趙憲偉 李橙 楊晶 馬雄飛 王月鋒 吳亦紅 田在鋒

摘要：以崗南水庫(kù)上游流域?yàn)檠芯繉?duì)象，在崗南水庫(kù)及其控制流域設(shè)置5個(gè)采樣點(diǎn)位，分析2015年7月至2016年6月流域大氣氮素干、濕沉降通量時(shí)空分布特征。結(jié)果表明，崗南水庫(kù)流域總氮干、濕沉降通量范圍分別為177～1347 kg/（km2·月）和99～3868 kg/（km2·月）。大氣干沉降以硝態(tài)氮和有機(jī)氮為主，春、夏季較高；濕沉降中氮素形態(tài)以氨態(tài)氮和硝態(tài)氮為主，夏季最高，春季次高，秋冬季較低?？臻g分布上，呈現(xiàn)出由西北向東南不斷增加的趨勢(shì)。利用大氣氮素總沉降量、流域面積以及水庫(kù)水面面積計(jì)算得到全流域大氣總氮沉降入河負(fù)荷量為3 674 t/a，直接沉降入庫(kù)負(fù)荷量為10516 t/a。

關(guān)鍵詞：崗南水庫(kù)；氮；干沉降；濕沉降

中圖分類(lèi)號(hào)：X52 文獻(xiàn)標(biāo)志碼：A 文章編號(hào)：

16721683（2018）05011507

Dry and wet deposition of nitrogen in the upstream basin of Gangnan Reservoir

ZHAO Xianwei1，LI Cheng2，3，YANG Jing2，3，MA Xiongfei2，3，WANG Yuefeng2，3，WU Yihong2，TIAN Zaifeng2

（

1.College of Water Sciences，Beijng Normal University，Beijing 100875，China；2.Hebei Academy of Environmental Sciences，Shijiazhuang 050037，China；3.Zhengqi Environmental Technology Co Ltd of Hebei，Shijiazhuang 050037，China）

Abstract：

[JP+2]In this study，we chose five sampling points in Gangnan reservoir basin to monitor nitrogen depositions.We analyzed the spatial and temporal distribution characteristics of dry and wet deposition fluxes of atmospheric nitrogen from July 2015 to June 2016.The results showed that dry and wet deposition fluxes of total nitrogen were 1771347 kg/（km2·month） and 993868 kg/（km2·month） respectively.The nitrate and organic nitrogen were the dominant contributors to atmospheric dry deposition flux.Their amount was higher in spring and summer.The nitrogen forms in wet deposition were mainly [JP+3]ammonia nitrogen and nitrate nitrogen，the amount of which was higher in summer and spring and lower in fall and winter.In terms of spatial distribution，there was an increasing trend from the northwest to the southeast.Based on the total amount of atmospheric nitrogen deposition，watershed area，and reservoir surface area，we calculated the total atmospheric nitrogen deposition into river for the whole basin，which was 3 674 t/a.The direct nitrogen deposition into the Gangnan reservoir was 10516 t/a.

Key words：

Gangnan Reservoir；nitrogen；dry deposition；wet deposition

氮素循環(huán)是自然界中重要的物質(zhì)循環(huán)之一，20世紀(jì)以來(lái)，全球人口迅速增長(zhǎng)，過(guò)量施用合成化肥以及畜禽養(yǎng)殖的發(fā)展，使得地球生態(tài)系統(tǒng)氮負(fù)荷超載，大氣中含氮物質(zhì)的濃度快速增加，最終過(guò)量的氮通過(guò)大氣沉降進(jìn)入水體和土壤。研究表明，55%～60%的人為活性氮以NOx和NHy這兩種形式釋放到大氣中，其中70%～80%的成分繼而又以大氣干、濕沉降的方式返回到陸地系統(tǒng)和水體[12]。過(guò)量的氮沉降會(huì)引發(fā)土壤酸化、水生態(tài)系統(tǒng)富營(yíng)養(yǎng)化等負(fù)面效應(yīng)[34]。發(fā)達(dá)國(guó)家開(kāi)展大氣沉降的研究較早，目前主要集中在網(wǎng)絡(luò)化、系統(tǒng)化方向，應(yīng)用模型模擬不同生態(tài)系統(tǒng)的氮沉降量和沉降負(fù)荷[5]。中國(guó)氮沉降研究起步于20世紀(jì)70年代[6]。近些年的研究主要集中在不同生態(tài)系統(tǒng)大氣氮素沉降的時(shí)空分布規(guī)律及影響方面[710]。研究表明，華北平原屬于高氮沉降區(qū)，干沉降是該地區(qū)大氣氮素沉降的主要部分[11]。河北平原城市近郊農(nóng)田大氣氮沉降量受周邊地區(qū)工業(yè)與當(dāng)?shù)剞r(nóng)田施氮量共同影響且由干濕沉降共同決定[12]。太原市旱作農(nóng)區(qū)不同年份間總沉降數(shù)量較高，遠(yuǎn)超于氮沉降對(duì)陸地生態(tài)系統(tǒng)影響警戒線[13]。另外，大氣氮素干濕沉降對(duì)區(qū)域水體的氮貢獻(xiàn)也不可忽視，在部分地區(qū)已成為水體重要污染來(lái)源。楊龍?jiān)萚14]研究結(jié)果表明，大氣TN的年沉降負(fù)荷占入湖河流等點(diǎn)污染源輸入氮總負(fù)荷的488%，以濕沉降為主。太湖北部梅梁灣區(qū)域大氣氮素年沉降量高達(dá)6 958 t，遠(yuǎn)超過(guò)太湖湖泊生態(tài)系統(tǒng)理論允許的總氮年沉降量[15]。

崗南水庫(kù)為石家莊市的水源地，屬海河流域子牙河水系。多年環(huán)境監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)顯示，崗南水庫(kù)上游流域和崗南水庫(kù)庫(kù)區(qū)水體總氮含量超過(guò)應(yīng)執(zhí)行的《地表水環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》（GB 3838-2002）Ⅱ類(lèi)標(biāo)準(zhǔn)要求。作為地表水體氮素輸入源之一，大氣氮素干、濕沉降對(duì)本流域水系生態(tài)影響的研究尚未開(kāi)展。因此，本文研究目標(biāo)為：（1）通過(guò)2015-2016 年對(duì)崗南水庫(kù)流域內(nèi)5 個(gè)站點(diǎn)的大氣氮干濕沉降的實(shí)地觀測(cè)，揭示大氣氮干濕沉降時(shí)空分布特征；（2）定量估算崗南水庫(kù)流域大氣氮干濕沉降通量，為預(yù)測(cè)干濕沉降對(duì)水庫(kù)等淡水生態(tài)系統(tǒng)的影響提供基礎(chǔ)數(shù)據(jù)。

1 流域概況

崗南水庫(kù)上游流域面積15 900 km2，山區(qū)面積約占流域面積的66%。流域內(nèi)主要有山西省的繁峙、代縣、原平、忻州、定襄、五臺(tái)、盂縣及河北省的平山等8縣（市），人口約有210多萬(wàn)人。流域地處半濕潤(rùn)半干旱地區(qū)，多年平均降雨量485 mm，且80%以上集中在汛期6月-9月。崗南水庫(kù)上游流域橫跨河北和山西兩個(gè)重要的煤炭能源基地，其對(duì)大氣中SO2、NOx的排放及空氣污染的形成均有重要的貢獻(xiàn)[16]。流域內(nèi)耕地面積占總土地面積的40%，且化肥施用量大，研究表明[17]，化肥的揮發(fā)是影響大氣沉降污染成分占比的重要因素之一。同時(shí)，近年來(lái)京津冀范圍內(nèi)灰霾頻發(fā)，大氣中活性氮含量增加，勢(shì)必會(huì)對(duì)流域內(nèi)大氣氮素的沉降情況帶來(lái)影響。

2 材料與方法

2.1 采樣點(diǎn)的布設(shè)

為了全面了解流域內(nèi)大氣氮干濕沉降時(shí)空特征，并合理估算大氣氮干濕沉降通量，結(jié)合流域地形地貌、水系特征，人類(lèi)活動(dòng)及采樣便利性等因素，兼顧空間位置和不同經(jīng)濟(jì)發(fā)展類(lèi)型，在崗南水庫(kù)流域選擇5個(gè)具有代表性的縣城或鄉(xiāng)鎮(zhèn)作為采樣點(diǎn)（見(jiàn)圖1和表1）。

2.2 樣品的收集與測(cè)試

樣品采集：借鑒已有研究的樣品收集方法[2021]，參照國(guó)家大氣環(huán)境監(jiān)測(cè)規(guī)范，所有干濕沉降樣品由全自動(dòng)干濕沉降采樣儀（APS3A，長(zhǎng)沙湘藍(lán)科學(xué)儀器有限公司）進(jìn)行收集。儀器分濕沉降采樣通道和干沉降采樣缸兩個(gè)部分，降雨開(kāi)始10 s內(nèi)干沉降采集自動(dòng)停止，封蓋，雨停5 min后自動(dòng)開(kāi)始。干沉降桶中鋪PUF膜，以其代表面采集樣品；雨水樣收集于高密度聚乙烯塑料瓶，在儀器自帶冰箱中低溫保存。采樣頻率以一個(gè)月為期，PUF膜用潔凈的聚乙烯塑料袋包裝，密封，標(biāo)號(hào)，帶回實(shí)驗(yàn)室后室溫下自然風(fēng)干，隨后放入恒溫恒濕器中干燥后冷凍保存。

干沉降樣品處理過(guò)程：首先將PUF膜分成10～20等份，從中選取一定量的樣品膜，浸泡后用MilliQ水超聲波提取1 h，將提取液用045 μm的醋酸纖維膜進(jìn)行過(guò)濾，使用連續(xù)流動(dòng)分析儀（德國(guó)Seal AA3）測(cè)定濾液中的總氮、氨氮、硝態(tài)氮、亞硝態(tài)氮。

濕沉降樣品處理過(guò)程：樣品用045 μm的醋酸纖維膜進(jìn)行過(guò)濾后，先測(cè)定pH值，然后利用連續(xù)流動(dòng)分析儀（德國(guó)Seal AA3）測(cè)定溶解性營(yíng)養(yǎng)鹽濃度，包括總氮、氨氮、硝態(tài)氮、亞硝態(tài)氮。

2.3 數(shù)據(jù)分析方法

根據(jù)2015年7月到2016年5月對(duì)各個(gè)站點(diǎn)采集干濕沉降樣品實(shí)驗(yàn)測(cè)試所得數(shù)據(jù)，利用公式（1）和（2）計(jì)算，得出流域大氣氮干濕沉降通量。前期運(yùn)用Excel進(jìn)行采樣記錄和實(shí)驗(yàn)室原始測(cè)試數(shù)據(jù)的統(tǒng)計(jì)，數(shù)據(jù)處理采用SPSS軟件進(jìn)行平均值和方差分析等，最終時(shí)間和空間層面的數(shù)據(jù)比較和展示采用Origin 85和ArcGIS。

干沉降通量計(jì)算見(jiàn)公式（1）：

3 結(jié)果與討論

3.1 大氣總氮干、濕沉降通量

根據(jù)5個(gè)采樣點(diǎn)11個(gè)月總氮干、濕沉降監(jiān)測(cè)分析，得到流域總氮沉降通量統(tǒng)計(jì)結(jié)果（見(jiàn)表2）。干沉降通量范圍為177～1347 kg/（km2·月），平均值為656 kg/（km2·月）。濕沉降通量范圍99～ 3868 kg/（km2[KG-*4]·[KG-*4]月），平均值為1270 kg/（km2[KG-*4]·[KG-*4]月）。各月大氣總氮干沉降通量變異系數(shù)為038，濕沉降通量變異系數(shù)為081。由此可見(jiàn)，大氣總氮濕沉降受年內(nèi)降水分配不均勻影響，變異特征較為顯著。與我國(guó)其他區(qū)域?qū)Ρ?，崗南水?kù)流域大氣氮干、濕沉降通量均高于福建九龍江流域[2223]結(jié)果。雖然不同的研究方法和測(cè)定方案對(duì)數(shù)據(jù)的可比性有一定影響，但是本研究結(jié)果足以說(shuō)明崗南水庫(kù)流域的大氣氮沉降量非?？捎^，由此引起的生態(tài)環(huán)境效應(yīng)問(wèn)題不容小覷。

3.2 大氣總氮干、濕沉降通量變化特征

3.2.1 總氮沉降時(shí)間變化趨勢(shì)

崗南水庫(kù)流域大氣氮干、濕沉降通量隨時(shí)間變化曲線見(jiàn)圖2，其中2016年1月、2月降雨量極少，因此無(wú)濕沉降數(shù)據(jù)。從圖中可以看出，春（2月-5月）、夏（6月-9月）兩季總氮沉降通量偏高，秋（10月-12月）冬（12月-次年2月）兩季沉降通量偏低。存在的原因?yàn)椋海?）研究流域降雨量年內(nèi)極不均勻，年降水70%～80%集中在汛期（春、夏兩季），多以暴雨形式出現(xiàn)[24]，暴雨有利于大氣氮沉降進(jìn)入土壤或水體，導(dǎo)致氮沉降量偏大；（2）采樣點(diǎn)多分布于農(nóng)村，春、夏兩季含氮化肥、農(nóng)藥的使用量增高；（3）由于受到春夏兩季高溫的影響，畜禽糞便中氮素容易揮發(fā)，上述原因均會(huì)導(dǎo)致大氣中氨氮升高，進(jìn)而影響大氣中氮素沉降量[2526]。

從逐月大氣總氮干、濕沉降通量比例關(guān)系可以看出（圖3），春季大氣總氮沉降以干沉降為主，占總沉降通量的4923%～100%；夏、秋兩季主要為濕沉降，占總沉降通量的5871%～8139%。春季風(fēng)沙天氣較多且濕度小，干沉降偏高；夏秋兩季降雨量較大， 濕沉降量也較多，說(shuō)明干濕程度直接決定干濕沉降量比例。

3.2.2 總氮沉降空間變化趨勢(shì)

研究區(qū)總氮干、濕沉降通量空間變化見(jiàn)圖4?？梢钥闯鰺o(wú)論干沉降還是濕沉降，其氮輸入量均呈現(xiàn)出由西北向東南不斷增加的趨勢(shì)?？傮w反映出農(nóng)業(yè)生產(chǎn)區(qū)（化肥施用強(qiáng)度大）、交通要塞，氨揮發(fā)強(qiáng)烈，因此氮沉降量較大的規(guī)律。干、濕沉降量最高值均出現(xiàn)在下槐鎮(zhèn)（點(diǎn)位5），分析其原因有以下幾種。（1）從表3可以看出，下槐鎮(zhèn)降塵量和降雨量均處于較高水平。降塵量和降雨量直接決定干、濕沉降量。

（2）與其他點(diǎn)位相比，此地地勢(shì)開(kāi)闊，海拔較低，氣象擴(kuò)散條件較差，利于顆粒沉降。（3）從圖4可以看出，該點(diǎn)位干沉降中硝酸鹽氮占比也明顯高于其他采樣點(diǎn)，硝酸鹽氮是汽車(chē)尾氣的主要成分，該區(qū)域位于交通樞紐，是連接河北和山西兩省的運(yùn)煤要道，運(yùn)輸車(chē)輛尾氣排放及運(yùn)輸過(guò)程中煤粉產(chǎn)生大量揚(yáng)塵，導(dǎo)致該點(diǎn)位大氣氮沉降量較大。

3.3 大氣干、濕沉降中氮素形態(tài)及來(lái)源分析

3.3.1 氮素各成分比例變化趨勢(shì)

干沉降中不同形態(tài)氮素組分占比見(jiàn)圖5。研究[CM（22]區(qū)干沉降中氨態(tài)氮平均占總氮比例的23%，硝態(tài)氮

平均占總氮的3126%，有機(jī)氮平均占381%，區(qū)域氮素干沉降以硝態(tài)氮和有機(jī)氮為主。

濕沉降中氨態(tài)氮平均占總氮為5633%，硝態(tài)氮平均占總氮的3652%，均大于干沉降比例，而有機(jī)氮含量比例大幅度下降，平均僅占598%。因此，研究區(qū)濕沉降氮素形態(tài)比例以氨態(tài)氮和硝態(tài)氮為主。

3.3.2 氮素形態(tài)組成季節(jié)變化趨勢(shì)

不同形態(tài)氮素干、濕沉降通量也表現(xiàn)出一定的時(shí)間分布差異（見(jiàn)圖6）。其中氨態(tài)氮、硝態(tài)氮和有機(jī)氮干沉降平均通量分別為1339 kg/（km2·月）、1997 kg/（km2·月）、2688 kg/（km2·月）。夏季（7月-9月）各組分干沉降量呈現(xiàn)下降趨勢(shì)，這源自夏季多雨，空氣中顆粒物含量減少。10月以后各組分干沉降量繼續(xù)下降，至11月氨態(tài)氮和硝態(tài)氮達(dá)到最低值，12月-次年2月有緩慢增加的趨勢(shì)，而有機(jī)氮沉降量繼續(xù)保持下降。這是由于本文研究區(qū)域處于農(nóng)業(yè)生產(chǎn)活躍區(qū)，大氣中有機(jī)氮主要以還原態(tài)形式存在[24]，存留時(shí)間短，在冬季條件下易被氧化為氨態(tài)氮和硝態(tài)氮；另外由于北方冬季燃煤取暖也會(huì)導(dǎo)致大氣沉降中硝態(tài)氮含量的增加。3月-5月所有組分均呈現(xiàn)增加趨勢(shì)，有機(jī)氮增量明顯，可能與研究區(qū)域靠近內(nèi)蒙，春季大風(fēng)天氣引起的土壤再懸浮也可以將其中所含的腐殖質(zhì)和細(xì)菌等帶入大氣造成了所采集的沙塵氣溶膠中有機(jī)氮的濃度增高。氨態(tài)氮主要來(lái)源于土壤中施用的有機(jī)氮肥和無(wú)機(jī)氮肥的銨釋放。

氨態(tài)氮、硝態(tài)氮和有機(jī)氮濕沉降平均通量分別為7171 kg/（km2·月）、4043 kg/（km2·月）、680 kg/（km2·月）。7月-9月氣溫較高加速畜禽糞便氨揮發(fā)，進(jìn)入大氣，隨后在強(qiáng)降雨作用下沉降到地面，導(dǎo)致氨態(tài)氮、硝態(tài)氮濕沉降量達(dá)到最大值，之后逐漸下降至秋季最小。進(jìn)入春季后，由于農(nóng)業(yè)活動(dòng)頻繁，沉降量又有所回升。因此，崗南水庫(kù)上游流域氨態(tài)氮、硝態(tài)氮和有機(jī)氮的大氣濕沉降通量在夏季最高，春季次高，秋冬季較低，主要是受到區(qū)域氣候特點(diǎn)和農(nóng)業(yè)活動(dòng)的影響。

3.4 大氣總氮干、濕沉降對(duì)崗南水庫(kù)流域及庫(kù)區(qū)氮負(fù)荷貢獻(xiàn)[HJ]

通過(guò)崗南水庫(kù)上游流域大氣總氮干、濕年均沉 降通量656 kg/（km2·月）和[HJ]1270 kg/（km2·月）以及流域面積15 900 km2，計(jì)算獲得研究區(qū)大氣總氮總沉降量。相關(guān)研究表明，大氣氮素中只有約11%～12%沉降到水體中[2627]，崗南水庫(kù)上游流域位于山區(qū)，植被覆蓋良好，因此確定本研究流域大氣氮素入河量占總沉降量的10%，計(jì)算確定全流域2015年7月-2016年6月大氣總氮沉降入河量為3 674 t/a。采用研究區(qū)下游下槐鎮(zhèn)（點(diǎn)位5）總氮沉降結(jié)果，結(jié)合崗南水庫(kù)水面面積[26]，估算大氣總氮通過(guò)直接沉降入庫(kù)污染負(fù)荷量為10516 t/a。

4 結(jié)論

（1）受半濕潤(rùn)半干旱地區(qū)氣候特征影響，研究區(qū)內(nèi)大氣總氮干沉降通量范圍為177～1347 kg/（km2·月）、總氮濕沉降通量范圍99～3868 kg/（km2·月）。全流域在監(jiān)測(cè)時(shí)間段內(nèi)大氣總氮沉降入河負(fù)荷量為3 674 t/a，大氣總氮通過(guò)直接沉降入庫(kù)負(fù)荷量約為105 t/a。

（2）大氣總氮沉降時(shí)空變異特征較為顯著，主要是受年內(nèi)降水分配不均的影響。1月-5月大氣總氮總沉降通量以干沉降為主，7月-12月大氣總氮沉降以濕沉降為主，符合流域半濕潤(rùn)半干旱氣候特點(diǎn)。在空間上，大氣總氮干、濕沉降通量最高值均出現(xiàn)在下槐鎮(zhèn)（點(diǎn)位5），分別為8155 kg/km2和16468 kg/km2。

（3）流域大氣干沉降以硝態(tài)氮和有機(jī)氮為主，濕沉降氮素形態(tài)以氨態(tài)氮和硝態(tài)氮為主，且均大于干沉降比例。從總體來(lái)看，研究區(qū)大氣氮干、濕沉降量比較可觀，由此引起的生態(tài)環(huán)境效應(yīng)問(wèn)題不容忽視。

受經(jīng)費(fèi)及大氣沉降樣品收集較為困難的限制，本文僅在流域內(nèi)選擇有限的5個(gè)采樣點(diǎn)進(jìn)行監(jiān)測(cè)，加之大氣氮沉降過(guò)程會(huì)受到大氣物理、化學(xué)、生物、生態(tài)等多種因素的綜合影響，使本研究在探討大氣氮干濕沉降空間分布特征和估算流域總沉降量時(shí)受到一定限制，不能對(duì)造成大氣氮干濕沉降時(shí)空差異的影響因素進(jìn)行深入的探討。但是，本研究仍可為進(jìn)一步深入開(kāi)展小流域及水庫(kù)大氣氮沉降及其生態(tài)環(huán)境效應(yīng)研究奠定基礎(chǔ)。

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