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        內(nèi)循環(huán)回流比和碳源投加量對兩段進水A/O工藝去除重油加工污水氮污染物的影響

        2019-01-02 11:20:26李長剛閻光緒郭紹輝
        石油科學(xué)通報 2018年4期
        關(guān)鍵詞:重油硝態(tài)溶解氧

        李長剛,閻光緒,郭紹輝*

        1 中國石油大學(xué)(北京)理學(xué)院,北京 102249

        2 中國石油大學(xué)(北京)化學(xué)工程學(xué)院,北京 102249

        3 中國石油大學(xué)(北京)油氣污染防治北京市重點實驗室,北京 102249

        隨著全球能源消費地不斷增長,世界原油重質(zhì)化趨勢加劇,發(fā)展重油加工是目前中國煉油工業(yè)乃至世界煉油工業(yè)的重要任務(wù)[1]。重油輕質(zhì)化主要采用脫碳和加氫兩種方式,經(jīng)過多年的技術(shù)攻關(guān)和實踐,我國已經(jīng)形成了比較成熟的重油加工技術(shù)、工藝和設(shè)備,年重油及減壓渣油加工量已經(jīng)超過1億噸[2]。重油含有大量的非烴類極性雜原子(S、N、O)化合物,在加工過程中這些雜原子化合物會轉(zhuǎn)化到污水中,形成重油加工污水,其特點是難降解,有機污染物含量高,優(yōu)質(zhì)碳源較少[3-6]。經(jīng)過多年的環(huán)保技術(shù)攻關(guān),煉油企業(yè)已經(jīng)基本解決污水COD、NH4+-N、S2-三個關(guān)鍵指標達標排放的問題。但是隨著《水污染防治行動計劃》的發(fā)布,總氮指標首次被列入污染物排放總量控制約束性指標體系,我國的煉油企業(yè)在環(huán)保方面將面臨污水總氮達標的嚴峻考驗[7],已成為制約煉油工業(yè)可持續(xù)發(fā)展的“瓶頸”之一。

        目前,我國的煉油企業(yè)污水脫氮工藝主要以傳統(tǒng)的A/O脫氮工藝為主,運行方式為好氧條件,主要控制COD和NH4+-N指標,將NH4+-N轉(zhuǎn)化為NO3--N排放,總氮去除效率低。為提高總氮去除率,企業(yè)多采用加大硝化液回流比和投加碳源等方式。但是在生產(chǎn)實踐中發(fā)現(xiàn)存在3個問題:1)硝化液回流比增加將引起反硝化區(qū)溶解氧上升,導(dǎo)致溶解氧條件不能滿足反硝化要求;2)減少了A/O工藝的污水停留時間,導(dǎo)致有機污染物、氨氮、硝態(tài)氮的降解時間縮短,降低了裝置處理效能;3)運行成本增加。如何在現(xiàn)有工藝條件的基礎(chǔ)上,科學(xué)合理地優(yōu)化運行參數(shù),實用、經(jīng)濟地獲得深度脫總氮效果,是解決污水達標問題的關(guān)鍵。分段進水A/O工藝具有較高的脫氮效率、較長的水力停留時間,碳氮污染物協(xié)同降解效果好等特點[8-17]。在前期的工作中,對重油加工污水研究了污泥大循環(huán)回流比對兩段進水A/O工藝地影響,取得了良好效果,但未實現(xiàn)TN≤15 mg/L的目標[18]。分析原因發(fā)現(xiàn),第1段A/O脫總氮效能沒有完全發(fā)揮,第2段A/O反硝化缺乏優(yōu)質(zhì)碳源。為此,本研究針對這兩點開展了中試側(cè)線實驗研究,通過增加第1段A/O內(nèi)循環(huán)回流比R值,補充第2段A/O反硝化段所缺碳源,強化兩段進水A/O工藝的脫氮能力,以期實現(xiàn)重油加工污水氮、碳污染物深度協(xié)同脫除。

        1 材料與方法

        1.1 材料和儀器

        實驗污水:某典型重油加工企業(yè)污水處理場水解酸化出水,實驗期間進水COD、TN、氨氮、硝態(tài)氮、有機氮均值依次為380 mg/L、60 mg/L、52 mg/L、6.1 mg/L和1.5 mg/L。

        器材及儀器:紫外分光光度計,L6,上海儀電分析儀器有限公司;TN/TOC分析儀,TOC-L,島津;可見分光光度計,7230G;上海精科儀器有限公司;便攜式水質(zhì)分析儀,U-50,日本HORIBA;電熱恒溫鼓風干燥箱,101-0A,上海葉拓。

        1.2 分析項目及方法

        COD分析參照GB/T 11914-1989中的方法,NH4+-N分析參照HJ 636-2012中的方法,NO3--N分析參照HJ/T 346-2007中的方法。TN采用島津TOC-L分析儀測定,DO、溫度采用HORIBA U-50分析儀測定。

        1.3 實驗條件

        實驗工藝及設(shè)備:根據(jù)現(xiàn)場的硬件設(shè)施,模擬構(gòu)建現(xiàn)場中試實驗工藝如圖1所示。兩段進水A/O反應(yīng)器總有效容積為2160 L,其中A1、O1、A2、O2的容積比為1:2.6:1.4:2.2,好氧單元O1和O2各自均分成3個格室,分別為 O11、O12、O13和O21、O22、O23,沉淀池有效容積150 L。4臺隔膜計量泵分別控制進水、硝化液及污泥回流,1臺蠕動泵投加碳源??諌簷C為好氧單元供氧,機械攪拌器為缺氧區(qū)提供攪拌。A1in和A2in分別為反硝化單元A1和A2的進水采樣點,A1、A2、O12、O13、O22、O23的采樣點均在相應(yīng)單元出水側(cè)液面下10 cm處,O11和O21的出水采樣點在出水側(cè)距池底20 cm 處設(shè)置的取樣口采樣。

        圖1 兩段進水A/O生物脫氮工藝流程圖Fig. 1 Schematic diagram of two-step-feeding A/O biological nitrogen removal process

        實驗裝置啟動及運行:控制實驗溫度為(33±2) ℃,進水流量Q為30 L/h,兩段進水A/O反應(yīng)器水力總停留時間72 h,其中A1、O1、A2、O2的停留時間分別為10 h、26 h、14 h和22 h。沉淀池停留時間5 h。兩段進水流量比Q1:Q2為7:3,在此條件下,如果第1段A/O進水的氨氮完全被硝化,第二段A/O的反硝化單元A2的碳源充足、反硝化條件適宜,系統(tǒng)的脫氮率可以達到85%,實現(xiàn)深度脫總氮。鑒于此,本文需要考察第1段A/O的硝化效果以及第2段A/O的反硝化效果。缺氧單元A1和A2采用20 r/min低速攪拌控制溶解氧在0.1~0.4 mg/L,好氧段通過調(diào)節(jié)空氣量控制溶解氧在3.5~4.5 mg/L。污泥回流比r值為1.0,啟動期間兩段A/O單元均不回流硝化液。間歇排泥控制活性污泥濃度在4 000 mg/L左右,泥齡SRT 25~30天。待系統(tǒng)穩(wěn)定運行后,改變第1段A/O的R值及第2段A/O的碳源投加量,考察它們對兩段進水A/O工藝脫氮特性的影響。研究發(fā)現(xiàn),改變一次R值,在第4~5天時,系統(tǒng)會重新達到穩(wěn)定狀態(tài)。基于此,R值影響考察,每隔7天,改變一次,共計21天。碳源投加量考察,在r=1.0、R=0.5條件下,以葡萄糖為碳源,每隔5天改變一次碳源投加量,共計15天。

        2 結(jié)果與討論

        2.1 第1段A/O硝化液回流比對系統(tǒng)處理效果的影響

        2.1.1 對總氮去除效果的影響

        R值變化對兩段進水A/O工藝TN去除效果的影響見圖2。由圖2可知,R值為0、0.5、1.0和1.5時,對應(yīng)的第1段A/O出水TN依次為21.1 mg/L、18.0 mg/L、18.9 mg/L和21.9 mg/L,第2段A/O出水TN依次為19.1 mg/L、15.4 mg/L、16.9 mg/L和19.7 mg/L。R=0.5時,系統(tǒng)對總氮的去除效果最好,去除率約為74.3%,比硝化液回流量為0時的總氮去除率68.2%,提升了6.1%。但是,出水水質(zhì)還不能滿足TN≤15 mg/L的達標要求,主要是因為R值增加只能提升1段A/O單元的脫氮能力,并且提升幅度存在上限。

        2.1.2 對氨氮去除效果的影響

        R值增加對氨氮去除效果的影響見圖3。由圖3可知,在R值從0增大到1.50的過程中,O23出水氨氮質(zhì)量濃度均小于1 mg/L,去除率均達到了98%以上,表明R值增加對氨氮去除效果基本沒有影響,兩段進水A/O工藝很好地適應(yīng)了R值增加引起的水力負荷增加。但是對各單元出水氨氮分析發(fā)現(xiàn),R值過高會降低第1段A/O單元氨氮的去除效果。R值為0、0.5、1.0、1.5時,第1段A/O出水氨氮質(zhì)量濃度依次為 1.3 mg/L、1.2 mg/L、1.78 mg/L和 3.5 mg/L。R值由1.0增加到1.5的過程中,O13出水氨氮開始升高,表明第1段A/O的硝化能力在下降。其原因主要是內(nèi)循環(huán)回流量增加會縮短氨氮污染物的停留時間,導(dǎo)致氨氮不能充分氧化[19]。R值增加對整個工藝的氨氮去除效果基本沒有影響,但是考慮到如果氨氮沒有在O11~O13轉(zhuǎn)化成為硝態(tài)氮,就不可能在A2反硝化去除,最終在O21~O23轉(zhuǎn)化成硝態(tài)氮排放,導(dǎo)致系統(tǒng)TN去除效果變差,所以應(yīng)控制R≤1.0。

        圖2 內(nèi)循環(huán)回流比對總氮去除效果的影響Fig. 2 In fl uence of internal recycle ratio on the TN removal

        2.1.3 對硝態(tài)氮去除效果的影響

        如圖4所示,隨著R值增加,除A1外,所有采樣點的出水硝態(tài)氮質(zhì)量濃度均呈先降低后增加的趨勢,R=0.5時,系統(tǒng)對硝態(tài)氮去除效果最好,總出水硝態(tài)氮質(zhì)量濃度最低,為14.8 mg/L。R值的增加,對第1段A/O單元的反硝化能力影響較大,對第2段A/O單元基本沒有影響。對于A1單元,隨著R值的增加,出水硝態(tài)氮質(zhì)量濃度呈逐漸增加的趨勢。當R≤0.5時,A1出水硝態(tài)氮質(zhì)量濃度均低于1 mg/L,表明A1碳源充足反硝化效果良好;當R值由0.5增加到1.5時,A1出水硝態(tài)氮質(zhì)量濃度由0.75 mg/L快速增加到7.87 mg/L,表明R值過高反而會降低A1單元硝態(tài)氮去除能力。對于A2單元,硝態(tài)氮的去除量約在8 mg/L左右,出水殘留硝態(tài)氮約在6~9 mg/L。

        圖3 內(nèi)循環(huán)回流比對氨氮去除效果的影響Fig. 3 In fl uence of internal recycle ratio on the ammonia removal

        圖4 內(nèi)循環(huán)回流比對硝態(tài)氮去除效果的影響Fig. 4 In fl uence of internal recycle ratio on the nitrate removal

        2.1.4 對COD去除效果的影響

        R值增加對COD去除效果的影響見圖5。由圖5可知,R值的改變對兩段進水A/O工藝有機污染物去除效果影響較小,系統(tǒng)的最終出水COD在50 mg/L左右。分析R值變化對各單元COD去除效果的影響,發(fā)現(xiàn)R值增加對第1段A/O影響略大,主要體現(xiàn)在A1進水COD因回流稀釋而濃度降低,但是隨著反應(yīng)的進行,影響越來越小,說明第1段A/O對水量負荷有較好的適應(yīng)能力。

        圖5 內(nèi)循環(huán)回流比對COD去除效果的影響Fig. 5 In fl uence of internal recycle ratio on the COD removal

        對于第2段A/O,R值增加對COD去除效果基本沒有影響。A2單元對COD的去除量在30 mg/L左右,對硝態(tài)氮的去除量約在8 mg/L左右( 圖4 ),核算該單元的COD去除量與硝態(tài)氮去除量的比值,約為3.75,表明污水中可用于反硝化的優(yōu)質(zhì)碳源較少,A2單元反硝化功能沒有完全發(fā)揮。O21~O23的COD降解曲線呈緩慢下降趨勢,說明污水中的有機物可生化降解性能較差,已經(jīng)很難通過活性污泥法去除。此外,第2段A/O無硝化液回流,相對于傳統(tǒng)的A/O工藝,其污水停留時間延長了1~2倍,可為污水中的降解周期較長有機污染物提供充足的降解時間。

        2.1.5 對A1溶解氧的影響

        R值增加對A1溶解氧的影響見圖6。由圖6可知,隨著R值的增加,A1溶解氧量在逐漸上升,當R值為零時,溶解氧約為0.15 mg/L,當R值增加到1.5時,溶解氧上升到近0.4 mg/L。溶解氧的上升會對反硝化過程產(chǎn)生抑制作用,同時好氧菌會消耗污水中原本就不多的優(yōu)質(zhì)碳源。但是從整體上看,R值在0~1.5時,A1溶解氧的濃度依然滿足反硝化要求。

        圖6 內(nèi)循環(huán)回流比對A1溶解氧的影響Fig. 6 In fl uence of internal recycle ratio on the DO of A1 unit

        2.2 碳源投加量對總氮去除效果的影響

        增加第1段A/O的硝化液回流可以提高系統(tǒng)的總氮去除率,但是提升效果有限,主要限制因素是重油加工污水的優(yōu)質(zhì)碳源不足。因此,開展了碳源投加量研究。結(jié)果如圖7所示,可見在r=1.0和R=0.5條件下,外加碳源可以明顯提高系統(tǒng)對總氮和A2對硝態(tài)氮的去除效果。A2出水硝態(tài)氮和O23出水TN呈正相關(guān)減小,總氮去除主要由A2反硝化貢獻。O23出水氮污染物主要以硝態(tài)氮形態(tài)存在,由A2出水中的氨氮氧化貢獻。當碳源投加量為0 mg/L、10 mg/L、20 mg/L和30 mg/L時,A2出水硝態(tài)氮質(zhì)量濃度依次為6.5 mg/L、4.3 mg/L、1.8 mg/L和0.4 mg/L;系統(tǒng)出水總氮質(zhì)量濃度依次為15.3 mg/L、13.1 mg/L、10.6 mg/L和9.2 mg/L,去除率依次為75.0%、78.3%、81.7%和84.7%。核算A2單元碳源投加量與硝態(tài)氮降解量的比值,約為0、4.5、4.3和4.9,均值約為4.5。結(jié)果表明,當碳源投加量為30 mg/L時,A2出水硝態(tài)氮基本完全被去除,總出水TN≤10 mg/L,實現(xiàn)總氮的深度脫除目標。

        圖7 碳源投加量對硝態(tài)氮和總氮的去除效果的影響Fig. 7 In fl uence of carbon source dosing on the nitrate and TN removal

        3 結(jié)論

        (1)側(cè)線實驗結(jié)果表明,兩段進水A/O工藝實現(xiàn)了重油加工污水碳氮污染物的深度協(xié)同脫除。該工藝硝化液回流量少,污染物的停留時間更長,最終出水TN≤10 mg/L、COD≤50 mg/L。

        (2)適度增加第1段A/O單元內(nèi)循環(huán)回流比,可以提高第1段A/O進水中碳源利用率和總氮去除率。實驗確定兩段進水A/O工藝在第1段和第2段A/O單元內(nèi)循環(huán)回流比值分別為0.5和0,此時總氮去除率達到74.3%,比無硝化液回流時提升了6.1%。

        (3)適度補充第2段A/O單元反硝化所缺的碳源,可以充分利用該單元反硝化區(qū)的脫氮效能,系統(tǒng)最終出水TN≤10 mg/L,去除率達到84.7%,比無外加碳源時提升了約10%。

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