人類活動影響大的原因有關(guān),如大量腐爛的植物、垃圾和燃燒源、機動車等排放出的高濃度EC、OC可能進入揚塵,造成揚塵源具有多源混合的混合源特征[24].因子f對LEV類顆粒貢獻最高,達47.2%,同時對生物質(zhì)本身含有的Cl-、K2Cl+、CNO-、Qxalic等離子的貢獻高于其他因子,因此可確定為生物質(zhì)燃燒源.根據(jù)PMF解析,2017年11月14日至11月20日期間,得到的顆粒物污染來源及其占比分別為燃煤源(24.9%)、二次(29.3%)、工業(yè)(19.3%)、交通(13.3%)、生物質(zhì)燃燒(5.2%)、揚塵(1.9%).

圖6 各類污染源在不同階段中的百分含量及數(shù)濃度時間序列

圖6分析各類污染源在不同階段源貢獻占比以及數(shù)濃度隨時間序列變化.由圖可知,3個階段中對細顆粒物的貢獻最大均為燃煤源,這與西安冬季采暖期啟動,氣體前體物SO2排放量驟增密不可分.但是其他污染源也不容忽視.階段Ⅰ,二次污染源與工業(yè)燃燒源為主要污染源,占比分別為24.4%與23.3%,與ART-2a分類后得到的OC、K類顆粒物占比較高的結(jié)果相一致.階段Ⅱ,二次、交通源為主要污染源,占比增幅分別為8.7%、6.4%.結(jié)合氣象條件分析,此時溫度低,相對濕度上升,風速減小,出現(xiàn)逆溫等不利擴散條件導致機動車排放、燃煤污染等一次污染局地積累,大氣二次活動頻繁.階段Ⅲ,風向改變、風速增大,濕度下降,大氣擴散條件轉(zhuǎn)好,二次源、交通源貢獻率降幅高達18.7%、12.3%,而揚塵、生物質(zhì)燃燒源貢獻率增加.

3 結(jié)論

3.1 觀測期間中,細顆粒物主要分為8類,分別是OC(35.7%)、K-rich(19.9%)、EC(12.2%)、ECOC (11.9%)、Na-K(6.1%)、SiO3(4.8%)、HM(3.3%)、amine(1.9%),它們占總顆粒數(shù)的96%以上.污染期間,顆粒物的主要類型為OC(32.6%)、K(20.9%)、EC(13.8%)、ECOC(13.8%),占總顆粒數(shù)的80%以上,且每種顆粒質(zhì)譜圖中均含有銨鹽、硫酸鹽、硝酸鹽和含氮有機物等特征離子峰,說明大部分顆粒都經(jīng)歷了一定程度的老化.

3.2 污染期間,K、EC、ECOC比例均有所上升,含碳顆?？梢酝ㄟ^吸收可見光降低能見度,同時與硫酸鹽、硝酸鹽的結(jié)合能力增強,進一步提高了顆粒物的消光能力,造成大氣能見度下降.

3.3 污染期間氣團主要來自西安附近西南方向的漢中等地區(qū),不利于污染物擴散,屬于本地污染累積.

3.4 燃煤污染和二次污染是造成西安市此次重污染的主要原因.一方面是因為冬季燃煤采暖,氣態(tài)前體物SO2排放量大,另一方面與采樣期間靜穩(wěn)、高濕天氣頻現(xiàn)、二次污染物積累有關(guān).

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Pollution characteristics and source apportionment of fine particles during a heavy pollution in winter in Xi’an City.

CAO Ning1, HUANG Xue-min1*, ZHU Ying2, LIU Huan-wu3

(1.School of Environmental and Municipal Engineering, Xi’an University of Architecture and Technology, Xi’an 710054, China；2.Xi’an Environmental Monitoring Station, Xi’an 710119, China)., 2019,39(1)：32~39

Single Particle Aerosol Mass Spectrometry (SPAMS), combining with particulate matter mass concentration and meteorological conditions, was used to study the chemical composition characteristics and genesis of fine particles in a heavy pollution process in November 2017, Xi'an. In addition, the source apportionment of fine particulate matter was analyzed by positive matrix factor analysis (PMF). The results showed that atmospheric particulate matter was mainly divided into eight kinds of particles: organic carbon (OC), elemental carbon (EC), ECOC, K, Na-K, amine, mineral dust, and heavy metal (HM). Their possible sources include coal (24.9%), secondary (29.3%), industry (19.3%), traffic (13.3%), biomass combustion (5.2%), and dust (1.9%). By comparing and analyzing the pollution characteristics of fine particulate matter in different pollution processes, it was found that the main reasons of this heavy pollution process were unfavorable meteorological conditions of high humidity and low wind speed, coal-burning pollution and secondary pollution caused by heating and industrial production.

fine particles；heavy pollution；chemical composition；pollution characteristics；source apportionment

X513

A

1000-6923(2019)01-0032-08

曹 寧(1994-),女,山西忻州人,碩士,主要從事單顆粒氣溶膠研究.發(fā)表論文1篇.

2018-06-08

國家重點研發(fā)項目(2016YFC0207800);國家自然科學基金(51608422)

* 責任作者, 教授, huangxuemin@xauat.cn