王 茜，李雪泓，李春陽，曾 奕，杜云武，王 艷，余 強

(四川省輻射環(huán)境管理監(jiān)測中心站，成都 611139)

1 前 言

目前國內(nèi)，用于放射性監(jiān)測分析的實驗室大部分為一般實驗室，為了提高放射性監(jiān)測能力和水平，低本底實驗室是未來建設新放射性實驗室的趨勢和方向。

當核與輻射事故應急中，應急樣品的分析測量需要在最短的時間內(nèi)達到一定的探測限值[1-2]，并得到準確的測量結果，需要根據(jù)樣品量進行時間和探測靈敏度的匹配分析，本實驗目的在于研究在放射性低本底實驗室中樣品分析相比于一般實驗室的探測限與測量時間的變化趨勢以及對于測量時間和探測限的優(yōu)化。

2 低本底實驗室簡介

實驗室內(nèi)本底主要由4方面構成：宇宙射線、氡、地球天然γ 輻射和建筑材料中核素產(chǎn)生的輻射。放射性本底是指自然環(huán)境中穿過地球大氣層的宇宙射線和地殼中天然放射性物質(zhì)所構成的輻射總稱。環(huán)境放射性監(jiān)測工作中，防止或減小宇宙射線和其它物質(zhì)對樣品的干擾是測量工作的重點、難點。放射性低本底實驗室能有效屏蔽樣品之外的放射性干擾，降低環(huán)境放射性本底。

四川省輻射環(huán)境管理監(jiān)測中心站于2016年新建成并投入使用的放射性低本底實驗室建于地下一層，建筑面積約100多平米，主要由控制室、迷道、鐵室和鉛室組成，如圖1、圖2所示，其中鐵室六面底面覆不銹鋼板，不銹鋼板表面進行拉絲處理。鉛室內(nèi)六面貼20mm厚鉛板，鉛純度≥99.99%，不銹鋼板表面進行拉絲處理。實驗室所在地天然本底值為80～90nGy/h，在土建完工后加裝屏蔽系統(tǒng)以達到實驗室鐵室屏蔽系統(tǒng)內(nèi)本底值≤50nGy/h的放射性水平，大大降低了宇宙射線等帶來的測量本底干擾，降低了高純鍺γ譜儀的探測限值，提高了高純鍺探測器探測能力，提升了四川省輻射環(huán)境管理監(jiān)測中心站在γ核素分析方面的監(jiān)測能力。在應急情況下，可結合低本底實驗室鐵室的測量結果進行代價利益分析，選擇與可探測到的最低活度相對應的最優(yōu)測量活時間，提高應急能力，滿足應急需求，為政府與人民提供強有力的技術支持。

圖1 低本底實驗室鐵室Fig.1 The iron chamber of low-background laboratory

圖2 低本底實驗室平面圖Fig.2 The plan of Low-background laboratory

3 監(jiān)測內(nèi)容

使用一臺高純鍺γ譜儀分別在一般實驗室(四川省輻射環(huán)境管理監(jiān)測中心站搬遷前老實驗室)和低本底實驗室鐵室(四川省輻射環(huán)境管理監(jiān)測中心站搬遷后新實驗室)中對50keV～2MeV能區(qū)范圍內(nèi)高純鍺γ譜儀鉛室本底計數(shù)率水平和氣溶膠、生物灰、水樣品γ核素進行分析測量。

4 監(jiān)測方法

在低本底實驗室鐵室中對高純鍺γ譜儀鉛室本底計數(shù)率水平和氣溶膠、生物灰、水樣品中γ核素的監(jiān)測方法主要有：《高純鍺γ能譜分析通用方法》(GB/T 11713-2015)[3]、《氣溶膠中放射性核素的γ能譜分析方法》(WS/T 184-1999)[4]、《生物樣品中放射性核素的γ能譜分析方法》(GB/T 16145-1995)[5]、《水中放射性核素的γ能譜分析方法》(GB/T 16140-1995)[6]。

5 監(jiān)測儀器

選用美國堪培拉公司生產(chǎn)的GX8021低本底擴展型高純鍺γ譜儀進行測量分析,鉛室型號為747，相對效率為83.8%，能量分辨率為2.201keV。

6 樣品采集與制備

本實驗氣溶膠樣品選用2015年9月采集的蓬溪氣溶膠，濾膜材質(zhì)為聚丙烯，樣品體積為10 000m3，折疊后采用氣溶膠壓樣裝置壓制成Ф70×11mm圓餅狀樣品，貼上測量標簽待測。

生物灰樣品選用2015年采集的雅安水稻，經(jīng)烘干、400℃以下炭化、灰化后裝入Ф75×70mm的聚乙烯樣品盒中，貼上標簽待測。

水樣選用2015年采集的某河水，將25L水樣蒸發(fā)減容至250mL左右，裝入Ф75×70mm的聚乙烯樣品盒中，貼上標簽待測。

7 質(zhì)量保證

高純鍺γ能譜分析測量樣品在四川省輻射環(huán)境管理監(jiān)測中心站的質(zhì)量管理體系下開展。樣品采集、現(xiàn)場監(jiān)測和實驗室分析使用國家標準，監(jiān)測人員均持證上崗，GX8021低本底擴展型高純鍺γ譜儀由中國計量科學研究院檢定，檢定證書編號為DYhd2016-0422，檢定結果表明，儀器對檢定源137Cs的活度的測量值與標準值的偏差為7.1%，分辨率等指標均合格，且在有效期內(nèi)使用，確保監(jiān)測結果準確可靠。

8 監(jiān)測結果

8.1 低本底實驗室鐵室中高純鍺γ譜儀鉛室本底計數(shù)率的分析測量

使用GX8021低本底擴展型高純鍺γ譜儀，分別測量2015年四川省輻射環(huán)境管理監(jiān)測中心站搬遷前在一般實驗室測量高純鍺γ譜儀鉛室本底計數(shù)率和2016年四川省輻射環(huán)境管理監(jiān)測中心站搬遷后低本底實驗室鐵室測量鉛室本底計數(shù)率，測量時間均為24h。測量結果如表1所示。

表1 高純鍺γ譜儀鉛室本底計數(shù)率測量結果Tab.1 The measurement results of count rate in the iron chambers of high-purity Ge gamma spectrometer

8.2 低本底實驗室鐵室氣溶膠、生物灰、河水樣品γ核素分析測量

使用GX8021低本底擴展型高純鍺γ譜儀對蓬溪氣溶膠樣品、雅安水稻、某河水在一般實驗室和低本底實驗室鐵室中進行測量，探測限結果如表2～表4所示。

表2 蓬溪氣溶膠在一般實驗室與低本底實驗室鐵室中不同測量時間探測限值Tab.2 The MDC of different measurement time for the aerosol of Pengxi in general laboratory and the iron chamber of low-background laboratory (μBq/m3)

表3 雅安水稻在一般實驗室與低本底實驗室鐵室中不同測量時間探測限值Tab.3 The MDC of different measurement time for the rice of Yaan in general laboratory and the iron chamber of low-background laboratory (Bq/kg·鮮)

表4 某河水在一般實驗室與低本底實驗室鐵室中不同測量時間探測限值Tab.4 The MDC of different measurement time for the river in general laboratory and the iron chamber of low-background laboratory (mBq/L)

9 結果分析

9.1 低本底實驗室鐵室高純鍺γ譜儀鉛室本底計數(shù)率的測量結果分析

2016年四川省輻射環(huán)境管理監(jiān)測中心站搬遷后低本底實驗室鐵室測量高純鍺γ譜儀鉛室本底計數(shù)率與2015年四川省輻射環(huán)境管理監(jiān)測中心站搬遷前在一般實驗室測量鉛室本底計數(shù)率相比，鉛室本底計數(shù)率降低了25.6%，即降低了天然本底對放射性γ核素分析測量帶來的干擾。

9.2 低本底實驗室鐵室氣溶膠、生物灰、河水樣品γ核素測量結果分析

將表2～表4中在低本底實驗室鐵室中按21 600s(6h)、43 200s(12h)、64 800s(18h)、86 400s(24h)不同時間測量的數(shù)據(jù)依據(jù)核素分別進行曲線擬合，可參照乘冪函數(shù)公式LLD=a×Tb[7-8]，如圖3～圖8所示。公式中LLD為探測限值，T為樣品測量活時間，a、b均為擬合參數(shù)，具體數(shù)據(jù)見表4～表6。

圖3 蓬溪氣溶膠137Cs探測限隨時間變化趨勢Fig.3 Change trend of MDC with time for 137Cs in the aerosol of Pengxi

圖4 蓬溪氣溶膠134Cs探測限隨時間變化趨勢Fig.4 Change trend of MDC with time for 134Cs in the aerosol of Pengxi

圖5 雅安水稻137Cs探測限隨時間變化趨勢Fig.5 Change trend of MDC with time for 137Cs in the rice of Yaan

圖7 某河水137Cs探測限隨時間變化趨勢圖Fig.7 Change trend of MDC with time for 137Cs in the water

圖8 某河水134Cs探測限隨時間變化趨勢Fig.8 Change trend of MDC with time for 134Cs in the water

核素擬合參數(shù)相關系數(shù)平方值abR2137Cs906.51-0.499 40.989 3134Cs1 179.5-0.519 30.995 8

表6 雅安水稻樣品在低本底實驗室鐵室 測量的探測限隨時間變化曲線擬合參數(shù)Tab.6 Fitting parameters of MDC vs time for the rice sample of Yaan in the iron chamber of low-background laboratory

表7 某河水樣品在低本底實驗室鐵室測量 的探測限隨時間變化曲線擬合參數(shù)Tab.7 Fitting parameters of MDC vs time for the water sample in the iron chamber of low-background laboratory

通過表5～表7在低本底實驗室中按21 600s(6h)、43 200s(12h)、64 800s(18h)、86 400s(24h)不同時間測量的擬合曲線參數(shù)來看，相關性良好。

由圖3～圖8測量結果可以看出，3種核素的探測限值均隨時間的增加而下降，但其下降的速度隨測量時間的增長而逐漸減小。

將在低本底實驗室鐵室中按21 600s(6h)、

43 200s(12h)、64 800s(18h)、86 400s(24h)不同時間測量的探測限值做的擬合曲線來計算表2～表4中達到在一般實驗室核素探測限值所需的測量時間，即優(yōu)化測量時長，一般實驗室與低本底實驗室鐵室在相同測量時間條件下探測限值的優(yōu)化百分比均如表8～表10所示。

表8 蓬溪氣溶膠樣品不同核素測量探測限值優(yōu)化百分比Tab.8 Optimization percentage of the MDC for different nuclide of aerosol sample of Pengxi

表9 雅安水稻樣品不同核素測量探測限值優(yōu)化百分比Tab.9 Optimization percentage of the MDC for different nuclide of rice sample of Yaan

表10 某河水樣品不同核素測量探測限值優(yōu)化百分比Tab.10 Optimiation percentage of the MDC for different nuclide of water sample

由表4測量結果可以看出，一般實驗室測量時間需要86 400s的樣品，在低本底實驗室鐵室測量137Cs、134Cs兩種核素只需要44 602～55 525s。三種介質(zhì)樣品中，核素137Cs探測限值優(yōu)化百分比范圍為28.81%～29.63%，核素134Cs探測限值優(yōu)化百分比范圍為21.44%～25.12%。

將表8～表10中3種介質(zhì)樣品中不同核素探測限值優(yōu)化百分比進行比較，做三維柱狀圖分析，如圖9所示。

由圖9探測限百分比3維柱狀圖可以看出，與一般實驗室相比，在放射性低本底實驗室鐵室中測量3種介質(zhì)中的137Cs、134Cs兩種核素，三種介質(zhì)樣品中的核素137Cs的探測限優(yōu)化百分比均大于核素134Cs，核素137Cs的探測限優(yōu)化程度比134Cs的探測限優(yōu)化程度大。

圖9 不同介質(zhì)樣品不同核素探測限值優(yōu)化百分比計較Fig.9 The comparison of percentage for the MDC of different nuclide with different media of the samples

10 結 論

2016年四川省輻射環(huán)境管理監(jiān)測中心站搬遷后低本底實驗室鐵室測量高純鍺γ譜儀鉛室本底計數(shù)率與2015年四川省輻射環(huán)境管理監(jiān)測中心站搬遷前在一般實驗室測量鉛室本底計數(shù)率相比，鉛室本底計數(shù)率降低了25.6%，即大大降低了天然本底對放射性γ核素分析測量帶來的干擾。

低本底實驗室鐵室中按21 600s(6h)、43 200s(12h)、64 800s(18h)、86 400s(24h)不同時間測量的擬合曲線表明137Cs、134Cs兩種核素的探測限值均隨時間的增加而下降，但其下降的速度隨測量時間的增長而逐漸減小。

一般實驗室測量時間需要86 400s的樣品，在低本底實驗室鐵室測量137Cs、134Cs兩種核素只需要44 602s～55 525s。三種介質(zhì)樣品中，核素137Cs探測限值優(yōu)化百分比范圍為28.81%～29.63%，核素134Cs探測限值優(yōu)化百分比范圍為21.44%～25.12%。核素137Cs的探測限優(yōu)化百分比均大于核素134Cs，核素137Cs的探測限優(yōu)化程度比134Cs的探測限優(yōu)化程度大。