馬紅和，周 璐，馬素霞，白 玉

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煤粉燃燒過(guò)程中H2S生成機(jī)理研究進(jìn)展

馬紅和1，周 璐1，馬素霞1，白 玉2

（1.太原理工大學(xué)電氣與動(dòng)力工程學(xué)院，山西 太原 030024； 2.西安長(zhǎng)慶科技工程有限責(zé)任公司，陜西 西安 710018）

本文綜述了H2S生成的總包反應(yīng)機(jī)理和詳細(xì)反應(yīng)機(jī)理，分析了相關(guān)研究中還需進(jìn)一步解決的問(wèn)題。在此基礎(chǔ)上，提出了多孔壁風(fēng)耦合空氣燃燒技術(shù)，以抑制煤粉燃燒過(guò)程中H2S的生成。初步的實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，該技術(shù)可望在實(shí)現(xiàn)低NOx排放和高效燃燒的同時(shí)，有效抑制水冷壁面附近H2S的生成。今后的研究應(yīng)集中在完善H2S生成的總包反應(yīng)機(jī)理、修正其詳細(xì)反應(yīng)機(jī)理及構(gòu)建簡(jiǎn)化機(jī)理，并論證多孔壁風(fēng)耦合空氣分級(jí)燃燒技術(shù)優(yōu)勢(shì)。

煤粉燃燒；H2S生成；總包反應(yīng)機(jī)理；詳細(xì)反應(yīng)機(jī)理；多孔壁風(fēng)；空氣分級(jí)；低NOx排放；高效燃燒

為了降低爐膛出口NO的排放質(zhì)量濃度，煤粉鍋爐普遍采用軸向空氣分級(jí)燃燒技術(shù)（以下簡(jiǎn)稱空氣分級(jí)），分批送入燃燒所需空氣，使得爐膛區(qū)域在高度方向上分為初始燃燒區(qū)、還原區(qū)和燃盡區(qū)[1]。煤粉在初始燃燒區(qū)進(jìn)行貧氧燃燒，揮發(fā)分熱解釋放出大量H2、CO等還原性氣體，形成了強(qiáng)還原性氣氛。同時(shí)，部分燃料氮轉(zhuǎn)化為NO、HCN、NH3等含氮組分[2]，硫元素以H2S、SO2、COS、CS2等形式析出[3]。煤粉氣流進(jìn)入還原區(qū)，HCN和NH3等則把部分NO還原為氮?dú)?。而且，由于初始燃燒區(qū)處于貧氧狀態(tài)，燃燒溫度較低，NO的生成被抑制。所以，爐膛出口的NO排放質(zhì)量濃度較低[4]。

由于初始燃燒區(qū)過(guò)量空氣系數(shù)通常遠(yuǎn)小于1，形成了強(qiáng)還原性氣氛，使得燃燒器附近水冷壁上生成了較高體積分?jǐn)?shù)的H2S[5]，當(dāng)其體積分?jǐn)?shù)超過(guò)100mL/L時(shí)，將引發(fā)高溫腐蝕[6]。特別是我國(guó)需要燃用大量高硫煤，由H2S引起的高溫腐蝕問(wèn)題更加嚴(yán)重。本文將詳細(xì)綜述H2S生成的總包反應(yīng)機(jī)理和詳細(xì)反應(yīng)機(jī)理，分析當(dāng)前研究存在的問(wèn)題，并提出抑制H2S生成的技術(shù)措施，為煤粉鍋爐控制H2S生成和防止水冷壁高溫腐蝕提供參考。

1 H2S生成總包反應(yīng)機(jī)理

學(xué)者們對(duì)煤粉燃燒過(guò)程中H2S生成的總包反應(yīng)機(jī)理進(jìn)行了廣泛研究，建立了一系列反應(yīng)方程（表1）。Shiral等人[7]采用8 m長(zhǎng)的煤粉爐研究了煙煤燃燒過(guò)程中含硫氣體的分布，結(jié)果顯示，燃燒過(guò)程釋放了大量H2、CO氣體，形成了強(qiáng)還原性氣氛；軸向方向距燃燒器0.4 m處硫元素即已完成釋放，轉(zhuǎn)化為H2S、SO2和COS。而且，下游煙氣中H2S的體積分?jǐn)?shù)由氣相反應(yīng)決定，并隨著H2體積分?jǐn)?shù)的增減而增減。他們認(rèn)為H2是下游H2S生成的主要因素，并提出了反應(yīng)R1。Tsuji等人[8]采用同一臺(tái)實(shí)驗(yàn)裝置研究了2種煙煤摻燒條件下H2S的生成特性，進(jìn)一步證明了反應(yīng)R1的發(fā)生。Zhang等人[9]認(rèn)為煤粉燃燒過(guò)程中，CO和H2等還原性氣體的存在促使SO2和COS轉(zhuǎn)化為H2S等，Zhang等人[10]也得到了相似的結(jié)論，并建立了反應(yīng)R2和R3。Frigge等人[11]提出了COS和H2反應(yīng)的方程式R3。Abián等人[12]建立了CS2和COS分別與H2O反應(yīng)的方程，如R4和R5所示。Zhang等人[13]認(rèn)為O2能夠?qū)2S、COS和CS2等迅速氧化為SO2，從而控制H2S的生成，并構(gòu)建了煤粉燃燒過(guò)程中含硫氣體與H2、CO和H2O等反應(yīng)的總包反應(yīng)機(jī)理模型。但是，筆者計(jì)算發(fā)現(xiàn)R1、R3、R5的逆反應(yīng)和R6的正反應(yīng)等4個(gè)反應(yīng)的吉布斯自由能變大于0，所以這些反應(yīng)可能沒(méi)有發(fā)生。計(jì)算流體動(dòng)力學(xué)軟件Fluent內(nèi)嵌有基于Kramlich詳細(xì)反應(yīng)機(jī)理模型簡(jiǎn)化得到的8步反應(yīng)機(jī)理模型，但由于與實(shí)驗(yàn)結(jié)果差別較大，當(dāng)前模擬研究過(guò)程中很少采用。可見(jiàn)，當(dāng)前有關(guān)H2S生成的總包反應(yīng)機(jī)理的認(rèn)識(shí)，尚不夠全面、準(zhǔn)確，還需構(gòu)建其總包反應(yīng)機(jī)理模型，為研究其詳細(xì)反應(yīng)機(jī)理提供必要理論基礎(chǔ)。

表1 H2S生成的總包反應(yīng)機(jī)理

Tab.1 The global reaction mechanism for H2S formation

2 H2S生成詳細(xì)反應(yīng)機(jī)理

總包反應(yīng)機(jī)理模型不能完全考慮中間產(chǎn)物和自由基的影響，無(wú)法從自由基層面揭示H2S生成的動(dòng)力學(xué)原理，不能為抑制H2S生成提供充分的理論依據(jù)。而詳細(xì)反應(yīng)機(jī)理模型考慮了SO、S、HOSO、HSO、SH等各種含硫自由基之間的相互作用，詳盡描述了各基元反應(yīng)的動(dòng)力學(xué)參數(shù)，對(duì)控制H2S生成具有重要意義。

Leeds大學(xué)建立了氣相反應(yīng)過(guò)程中含硫組分的詳細(xì)反應(yīng)機(jī)理模型[14]，其反應(yīng)機(jī)理框圖如圖1所示。主要含硫組分有SO2、H2S、COS、S、SH、SO以及HSO等，燃燒組分有O2、CO2、H2O、CO和H2等，活性較強(qiáng)的中間自由基有H、OH和CH等，這些組分組成了上百個(gè)基元反應(yīng)，構(gòu)成了含硫組分的反應(yīng)體系。其中，S、HS和HSO等是生成H2S的主要自由基，H是主要還原性自由基；SO是生成SO2的關(guān)鍵自由基，O是主要氧化自由基。而且，O可將HS、S、HSO等氧化為SO，所以O(shè)可抑制H2S的生成。Sr?hle等人[15]利用Leeds大學(xué)反應(yīng)機(jī)理模型研究了沉降爐中H2S和SO2的體積分?jǐn)?shù)分布，發(fā)現(xiàn)當(dāng)過(guò)量空氣系數(shù)小于0.9時(shí)，雖然模擬結(jié)果與實(shí)驗(yàn)結(jié)果的總體變化趨勢(shì)一致，但存在較大誤差。這說(shuō)明Leeds大學(xué)機(jī)理不能直接應(yīng)用于煤粉燃燒的數(shù)值模擬，還需進(jìn)行必要修正。魏小林等[16]和郭嘯峰等[17]研究了煤粉燃燒過(guò)程中SO生成的詳細(xì)反應(yīng)機(jī)理，建立了O2、SO2、SO、O、OH、H、HSO、HS等組分之間的基元反應(yīng)關(guān)系。

圖1 含硫組分的氣相反應(yīng)機(jī)理框圖

科研人員還研究了其他氣氛下單一含硫氣體的詳細(xì)反應(yīng)機(jī)理。Giménez-López等人[18]構(gòu)建了CO2氣氛中800~1 800 K條件下SO2與CO反應(yīng)的詳細(xì)反應(yīng)機(jī)理模型，涉及的關(guān)鍵自由基有HOSO、HSO、HS、SO、H、OH等，Selim等人[19]認(rèn)為CO可促使SO2轉(zhuǎn)化為HSO、SO、HS等自由基，并進(jìn)一步生成H2S。Rasmussen等人[20]建立了SO2與H2反應(yīng)的詳細(xì)反應(yīng)機(jī)理模型，Bohnstein等人[21]探究了SO2與H基元反應(yīng)。Abián等人[12]和Ibrahim等人[22]分別構(gòu)建了COS與H2O、CS2與H2O反應(yīng)的詳細(xì)機(jī)理模型，而且Abián等人[23]還建立了SO2與CH、CH2等作用生成H2S、CS2等的反應(yīng)機(jī)理模型。盡管這些大都是單一含硫氣體的反應(yīng)機(jī)理，但詳細(xì)描述了相關(guān)含硫組分和關(guān)鍵自由基之間的基元反應(yīng)，并提供了相關(guān)熱物性參數(shù)和反應(yīng)動(dòng)力學(xué)參數(shù)。

3 H2S生成機(jī)理研究現(xiàn)狀分析

分析當(dāng)前有關(guān)煤粉燃燒過(guò)程中H2S生成的反應(yīng)機(jī)理研究，可形成以下認(rèn)識(shí)。

1）煤粉燃燒過(guò)程中產(chǎn)生大量的CO、H2、H2O等氣體，硫元素在燃燒初期即完成釋放，轉(zhuǎn)化為SO2、H2S、COS、CS2等含硫氣體，下游煙氣中H2S的體積分?jǐn)?shù)分布僅取決于氣相反應(yīng)。硫的釋放和下游H2S的生成是2個(gè)相互獨(dú)立、依次進(jìn)行的過(guò)程。CO、H2、H2O等氣體促使SO2、COS、CS2等轉(zhuǎn)化為H2S。O2可將H2S、COS、CS2等氣體迅速氧化為SO2，限制了H2S的生成。

2）H2S生成的總包反應(yīng)機(jī)理模型還不夠全面、準(zhǔn)確，無(wú)法正確描述煤粉燃燒過(guò)程中H2S生成的反應(yīng)過(guò)程，還需要開(kāi)展更加深入的研究工作，構(gòu)建H2S生成的總包反應(yīng)機(jī)理模型。

3）經(jīng)典的Leeds大學(xué)詳細(xì)反應(yīng)機(jī)理模型直接應(yīng)用于煤粉燃燒過(guò)程中含硫氣體的數(shù)值模擬，存在較大誤差，還需進(jìn)一步修正。其他氣氛中單一含硫氣體的詳細(xì)反應(yīng)機(jī)理，沒(méi)有全面考慮CO、H2、H2O等多種氣體與SO2、COS、CS2、H2S等同時(shí)作用的復(fù)雜過(guò)程，與真實(shí)的煤粉燃燒過(guò)程存在很大差異。但是，其中幾乎包含了煤粉燃燒過(guò)程所涉及的全部含硫組分、關(guān)鍵自由基、相關(guān)熱物性參數(shù)和反應(yīng)動(dòng)力學(xué)參數(shù)，這對(duì)于修正Leeds大學(xué)機(jī)理具有重要參考意義。

還需指出，詳細(xì)反應(yīng)機(jī)理考慮了成百上千的基元反應(yīng)，反應(yīng)數(shù)目過(guò)于龐大，難以直觀找出控制基元反應(yīng)，而且很難直接與計(jì)算流體動(dòng)力學(xué)模型（CFD）耦合應(yīng)用于工程設(shè)計(jì)。因此，還需對(duì)H2S生成的詳細(xì)反應(yīng)機(jī)理進(jìn)行合理簡(jiǎn)化，構(gòu)建其簡(jiǎn)化反應(yīng)機(jī)理模型，使之既能考慮關(guān)鍵自由基的作用，又能兼顧計(jì)算效率從而方便與CFD耦合計(jì)算。

4 抑制H2S生成的建議措施

O2/O是抑制H2S生成的主要因素，一旦水冷壁附近O2體積分?jǐn)?shù)超過(guò)2%，H2S體積分?jǐn)?shù)將低于引發(fā)高溫腐蝕的臨界值100mL/L。因此，如果在還原區(qū)壁面附近維持低體積分?jǐn)?shù)均勻分布的氧氣，則可抑制H2S的生成。根據(jù)這一設(shè)想，周璐等開(kāi)發(fā)了多孔壁風(fēng)耦合空氣分級(jí)的煤粉燃燒爐[24]、系統(tǒng)[25]和水冷壁保護(hù)結(jié)構(gòu)[26]，其結(jié)構(gòu)框圖如圖2所示。

圖2 多孔壁風(fēng)耦合空氣分級(jí)的煤粉燃燒系統(tǒng)結(jié)構(gòu)框圖

設(shè)計(jì)思路簡(jiǎn)述如下：在采用空氣分級(jí)燃燒煤粉鍋爐的水冷壁扁鋼上均勻開(kāi)設(shè)大量小孔，小孔的軸線垂直于扁鋼平面，空氣通過(guò)小孔均勻吹入爐膛，在水冷壁面上形成一層O2體積分?jǐn)?shù)超過(guò)2%的“空氣膜”。高溫條件下，空氣膜中的部分O2轉(zhuǎn)化為O，O2/O將煤中硫元素產(chǎn)生的HS、S、HSO等自由基氧化為SO2，從而抑制水冷壁附近H2S的生成，防止發(fā)生高溫腐蝕。這種均勻開(kāi)設(shè)大量小孔的水冷壁結(jié)構(gòu)稱為多孔壁，通過(guò)多孔壁引入的空氣稱為多孔壁風(fēng)。多孔壁風(fēng)與空氣分級(jí)耦合應(yīng)用于煤粉的燃燒過(guò)程，則稱為多孔壁風(fēng)耦合空氣分級(jí)的煤粉燃燒技術(shù)。

與僅采用空氣分級(jí)燃燒相比，該技術(shù)具有如下優(yōu)勢(shì)[27]：1）多孔壁風(fēng)中的O2可將水冷壁面附近的HS、S、HSO等自由基氧化為SO2，阻止高溫腐蝕；2）多孔壁風(fēng)強(qiáng)化了煤粉與空氣的混合，促進(jìn)了煤粉的燃燒；3）多孔壁風(fēng)耦合空氣分級(jí)，相當(dāng)于進(jìn)行多層空氣分級(jí)，而且能夠調(diào)節(jié)還原區(qū)氧體積分?jǐn)?shù)，增強(qiáng)焦炭對(duì)NO的還原作用，可大大降低爐膛出口NO的排放。所以，多孔壁風(fēng)耦合空氣分級(jí)技術(shù)，可同時(shí)實(shí)現(xiàn)防止高溫腐蝕、低NO排放和高效燃燒。

本課題組進(jìn)行了初步的實(shí)驗(yàn)研究。圖3是多孔壁風(fēng)系數(shù)對(duì)富燃料區(qū)截面上H2S分布的影響[28]。從圖3可以看出：空氣分級(jí)燃燒時(shí)，即多孔壁風(fēng)系數(shù)為0，截面上H2S體積分?jǐn)?shù)均為350mL/L，遠(yuǎn)超過(guò)100mL/L這一引發(fā)高溫腐蝕的臨界值；隨著多孔壁風(fēng)的引入，雖然中心線（= 0）附近H2S體積分?jǐn)?shù)仍然較高，但壁面附近（=75 mm）H2S體積分?jǐn)?shù)快速下降；當(dāng)多孔壁風(fēng)系數(shù)達(dá)到0.050時(shí)，壁面附近H2S體積分?jǐn)?shù)可降低至50mL/L以下，遠(yuǎn)低于 100mL/L，不會(huì)發(fā)生高溫腐蝕。

圖3 多孔壁風(fēng)系數(shù)對(duì)富燃料區(qū)截面上H2S分布的影響

圖4是多孔壁風(fēng)耦合空氣分級(jí)的配風(fēng)模式對(duì)NO排放的影響[29]。

圖4 空氣分配模式對(duì)NOx排放的影響

從圖4可以看出：對(duì)于每一種燃燒器過(guò)量空氣系數(shù)，相對(duì)于僅空氣分級(jí)燃燒，引入適量的多孔壁風(fēng)均有利于降低爐膛出口NO的排放體積分?jǐn)?shù)；燃燒器過(guò)量空氣系數(shù)和多孔壁風(fēng)系數(shù)的優(yōu)化配風(fēng)模式分別為0.6+0.100、0.7+0.075、0.8+0.050和0.9+0.025；而且，較低燃燒器過(guò)量空氣系數(shù)和較高多孔壁風(fēng)系數(shù)的組合模式，對(duì)于降低NO排放效果更佳。

圖5為空氣分配模式對(duì)燃盡率的影響。由圖5可以看出，與空氣分級(jí)相比，引入多孔壁風(fēng)還能提高煤粉的燃盡率。所以，在一定配風(fēng)模式下，多孔壁風(fēng)耦合空氣分級(jí)燃燒可同時(shí)實(shí)現(xiàn)防止高溫腐蝕、低NO排放和高效燃燒。

圖5 空氣分配模式對(duì)燃盡率的影響

5 結(jié)論與建議

1）煤粉燃燒過(guò)程中釋放的CO、H2、H2O等氣體，促使SO2、COS、CS2等含硫氣體轉(zhuǎn)化為H2S，在下游形成了較高體積分?jǐn)?shù)的H2S。O2的參與可將H2S、COS、CS2等迅速氧化為SO2，能夠抑制H2S的生成。

2）當(dāng)前建立的H2S生成的總包反應(yīng)機(jī)理還不夠準(zhǔn)確、全面，沒(méi)有考慮CO、H2、H2O等多種氣體與SO2、COS、CS2、H2S等多種含硫氣體同時(shí)作用的復(fù)雜過(guò)程，還需進(jìn)一步完善。經(jīng)典的Leeds大學(xué)詳細(xì)反應(yīng)機(jī)理直接應(yīng)用于煤粉燃燒過(guò)程，也存在較大誤差。

3）多孔壁風(fēng)耦合空氣分級(jí)的煤粉燃燒技術(shù)，可望同時(shí)實(shí)現(xiàn)防止高溫腐蝕、低NO排放和高效燃燒。但作為一項(xiàng)新技術(shù)，多孔壁風(fēng)耦合空氣分級(jí)燃燒還需要長(zhǎng)時(shí)間、多煤種的實(shí)驗(yàn)測(cè)試，從而充分驗(yàn)證該技術(shù)的可行性。

4）構(gòu)建煤粉燃燒過(guò)程中H2S生成的總包反應(yīng)機(jī)理，結(jié)合已有單一含硫氣體的詳細(xì)反應(yīng)機(jī)理模型，修正Leeds大學(xué)的詳細(xì)反應(yīng)機(jī)理模型，使之適用于煤粉燃燒過(guò)程，并完成詳細(xì)反應(yīng)機(jī)理的簡(jiǎn)化。

5）研究煤粉燃燒過(guò)程中多孔壁風(fēng)耦合空氣分級(jí)對(duì)H2S演化以及NO排放的作用機(jī)制，充分論證多孔壁耦合空氣分級(jí)燃燒對(duì)于防止H2S腐蝕、降低NO排放的可行性，為煤粉鍋爐同時(shí)實(shí)現(xiàn)防高溫腐蝕、低NO排放和高效燃燒提供理論支撐。

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Progress in mechanism of H2S formation during pulverized coal combustion

MA Honghe1, ZHOU Lu1, MA Suxia1, BAI Yu2

(1. College of Electrical and power engineering, Taiyuan University of Technology, Taiyuan 030024, China; 2. Xi’an Changqing Technology & Engineering Co., Ltd., Xi’an 710018, China)

The globe and detailed mechanism of H2S formation during pulverized coal combustion is reviewed in detail, and the problems of the current studies are pointed out and analyzed. Moreover, the multi-hole wall air coupling with air staged (MH&AS) combustion technology is proposed to restrain the H2S formation. The primary experimental results show that, the MH&AS technology not only can realize low NOx emission and high efficient combustion, but also inhibit the formation of H2S on the water cooled wall surface. Furthermore, it suggests that the future research should focus on improving the globe reaction mechanism for H2S formation, modifying the detailed reaction mechanism, constructing the simplified mechanism, and demonstrating the advantages of the air-staged combustion technology with air-coupled porous wall.

pulverized coal combustion, H2S formation, global reaction mechanism, detailed reaction mechanism, multi-hole wall air, air staging, low NOx emission, high efficient combustion

National Natural Science Foundation of China (51706151); Basic Research Projects of Shanxi Province, China (2015021109); Coal Base Key Scientific and Technology Program of Shanxi Province, China (MD2014-07)

TK224.1

A

10.19666/j.rlfd.201803057

馬紅和, 周璐, 馬素霞, 等. 煤粉燃燒過(guò)程中H2S生成機(jī)理研究進(jìn)展[J]. 熱力發(fā)電, 2019, 48(1): 1-5. MA Honghe, ZHOU Lu, MA Suxia, et al. Progress in mechanism of H2S formation during pulverized coal combustion[J]. Thermal Power Generation, 2019, 48(1): 1-5.

2018-03-13

國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目(51706151)；山西省基礎(chǔ)研究項(xiàng)目(2015021109)；山西省煤基重點(diǎn)科技攻關(guān)項(xiàng)目(MD2014-07)

馬紅和(1985—)，男，副教授，主要研究方向?yàn)殡娬惧仩t高溫腐蝕防治技術(shù)，ma-honghe@163.com。

（責(zé)任編輯 馬昕紅）