(華中科技大學(xué)中歐清潔與可再生能源學(xué)院，430074)

0 引 言

揮發(fā)性有機(jī)物(volatile organic compounds，VOCs)不僅是空氣污染物臭氧O3生成的主要前體物，也是大氣細(xì)顆粒物PM2.5中二次細(xì)顆粒物污染物(如硫酸鹽、硝酸鹽和有機(jī)碳)生成的關(guān)鍵前體物。[1-3]等離子體(pulse corona Induced plasma chemical process,PPCP)以其效率高，污染小，能耗低的明顯優(yōu)勢(shì)而被認(rèn)為是處理VOCs非常有前途的一種方法。[4-6]由于甲苯不僅是一種典型的VOCs、易揮發(fā)，而且在環(huán)境中比較穩(wěn)定，一般氣象條件下不易與其它物之間發(fā)生化學(xué)反應(yīng)[7-8]。因此以典型苯系物甲苯作為研究對(duì)象非常有價(jià)值。

1 實(shí)驗(yàn)部分

1.1 實(shí)驗(yàn)儀器與實(shí)驗(yàn)方案

主要儀器和試劑：氣相色譜儀； 高壓脈沖電源(自行設(shè)計(jì)制作)；線-筒式等離子體發(fā)射器(自行設(shè)計(jì))；甲苯(色譜純?cè)噭?。

1.2 實(shí)驗(yàn)方案與實(shí)驗(yàn)步驟

由高壓放電系統(tǒng)、等離子反應(yīng)器和甲苯混合氣體組成放電等離子體凈化處理含苯廢氣實(shí)驗(yàn)裝置，如圖1所示。特種等離子體反應(yīng)器由自行設(shè)計(jì)完成。實(shí)驗(yàn)時(shí)，將裝有甲苯的頂空瓶U型管置于恒溫水浴鍋中，使甲苯緩慢而較均勻的釋放，以此保證整個(gè)實(shí)驗(yàn)過(guò)程中初始甲苯濃度的穩(wěn)定性。實(shí)驗(yàn)氣體按圖示方向進(jìn)入放電等離子體反應(yīng)器中，處理后的混合氣體用集氣袋收集后送入GC氣相色譜儀進(jìn)行分析，尾氣通過(guò)活性炭吸附后排空。

圖1 實(shí)驗(yàn)裝置示意圖(1、空壓機(jī)；2、轉(zhuǎn)子流量計(jì)；3、U型管；4、裝有甲苯的頂空瓶；5、玻璃珠；6、混氣室；7、恒溫水浴鍋；8、止水夾；9、線-筒反應(yīng)器；10、尾氣吸收裝置；11、放電球隙；12、水電阻；13、高壓硅堆；14、油浸式變壓器；15、高壓操作臺(tái)；16、接地電阻；17、電容組件。)

實(shí)驗(yàn)利用空氣作為載氣和稀釋氣，考量脈沖電壓、甲苯初始濃度和氣流速率這三種因素對(duì)脈沖電暈等離子體凈化甲苯的效率的影響。分別設(shè)置三種實(shí)驗(yàn)條件：脈沖電壓為4～11.5 kV、甲苯初始濃度為500.0～2 000.0 mg/m3，氣流速率為12～72 L/h。實(shí)驗(yàn)時(shí)，僅改變?nèi)N條件中的一種，其它兩個(gè)條件不變，分別測(cè)量實(shí)驗(yàn)所能達(dá)到的甲苯去除率。

1.3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果評(píng)價(jià)方法

實(shí)驗(yàn)結(jié)果將采用甲苯去除效率和甲苯去除負(fù)荷兩個(gè)參數(shù)進(jìn)行評(píng)價(jià)。

(1)甲苯去除率η

甲苯去除率的計(jì)算公式如下：

(1)

式中,η為甲苯去除率(%);C0：甲苯的初始濃度(mg/m3);C1：尾氣中甲苯的濃度(mg/m3)。

(2)甲苯去除負(fù)荷EC

甲苯去除負(fù)荷的計(jì)算公式如下：

(2)

式中,EC為甲苯去除負(fù)荷(g/(m3·h))；Q為進(jìn)氣流量(L/h)；C0為甲苯進(jìn)氣濃度(mg/m3)；C1為甲苯出氣濃度(mg/m3)；V為填料床體積(m3)。

2 實(shí)驗(yàn)結(jié)果及討論

2.1 脈沖電壓對(duì)甲苯去除率的影響

實(shí)驗(yàn)條件：甲苯初始濃度為1 400.0 mg/m3，氣流速率為48 L/h，脈沖電壓為4、5.5、7、8.5、10、11.5kV。根據(jù)甲苯進(jìn)出口濃度測(cè)量結(jié)果，按照式(1)和式(2)分別計(jì)算得到甲苯的去除率和甲苯去除負(fù)荷，結(jié)果如圖2所示。

圖2 甲苯去除率、去除負(fù)荷隨脈沖電壓的變化

由圖2可以看出，在甲苯初始濃度和氣流速率一定的情況下，甲苯去除率隨脈沖電壓的升高而增大，去除負(fù)荷也隨電壓的增大而增大。當(dāng)脈沖電壓為11.5 kV時(shí)，放電等離子體對(duì)甲苯的除去效率為66.6%，此時(shí)甲苯除去率負(fù)荷達(dá)到2.475×106mg/(m3·h)。由此說(shuō)明，放電等離子體雖然反應(yīng)器很小，但是單位體積的電暈區(qū)域具有極強(qiáng)的甲苯去除能力。

2.2 初始濃度對(duì)甲苯去除率的影響

實(shí)驗(yàn)條件：脈沖電壓為8.5 kV，氣流速率為48 L/h，甲苯初始濃度分別為500.0，800.0，1100.0，1400.0，1700.0，2000.0 mg/m3。根據(jù)甲苯進(jìn)出口濃度測(cè)量結(jié)果，按照式(1)和式(2)分別計(jì)算得到甲苯的去除率和甲苯去除負(fù)荷，結(jié)果如圖3所示。

圖3 甲苯去除率隨初始濃度的變化

由圖3可以看出，當(dāng)脈沖電壓為8.5 kV，氣流速率為48 L/h，甲苯初始濃度為500.0 mg/m3時(shí)，甲苯的去除率為75.34%。隨著甲苯初始濃度的逐漸升高，甲苯去除率逐漸下降，甲苯初始濃度越大，甲苯的除去率下降的越顯著。甲苯去除負(fù)荷從另一個(gè)方面反映了放電等離子體處理甲苯廢氣的能力，當(dāng)濃度增加時(shí)，單位時(shí)間內(nèi)通過(guò)的甲苯含量將增加，高能粒子團(tuán)和強(qiáng)氧化物質(zhì)將更加充分地被利用，使得去除負(fù)荷增加。實(shí)驗(yàn)條件中，甲苯去除負(fù)荷最高可達(dá)到2.235×106m g/(m3·h)。

2.3 氣流速率對(duì)甲苯去除率的影響

實(shí)驗(yàn)條件：脈沖電壓為8.5 kV，甲苯初始濃度為14 000.0 mg/m3，氣流速率為分別為12，24，36，48，60，72 L/h。根據(jù)甲苯進(jìn)出口濃度測(cè)量結(jié)果，按照式(1)和式(2)分別計(jì)算得到甲苯的去除率和甲苯去除負(fù)荷，結(jié)果如圖4所示。

圖4 甲苯去除率隨氣流速率的變化

由圖4可以看出，當(dāng)脈沖電壓為8.5 kV，甲苯初始濃度為14 000.0 mg/m3，氣體速率為12 L/h，甲苯的去除率為77.1%左右。隨著氣體速率的逐漸增大，甲苯去除率逐漸下降，氣體流速越大，甲苯的除去率下降的越顯著，此時(shí)甲苯的去除負(fù)荷隨氣體速率的增大先增大后減小。從圖4可知，當(dāng)氣體速率超過(guò)60 L/h時(shí)，甲苯去除負(fù)荷達(dá)到最大值，為2.428×106mg/(m3.h)，之后甲苯去除負(fù)荷開(kāi)始減小。

3 實(shí)驗(yàn)結(jié)論

綜合上述實(shí)驗(yàn)結(jié)果可知，在本實(shí)驗(yàn)條件下，甲苯的去除效率和甲苯的去除負(fù)荷與脈沖放電等離子體的放電電壓大小成正相關(guān)關(guān)系，即隨著脈沖放電等離子體放電電壓的提高，甲苯的去除效率和甲苯的去除負(fù)荷均呈上升趨勢(shì)；甲苯去除率則與甲苯初始濃度和氣體速率呈負(fù)相關(guān)，即甲苯初始濃度和氣體速率越大，甲苯去除率越低。由此可知，放電等離子體在處理甲苯廢氣時(shí)，適用于高電壓、低濃度、低氣流速率的條件。